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过渡金属(Fe、Co和Ni)单原子电催化剂在二氧化碳催化中的研究进展
1
作者 毛挺杰 《化工技术与开发》 CAS 2024年第3期50-54,59,共6页
电化学可将二氧化碳(eCO_(2)RR)转化为高附加值的含碳化学物,实现温室气体的循环利用,因此备受关注。新材料的制备成为该技术的核心。过渡金属催化剂中的d带电子结构接近费米能级,能够克服本征活化障碍,原子级催化剂更是因优异的催化活... 电化学可将二氧化碳(eCO_(2)RR)转化为高附加值的含碳化学物,实现温室气体的循环利用,因此备受关注。新材料的制备成为该技术的核心。过渡金属催化剂中的d带电子结构接近费米能级,能够克服本征活化障碍,原子级催化剂更是因优异的催化活性而深受研究人员的亲睐。本文综述了过渡金属基(Fe、Co和Ni)单原子电催化剂的研究进展,以及其在eCO_(2)RR还原中的催化性能,对其面临的挑战与未来的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 氧化碳电还原 过渡金属 原子催化剂
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过渡金属氮化物中单原子固溶和力学性能的第一性原理研究 被引量:6
2
作者 刘学杰 任元 《计算物理》 CSCD 北大核心 2013年第3期433-440,共8页
基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理,计算Si原子在Ti族和V族氮化物中以及B、C和Ge原子在TiN晶体中固溶的稳定结构,讨论置换型和间隙型固溶的低能量稳定结构与晶体间距的关系,研究金属氮化物和固溶原子固溶结构的力学性能.结果表明:Si原... 基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理,计算Si原子在Ti族和V族氮化物中以及B、C和Ge原子在TiN晶体中固溶的稳定结构,讨论置换型和间隙型固溶的低能量稳定结构与晶体间距的关系,研究金属氮化物和固溶原子固溶结构的力学性能.结果表明:Si原子在TiN、ZrN、HfN和TaN晶体中固溶以及Ge原子在TiN晶体中固溶情况为,单原子不进入对应过渡金属氮化物晶体中形成间隙固溶或置换固溶,随着晶体间距离变化单原子可以在晶体之间形成间隙固溶或置换固溶;Si原子在NbN以及B原子在TiN晶体中可以实现间隙固溶,而不能形成置换固溶;Si原子在VN和C原子在TiN晶体中固溶结构形式均为置换固溶.单原子固溶形成低能量置换型固溶体和间隙型固溶体的弹性常数、体模量和剪切模量均低于原过渡金属氮化物的对应值. 展开更多
关键词 原子 过渡金属氮化物 第一性原理 固溶结构 力学性能
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应力作用下吸附过渡金属原子的蓝磷单层中的拓扑转变
3
作者 胡格 胡军 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2020年第4期443-449,I0001,共8页
本文通过第一性原理计算方法研究了被第四B族过渡金属吸附原子(Cr,Mo,W)修饰的蓝磷单层的电子结构性质,发现Cr修饰的蓝磷单层为磁性半金属,而Mo或W修饰的蓝磷单层为半导体,其带隙均小于0.2 eV.对Mo或W修饰的蓝磷单层施加双轴压应力使得... 本文通过第一性原理计算方法研究了被第四B族过渡金属吸附原子(Cr,Mo,W)修饰的蓝磷单层的电子结构性质,发现Cr修饰的蓝磷单层为磁性半金属,而Mo或W修饰的蓝磷单层为半导体,其带隙均小于0.2 eV.对Mo或W修饰的蓝磷单层施加双轴压应力使得带隙先闭合再打开,且在此过程中发生了能带反转的现象,说明Mo或W修饰的蓝磷单层发生了拓扑转变.Mo和W修饰的蓝磷单层的拓扑转变压应力分别为-5.75%和-4.25%,其拓扑绝缘带隙分别为94 meV和218 meV.如此大的拓扑绝缘带隙意味着在较高温度条件下有可能在蓝磷单层中通过吸附过渡金属原子实现拓扑绝缘态. 展开更多
关键词 拓扑转变 蓝磷 过渡金属吸附原子 双轴应力
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氮掺杂石墨烯负载过渡金属催化CO_(2)RR的DFT研究
4
作者 刘海龙 周震 程平 《广州化学》 CAS 2023年第5期62-66,I0004,共6页
