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具有超快电子传输能力的金/薄层氮化碳等离子光催化剂用于光催化产氢(英文)
被引量:
3
1
作者
莫曌
许晖
+7 位作者
陈志刚
佘小杰
宋艳华
严鹏程
徐远国
雷玉成
袁寿其
李华明
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第4期760-770,共11页
光催化产氢可以直接将太阳能转化为化学能,是非常有前景的产氢技术之一.然而,光催化产氢的瓶颈在于如何提高光催化产氢效率和光催化剂的稳定性,以及降低产氢成本.因此,开发廉价、易于制备的产氢光催化剂引起人们广泛关注.作为一种非金...
光催化产氢可以直接将太阳能转化为化学能,是非常有前景的产氢技术之一.然而,光催化产氢的瓶颈在于如何提高光催化产氢效率和光催化剂的稳定性,以及降低产氢成本.因此,开发廉价、易于制备的产氢光催化剂引起人们广泛关注.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有良好的物理化学性质,如良好的化学和热稳定性、极佳的光电性能、强的抗氧化能力等.更为重要的是,g-C_3N_4具有合适的能带结构,能够利用可见光.因此,g-C_3N_4已广泛应用于光催化降解、空气净化、光解水和光催化CO2还原等领域.然而,体相g-C_3N_4仍然暴露出一些缺点,例如比表面积小、光生电子-空穴对的复合率高和反应动力学差等.将体相g-C_3N_4剥离成g-C_3N_4纳米薄片是提高光催化效率的有效方法.薄层g-C_3N_4纳米片具有较高的比表面积,比体相的g-C_3N_4有更好的光生电子-空穴对分离效率.为了进一步提高g-C_3N_4的光催化性能,本文通过在薄层g-C_3N_4表面均匀分散Au纳米颗粒来控制电荷载流子的流动.并通过光催化产氢和污染物降解来评估金/薄层氮化碳(Au/monolayer g-C_3N_4)复合材料的光催化性能.所有的Au/薄层g-C_3N_4复合材料均显示出优于体相g-C_3N_4的光催化性能,其中1%Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有最高的产氢速率(565μmol g.1h.1),且具有最佳的污染物降解能力.这主要归结于热电子的注入,而不是肖特基结.Au纳米颗粒的成功引入带来了表面等离子共振(SPR)效应,SPR效应不仅能够提高光吸收效率,而且能够带来高效的热电子转移途径.热电子是从Au纳米颗粒表面注入到薄层g-C_3N_4纳米片的导带上.因此,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有更高的光生电子-空穴对迁移和分离效率,以及更低的光生电子-空穴对复合几率.采用紫外可见光谱(UV-Vis)、光致发光光谱(PL)、光电流和阻抗等表征手段研究了Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂性能提升的原因.结果表明,相比于薄层g-C_3N_4纳米片,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有更好的光电性能,因而光催化活性更高.此外,与薄层g-C_3N_4纳米片的光电流强度相比,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂的光电流强度没有发生改变,这表明薄层g-C_3N_4纳米片导带上的光生电子不可能转移到Au纳米颗粒的表面.也就是说,肖特基结并没有参与到电子转移过程中。
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关键词
单层氮化碳
金等离子纳米颗粒
光催化产氢
热电子
金/
单层氮化碳
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职称材料
过渡金属原子对掺杂g-CN单层作为高效氮电催化剂性能
被引量:
2
2
作者
黄斌
吴亦凡
+3 位作者
陈碧波
钱勇
周耐根
李能
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021年第7期1160-1167,共8页
由于氨是药物、肥料和树脂等领域的基础,氨合成一直广受关注.工业中主要通过Haber-Bosch反应制备氨,反应需要在高温高压下进行.因此,探索其它氨合成技术对减轻能源消耗和缓解温室效应具有重大意义.在溶液条件下,采用水作为氢质子源,电...