设计了氮掺杂石墨烯负载四种过渡金属单原子催化剂用于CO_(2)RR(金属为Cu、Rh、Ir、Mn),考虑了5种氮配位(N_(1)、N_(2-1)、N_(2-2)、N_(3)和N_(4)),并通过第一性原理研究反应机理。自由能曲线显示Ir-N_(4)具有-0.323e V的低极限电位,通... 设计了氮掺杂石墨烯负载四种过渡金属单原子催化剂用于CO_(2)RR(金属为Cu、Rh、Ir、Mn),考虑了5种氮配位(N_(1)、N_(2-1)、N_(2-2)、N_(3)和N_(4)),并通过第一性原理研究反应机理。自由能曲线显示Ir-N_(4)具有-0.323e V的低极限电位,通过增加缺陷改性的Rh-N_(4)的CO_(2)RR性能也得到了改善。进一步通过Ir-N_(4)和Rh-N_(4)的差分电荷和态密度曲线分析吸附中间体COOH和金属原子之间的电荷转移和键合状态,发现金属原子和COOH之间的强烈相互作用形成了共价键,从而降低反应的总能量。本研究为设计高效的单原子CO_(2)RR催化剂提供了理论参考。 展开更多
关键词 氮掺杂石墨烯 CO_(2)RR 过渡金属 DFT 原子催化剂
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金属核及氧化铈的物理化学性质对一氧化碳氧化的影响
5
作者 Linxi Wang Shyam Deo +2 位作者 Kerry Dooley Michael J.Janik Robert M.Rioux 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期951-962,共12页
氧化铈独特的氧化还原性能使其适合用作氧化反应中的催化剂或载体.氧化铈负载的过渡金属纳米粒子或孤立的单原子提供了金属-载体界面,从而降低了去除界面氧原子的能耗,提供了可以参与ManVanKulvian氧化过程的活性氧物种.CO氧化是测试氧... 氧化铈独特的氧化还原性能使其适合用作氧化反应中的催化剂或载体.氧化铈负载的过渡金属纳米粒子或孤立的单原子提供了金属-载体界面,从而降低了去除界面氧原子的能耗,提供了可以参与ManVanKulvian氧化过程的活性氧物种.CO氧化是测试氧化铈负载催化剂还原性的主要探针反应,并且它常见于在相对低温下消除CO的各种应用中.在过量H2中优先氧化CO(PROX)反应可控制CO浓度达到超低水平,以防止氢氧化电催化剂中毒.催化剂在CO氧化反应中的活性和在PROX反应中对CO和H2的选择性取决于金属物种的种类和分散性、CeO2的结构和化学性质以及催化剂的合成方法.在这篇综述中,我们总结了最近发表的关于CeO2负载的金属纳米粒子和单原子催化CO氧化和PROX反应的相关工作;以及不同的负载金属和同种金属在普通CeO2表面上的反应性.我们还总结了密度泛函理论计算中提出的最可能的反应机理;并且讨论了各种负载型金属在PROX反应中影响CO氧化选择性的因素. 展开更多
关键词 氧化铈 CO氧化 金属纳米粒子 原子 PROX
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过渡金属替代的CeO_2(111)表面上NO+CO反应机理的理论研究(英文) 被引量:3
6
作者 丁戊辰 李微雪 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期1937-1943,共7页
采用DFT+U方法研究了过渡金属替代的CeO2(111)表面上的NO+CO反应机理,以探求不同过渡金属对N2选择性的影响.结果表明,在反应过程中,反应活性中心由过渡金属单原子与其最近邻的氧空位组成.NO在过渡金属-氧空位上发生N–O断键,不同过渡金... 采用DFT+U方法研究了过渡金属替代的CeO2(111)表面上的NO+CO反应机理,以探求不同过渡金属对N2选择性的影响.结果表明,在反应过程中,反应活性中心由过渡金属单原子与其最近邻的氧空位组成.NO在过渡金属-氧空位上发生N–O断键,不同过渡金属上该还原步骤的难易程度不同.计算发现,右过渡金属Rh,Pd和Pt替代的CeO2(111)表面可以与吸附物之间形成较强的吸附作用,进而可以达到较高的N2选择性.其主要原因是右过渡金属具有较多的d电子,可以与吸附小分子之间形成有效的反馈键.而左过渡金属拥有较少的d电子,难以有效抓住吸附物,最终导致较低的N2选择性. 展开更多
关键词 氧化氮消除 选择性 原子 单过渡金属原子/氧化铈 密度泛函理论+U