由于氨是药物、肥料和树脂等领域的基础,氨合成一直广受关注.工业中主要通过Haber-Bosch反应制备氨,反应需要在高温高压下进行.因此,探索其它氨合成技术对减轻能源消耗和缓解温室效应具有重大意义.在溶液条件下,采用水作为氢质子源,电化学还原氮合成氨方法受到了极大关注.然而,大多数电催化剂难以活化氮气分子且电催化氮气还原过程中存在副反应竞争,因此,研发高效的电催化材料仍然是一个重要研究领域.研究人员探索了多种电催化材料,其中,双原子对催化剂成为电催化领域的研究热点.与单原子催化剂相比,双原子对催化剂不仅具有低配位的金属原子,而且可以通过调节额外分散的金属原子来改善多数电催化反应性能.作为一种新型碳氮材料,二维g-CN具有高表面积、多孔结构以及出色的光学活性和热力学稳定性,可以与金属原子对良好地适配,是一种有潜力的基底材料.然而,目前有关金属双原子对负载在g-CN单层上作为电催化剂催化N_(2)分子还原性能尚不清楚.本文采用密度泛函理论计算研究了N_(2)分子在过渡金属原子对(TM=Sc~Zn)掺杂g-CN单层上的吸附和活化,根据吉布斯自由能详细地研究了电催化合成氨的电化学机理.计算发现,在Fe_(2)@CN和Co_(2)@CN催化剂上,其决速步骤的自由能变化分别为0.47和0.78 eV.对于Fe_(2)@CN,N_(2)电还原反应机制遵循末端路径,而在Co_(2)@CN上,其还原过程为末端或混合路径.由于Co_(2)@CN对析氢反应的抑制效果较好,因此该电催化材料体系极具竞争力.相比于Co_(2)@CN,Fe_(2)@CN具有较好的氮气活化性能,但选择性较差.另外,N_(2)分子与Fe_(2)@CN和Co_(2)@CN之间存在电荷的接受-给予过程,这在活化惰性N_(2)分子中氮原子间的三键上起到了关键作用.第一性原理分子动力学模拟结果表明,Fe_(2)@CN和Co_(2)@CN表现出较高的结构稳定性.因此,本文深入探讨了过渡金属原子对掺杂g-CN单层催化剂上的氮气还原效率及机制,为合理设计该系列的高效、低成本电催化剂提供理论依据.
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关键词
原子对催化剂
石墨
氮化
碳
单
层
氮还原反应
二维材料
密度泛函理论
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职称材料
题名
具有超快电子传输能力的金/薄层氮化碳等离子光催化剂用于光催化产氢(英文)
被引量:
3
1
作者
莫曌
许晖
陈志刚
佘小杰
宋艳华
严鹏程
徐远国
雷玉成
袁寿其
李华明
机构
江苏大学材料科学与工程学院
江苏科技大学环境与化工学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018年第4期760-770,共11页
基金
国家自然科学基金(21476097,21776118)
江苏省六大人才高峰项目(2014-JNHB-014)
+2 种基金
江苏省自然科学基金(BK20161363)
江苏省研究生培养创新工程(KYCX17-1769)
江苏高校优势学科建设资助项目.
文摘
光催化产氢可以直接将太阳能转化为化学能,是非常有前景的产氢技术之一.然而,光催化产氢的瓶颈在于如何提高光催化产氢效率和光催化剂的稳定性,以及降低产氢成本.因此,开发廉价、易于制备的产氢光催化剂引起人们广泛关注.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有良好的物理化学性质,如良好的化学和热稳定性、极佳的光电性能、强的抗氧化能力等.更为重要的是,g-C_3N_4具有合适的能带结构,能够利用可见光.因此,g-C_3N_4已广泛应用于光催化降解、空气净化、光解水和光催化CO2还原等领域.然而,体相g-C_3N_4仍然暴露出一些缺点,例如比表面积小、光生电子-空穴对的复合率高和反应动力学差等.将体相g-C_3N_4剥离成g-C_3N_4纳米薄片是提高光催化效率的有效方法.薄层g-C_3N_4纳米片具有较高的比表面积,比体相的g-C_3N_4有更好的光生电子-空穴对分离效率.为了进一步提高g-C_3N_4的光催化性能,本文通过在薄层g-C_3N_4表面均匀分散Au纳米颗粒来控制电荷载流子的流动.并通过光催化产氢和污染物降解来评估金/薄层氮化碳(Au/monolayer g-C_3N_4)复合材料的光催化性能.所有的Au/薄层g-C_3N_4复合材料均显示出优于体相g-C_3N_4的光催化性能,其中1%Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有最高的产氢速率(565μmol g.1h.1),且具有最佳的污染物降解能力.这主要归结于热电子的注入,而不是肖特基结.Au纳米颗粒的成功引入带来了表面等离子共振(SPR)效应,SPR效应不仅能够提高光吸收效率,而且能够带来高效的热电子转移途径.热电子是从Au纳米颗粒表面注入到薄层g-C_3N_4纳米片的导带上.因此,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有更高的光生电子-空穴对迁移和分离效率,以及更低的光生电子-空穴对复合几率.采用紫外可见光谱(UV-Vis)、光致发光光谱(PL)、光电流和阻抗等表征手段研究了Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂性能提升的原因.结果表明,相比于薄层g-C_3N_4纳米片,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有更好的光电性能,因而光催化活性更高.此外,与薄层g-C_3N_4纳米片的光电流强度相比,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂的光电流强度没有发生改变,这表明薄层g-C_3N_4纳米片导带上的光生电子不可能转移到Au纳米颗粒的表面.也就是说,肖特基结并没有参与到电子转移过程中。