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单原子负载型MXene用于电催化合成氨过程的理论计算(英文) 被引量:3
7
作者 高怡静 卓涵 +6 位作者 曹勇勇 孙翔 庄桂林 邓声威 钟兴 魏中哲 王建国 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期152-159,共8页
合成氨在地球氮循环中扮演着重要角色.工业上传统的合成氨方法采用高温高压的反应条件,对反应设备要求高,并且导致了巨大的能耗.因此,以电力为驱动的电催化合成过程作为一种新型的合成氨方法引起了广泛关注.选择和设计合适的催化剂以降... 合成氨在地球氮循环中扮演着重要角色.工业上传统的合成氨方法采用高温高压的反应条件,对反应设备要求高,并且导致了巨大的能耗.因此,以电力为驱动的电催化合成过程作为一种新型的合成氨方法引起了广泛关注.选择和设计合适的催化剂以降低所需的过电势是该过程的一个重要研究课题.常用的电催化剂包括金属基、金属氧化物、聚合物及其他复合性催化剂.其中,单原子催化剂因其极高的原子利用率而广受关注,但必须选择合适的基底使其成为兼具高催化活性和高稳定性的催化剂.二维过渡金属碳/氮化物(MXene)作为一种新型二维材料,拥有和石墨烯类似的电导性质,并与金属有良好的相互作用,是一种富有希望的载体.本文采用密度泛函理论研究了氮气在一系列MXene负载的过渡金属单原子催化剂上的吸附和活化,通过吉布斯自由能计算研究了电催化合成氨的反应路径,给出了相应的过电势.同时,通过研究可能的决速步骤的吉布斯自由能,分析了吉布斯自由能和过电势之间的关系.计算结果表明,在所有的MXene负载的过渡金属单原子上,氮气更倾向于一端吸附.根据吉布斯自由能的定义,负值显示这些催化剂具有良好的氮气活化性能,特别是铁基催化剂(–0.75 eV),这就不难理解工业上广泛应用铁基催化剂.而负载不同的过渡金属对电催化合成氨的过电势具有一定影响.通过吉布斯自由能计算发现,该系列金属的过电势在0.68–2.33 eV, Mo/Ti3C2O2需要的外加电压最少.这对实验上催化剂的选择具有一定的指导意义.同时,我们发现电催化合成氨过程有两个可能的决速步骤:氮气加氢生成NNH和NH2生成氨气.通过比较这两个步骤的吉布斯自由能可快速得到催化剂的过电势.因此,我们可以得出结论,该系列MXene负载的过渡金属单原子催化剂能够有效地改变反应路径,免出现传统反应中氮氮键断裂的巨大能垒,从而有效降低了反应的过电势.这为实验上选择合适的催化剂提供了理论依据.并且,这种通过直接比较决速步骤的吉布斯自由能得到过电势的方法对电催化合成氨以及其他类似反应的催化剂筛选和理性设计具有指导意义. 展开更多
关键词 电催化合成氨 原子催化剂 二维过渡金属碳/氮化物(MXene) 过渡金属 密度泛函理论 过电势 吉布斯自由能
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中国科学技术大学制备34种单原子催化剂
8
作者 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期5-5,共1页
近日,中国科学技术大学研究团队开发出一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。该研究成果发表于《自然·通讯》杂志。研究人员在电化学三电极体系下进行电化学沉... 近日,中国科学技术大学研究团队开发出一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。该研究成果发表于《自然·通讯》杂志。研究人员在电化学三电极体系下进行电化学沉积,又探究了沉积条件对单原子形成的影响,发现:当金属负载量低于某一限度时,可以获得单原子;高于这一限度时则有金属团簇或颗粒形成,这一变化类似于液相中晶体生长中的成核过程。 展开更多
关键词 原子催化剂 晶体生长 过渡金属 电化学沉积 中国科学技术大学 三电极体系 团队开发 金属团簇
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中科大制备34种单原子催化剂
9
《浙江化工》 CAS 2020年第3期36-36,共1页