关键词
单层氮化碳
金等离子纳米颗粒
光催化产氢
热电子
金/
单层氮化碳
Keywords
Monolayer g‐C3N4
Au plasmonic nanoparticle
Photocatalytic hydrogen evolution
Hot electron
Au/monolayer g‐C3N4
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
过渡金属原子对掺杂g-CN单层作为高效氮电催化剂性能
被引量:
2
2
作者
黄斌
吴亦凡
陈碧波
钱勇
周耐根
李能
机构
东华理工大学核资源与环境国家重点实验室
武汉理工大学建筑硅酸盐材料国家重点实验室
南昌大学材料科学与工程学院
武汉理工大学深圳研究所
郑州大学材料科学与工程学院国家低碳与环境材料国际合作研究中心(CDLCEM)
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021年第7期1160-1167,共8页
基金
高等学校学科创新引智计划(111项目,B18038)
深圳市科创委基础研究(JCYJ20190809120015163)
+3 种基金
霍英东高等学校青年教师教育基金(161008)
湖北省杰青项目(2020CFA087)
江西省教育厅基金(GJJ180365)
东华理工大学核资源与环境重点实验室基金(NRE1411).
文摘
由于氨是药物、肥料和树脂等领域的基础,氨合成一直广受关注.工业中主要通过Haber-Bosch反应制备氨,反应需要在高温高压下进行.因此,探索其它氨合成技术对减轻能源消耗和缓解温室效应具有重大意义.在溶液条件下,采用水作为氢质子源,电化学还原氮合成氨方法受到了极大关注.然而,大多数电催化剂难以活化氮气分子且电催化氮气还原过程中存在副反应竞争,因此,研发高效的电催化材料仍然是一个重要研究领域.研究人员探索了多种电催化材料,其中,双原子对催化剂成为电催化领域的研究热点.与单原子催化剂相比,双原子对催化剂不仅具有低配位的金属原子,而且可以通过调节额外分散的金属原子来改善多数电催化反应性能.作为一种新型碳氮材料,二维g-CN具有高表面积、多孔结构以及出色的光学活性和热力学稳定性,可以与金属原子对良好地适配,是一种有潜力的基底材料.然而,目前有关金属双原子对负载在g-CN单层上作为电催化剂催化N_(2)分子还原性能尚不清楚.本文采用密度泛函理论计算研究了N_(2)分子在过渡金属原子对(TM=Sc~Zn)掺杂g-CN单层上的吸附和活化,根据吉布斯自由能详细地研究了电催化合成氨的电化学机理.计算发现,在Fe_(2)@CN和Co_(2)@CN催化剂上,其决速步骤的自由能变化分别为0.47和0.78 eV.对于Fe_(2)@CN,N_(2)电还原反应机制遵循末端路径,而在Co_(2)@CN上,其还原过程为末端或混合路径.由于Co_(2)@CN对析氢反应的抑制效果较好,因此该电催化材料体系极具竞争力.相比于Co_(2)@CN,Fe_(2)@CN具有较好的氮气活化性能,但选择性较差.另外,N_(2)分子与Fe_(2)@CN和Co_(2)@CN之间存在电荷的接受-给予过程,这在活化惰性N_(2)分子中氮原子间的三键上起到了关键作用.第一性原理分子动力学模拟结果表明,Fe_(2)@CN和Co_(2)@CN表现出较高的结构稳定性.因此,本文深入探讨了过渡金属原子对掺杂g-CN单层催化剂上的氮气还原效率及机制,为合理设计该系列的高效、低成本电催化剂提供理论依据.
关键词
原子对催化剂
石墨
氮化
碳
单
层
氮还原反应
二维材料
密度泛函理论
Keywords
Atom‐pair catalysts
Graphitic carbon nitride monolayers
Nitrogen reduction reaction
Two‐dimensional materials
Density functional theory calculations
分类号
TQ113.2 [化学工程—无机化工]
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
具有超快电子传输能力的金/薄层氮化碳等离子光催化剂用于光催化产氢(英文)
莫曌
许晖
陈志刚
佘小杰
宋艳华
严鹏程
徐远国
雷玉成
袁寿其
李华明
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2018
3
下载PDF
职称材料
2
过渡金属原子对掺杂g-CN单层作为高效氮电催化剂性能
黄斌
吴亦凡
陈碧波
钱勇
周耐根
李能
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021
2
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职称材料
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