中国科学技术大学的研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出了34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。单原子催化剂因为具有最大化的原子利用率和独... 中国科学技术大学的研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出了34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。单原子催化剂因为具有最大化的原子利用率和独特的电子结构,在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化等化学反应中受到了广泛关注。但目前合成单原子催化剂的方法对单原子和衬底都有比较高的要求,还不能实现在任何衬底上制备任何的金属单原子催化剂。因此,发展对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方法具有重要意义。 展开更多
关键词 原子催化剂 过渡金属 氧还原 原子利用率 甲烷转化 中国科学技术大学 电化学沉积 氧化碳加氢
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中科大制备34种单原子催化剂
10
《山西化工》 2020年第1期4-4,共1页
近日,中国科学技术大学的研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出了34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。研究人员在电化学三电极体系下进行电化... 近日,中国科学技术大学的研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出了34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。研究人员在电化学三电极体系下进行电化学沉积,又探究了沉积条件对单原子形成的影响,发现当金属的负载量低于某一限度时,可以获得单原子;高于这一限度时则有金属团簇或颗粒形成,这一变化类似于液相中晶体生长中的成核过程。为了证明该方法的普适性,研究人员又在氢氧化钴、硫化钼、氧化锰、氮掺杂的碳等衬底上成功获得覆盖3 d、4 d、5 d金属的单原子催化剂,并且对所制备的单原子催化剂的结构表征后发现,阴极和阳极沉积获得的同一单原子催化剂具有不同的电子结构,这为其在不同催化反应中的应用提供了可能。 展开更多
关键词 原子催化剂 晶体生长 过渡金属 氧化 电化学沉积 硫化钼 三电极体系 成核过程
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3d过渡金属原子单层在Pd(001)表面磁性的第一性原理研究 被引量:4
11
作者 赵新新 陶向明 +2 位作者 陈文彬 蔡建秋 谭明秋 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第12期5849-5854,共6页
用第一性原理基础上的超软赝势方法的总能计算,研究了3d过渡金属(Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)在Pd(001)表面的单层p(1×1)和c(2×2)结构的表面磁性和总能.所得结果表明对于Sc,Ti,V和Cr只存在p(1×1)的铁磁性结构,而Mn只... 用第一性原理基础上的超软赝势方法的总能计算,研究了3d过渡金属(Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)在Pd(001)表面的单层p(1×1)和c(2×2)结构的表面磁性和总能.所得结果表明对于Sc,Ti,V和Cr只存在p(1×1)的铁磁性结构,而Mn只有c(2×2)的反铁磁结构存在.Fe,Co和Ni这三种元素上述两种结构都存在,但是总能上p(1×1)的铁磁结构要低些,因此是比较稳定的结构.而Cu和Zn在该表面上的单层中不存在上述两种结构.对于V的p(1×1)铁磁结构,计算得到的每个V原子磁矩为2.41μB,大于用全电子方法得到的0.51μB.两种计算方法得到其他金属原子(Cr,Mn,Fe,Co,Ni)的表面磁矩比较相近,都比孤立原子磁矩略小. 展开更多
关键词 Pd(001)表面 过渡金属原子 表面磁性
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非贵金属单原子催化剂Co_(1)/MXene(Mo_(2)CS_(2))的CO氧化反应机理研究 被引量:2
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作者 Shamraiz Hussain Talib Sambath Baskaran +6 位作者 于小虎 于琦 Beenish Bashir Shabbir Mahammad Sajjad Hussain 陈学年 李隽 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2021年第3期651-663,共13页
MXene是一类由前过渡态金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成的新型二维材料.我们利用量子化学方法研究了单原子Co在新型二维MXene材料Mo2CS2上的吸附构型、稳定性和催化性质.研究发现Co原子可以稳定锚定在MXene材料的表面,形成的单原子催... MXene是一类由前过渡态金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成的新型二维材料.我们利用量子化学方法研究了单原子Co在新型二维MXene材料Mo2CS2上的吸附构型、稳定性和催化性质.研究发现Co原子可以稳定锚定在MXene材料的表面,形成的单原子催化剂适合于催化低温CO氧化.计算表明,吸附的CO和O2分子与Co_(1)/Mo_(2)CS_(2)催化剂表面之间的电荷转移在活化这些小分子时起着重要作用.我们研究了Co1/Mo2CS2催化氧化CO的三种机理:Eley-Rideal(ER),Langmuir-Hinshelwood(LH)和Termolecular Eley-Rideal(TER),发现在低温下这三种反应机理都是可行的.其中在Co_(1)/Mo_(2)CS_(2)催化剂上TER机理具有最高的催化活性,计算的决速步能垒分别为0.67(TER),0.78(LH)和0.88 eV(ER).我们的研究结果表明,利用二维材料MXene发展和设计经济的、非贵金属单原子催化剂具有重要应用前景. 展开更多
关键词 原子催化剂 量子化学方法 催化性质 电荷转移 过渡 金属碳化物 非贵金属 二维材料
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亚胺自由基引发的1,5-氢原子转移反应研究进展 被引量:1
13
作者 姜志洁 《合成化学》 CAS 2022年第1期67-75,共9页
通过亚胺自由基引发的1,5-氢原子转移(Hydrogen Atom Transfer,HAT)途径实现C(sp^(3))—H键官能团化,可避免导向基团和当量氧化剂的使用,因而引起了研究人员的广泛关注。近年来,过渡金属和可见光氧化还原体系的发展为高效可控产生亚胺... 通过亚胺自由基引发的1,5-氢原子转移(Hydrogen Atom Transfer,HAT)途径实现C(sp^(3))—H键官能团化,可避免导向基团和当量氧化剂的使用,因而引起了研究人员的广泛关注。近年来,过渡金属和可见光氧化还原体系的发展为高效可控产生亚胺自由基提供了可靠的方法。本文根据亚胺自由基的来源分类总结了亚胺自由基引发的1,5-氢原子转移实现C(sp^(3))—H键官能团化反应。 展开更多
关键词 亚胺自由基 原子转移 电子转移 C(sp^(3))-H键官能团化 综述 合成 过渡金属
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电催化析氢催化剂研究进展 被引量:7
14
作者 王春霞 宋兆毅 +2 位作者 倪基平 潘宗卫 黄国勇 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期5523-5534,共12页
氢能热值高和环境友好性强等特点使其成为未来能源界最具发展潜力的能源之一。电催化析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)作为一种绿色、可持续的产氢方法成为近年来广泛研究的主题。发展高性能、低成本、高活性的析氢催化剂是... 氢能热值高和环境友好性强等特点使其成为未来能源界最具发展潜力的能源之一。电催化析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)作为一种绿色、可持续的产氢方法成为近年来广泛研究的主题。发展高性能、低成本、高活性的析氢催化剂是目前该领域面临的主要挑战。本文总结了近年来高性能催化剂用于HER反应的进展,重点介绍HER反应的基本原理,评估HER催化剂催化性能的典型方法,过渡金属以及化合物、非金属催化剂以及单原子催化剂等电催化析氢催化剂的最新研究进展,系统讨论了催化活性与催化剂形态、结构、组成和合成方法之间的联系,并对催化剂的合成策略、活性位点的固有活性、如何提高活性中心的内在活性和活性位点的数量进行了展望。 展开更多
关键词 电催化剂 析氢反应 过渡金属 金属催化剂 原子催化剂
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用于析氢反应的单层SbC负载过渡金属单原子催化剂设计
15
作者 孟宇菲 胡学敏 +3 位作者 杨澜 叶原丰 张峰君 丁开宁 《金属功能材料》 CAS 2024年第4期42-48,共7页
开发高效的电催化剂用于析氢反应(HER)对于满足未来大规模氢能需求具有重大意义。鉴于二维材料和单金属原子独特的结构优势,基于密度泛函理论方法,研究了10种不同过渡金属负载在单层碳化锑(SbC)上的HER活性。结果表明,Ir-SbC不仅热力学... 开发高效的电催化剂用于析氢反应(HER)对于满足未来大规模氢能需求具有重大意义。鉴于二维材料和单金属原子独特的结构优势,基于密度泛函理论方法,研究了10种不同过渡金属负载在单层碳化锑(SbC)上的HER活性。结果表明,Ir-SbC不仅热力学稳定,且吸附氢中间体后的吉布斯自由能值(ΔG_(H*))最优(仅为-0.016 eV),非常接近于0;进一步分析H-Ir-SbC的态密度和差分电荷密度发现,在-5到0 eV能量区间内,Ir和H之间发生了峰的交叠,说明它们存在键合相互作用和电荷转移,预示着Ir-SbC是一种潜在的有望替代铂等贵金属的HER催化剂。 展开更多
关键词 析氢反应 碳化锑 过渡金属原子 密度泛函理论
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负载于超薄氮掺杂碳纳米片上的钴单原子催化芳香硝基化合物氢转移反应(英文) 被引量:7
16
作者 李会宁 曹昌燕 +4 位作者 刘剑 施杨 司锐 谷林 宋卫国 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2019年第9期1306-1314,共9页
过渡金属催化芳香硝基化合物氢转移反应制备胺类化合物,具有成本低廉、反应条件温和、高活性、高选择性等优点.单原子催化剂具有最大的原子利用率和独特的电子结构,有望进一步提升其催化反应性能,但目前还没有关于单原子催化剂应用于该... 过渡金属催化芳香硝基化合物氢转移反应制备胺类化合物,具有成本低廉、反应条件温和、高活性、高选择性等优点.单原子催化剂具有最大的原子利用率和独特的电子结构,有望进一步提升其催化反应性能,但目前还没有关于单原子催化剂应用于该反应的文献报道.本文制备了负载于氮掺杂超薄碳纳米片上的钻单原子催化剂(简写为CoSAs/NCNS),并将其应用于芳香硝基化合物氢转移反应中,在与文献报道类似的反应条件下,该催化剂的TOF达110.6h^-1,是已报道结果的20倍;且该催化剂对一系列具有其他不饱和官能团(如:卤素,氰基,醛基,乙烯基和乙烘基等)的硝基化合物具有优异的选择性. 展开更多
关键词 芳香硝基化合物 氢转移反应 过渡金属催化 原子 纳米片 氮掺杂 超薄 负载
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石墨烯后又一轮超级材料创新高潮袭来
17
《塑料制造》 2015年第10期38-40,共3页
多个类型的平面材料堆砌在一起,可能展现每个的最佳性能。物理学家习惯使用他们所能想到的最好的词语来形容石墨烯。这丝薄的单原子厚度的碳是灵活、透明的,比钢强、比铜导电好,虽然非常薄,但它实际上是二维材料。在2004年被分离出来后... 多个类型的平面材料堆砌在一起,可能展现每个的最佳性能。物理学家习惯使用他们所能想到的最好的词语来形容石墨烯。这丝薄的单原子厚度的碳是灵活、透明的,比钢强、比铜导电好,虽然非常薄,但它实际上是二维材料。在2004年被分离出来后不久,石墨烯就成为全世界研究人员痴迷的对象。不过,对Andras Kis而言并非如此。Kis表示,与石墨烯一样不可思议的是,"我觉得必须超越碳"。 展开更多
关键词 石墨烯 材料创新 原子 最佳性能 黑磷 过渡金属原子 块体材料 二维晶体 能隙 纳米电子学
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DFT+U方法研究Ni掺杂对CeO2结构和储放氧性能影响 被引量:1
18
作者 王欣全 沈美庆 王军 《科技导报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期26-29,共4页
铈基材料具有优异的储放氧性能和催化活性,在当今催化领域有着广泛的应用。本研究通过DFT+U方法计算了Ni掺杂引起的CeO2局域结构及全局结构扰动,并分析了原子位置排布与储放氧性能之间的构效关系。当Ni以间隙位形式进入CeO2晶胞时,Ni具... 铈基材料具有优异的储放氧性能和催化活性,在当今催化领域有着广泛的应用。本研究通过DFT+U方法计算了Ni掺杂引起的CeO2局域结构及全局结构扰动,并分析了原子位置排布与储放氧性能之间的构效关系。当Ni以间隙位形式进入CeO2晶胞时,Ni具有四面体配位特征,部分氧离子远离其初始位置,向类间隙位移动;在产生氧空位之后,全局结构弛豫现象明显。当Ni以取代位形式进入CeO2晶胞时,Ni具有八面体配位特征,与纯NiO结构类似;在产生氧空位之后,由Ni及其最近邻氧离子构成的局域空间发生扩张。结合氧空位生成能计算结果,间隙位Ni离子对储放氧性能的促进较小,取代位Ni离子可促进体系自发产生氧空位。 展开更多
关键词 氧化铈 过渡金属改性 原子位置扰动 储放氧 密度泛函理论
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Atomic process of oxidative etching in monolayer molybdenum disulfide 被引量:7
19
作者 Danhui Lv Hulian Wang +5 位作者 Dancheng Zhu Jie Lin Guoli Yin Fang Lin Ze Zhang ChuanhongJin 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第12期846-851,共6页
The microscopic process of oxidative etching of two-dimensional molybdenum disulfide(2D MoS_2) at an atomic scale is investigated using a correlative transmission electron microscope(TEM)-etching study.MoS_2 flakes on... The microscopic process of oxidative etching of two-dimensional molybdenum disulfide(2D MoS_2) at an atomic scale is investigated using a correlative transmission electron microscope(TEM)-etching study.MoS_2 flakes on graphene TEM grids are precisely tracked and characterized by TEM before and after the oxidative etching. This allows us to determine the structural change with an atomic resolution on the edges of the domains, of well-oriented triangular pits and along the grain boundaries. We observe that the etching mostly starts from the open edges, grain boundaries and pre-existing atomic defects.A zigzag Mo edge is assigned as the dominant termination of the triangular pits, and profound terraces and grooves are observed on the etched edges. Based on the statistical TEM analysis, we reveal possible routes for the kinetics of the oxidative etching in 2D MoS_2, which should also be applicable for other 2D transition metal dichalcogenide materials like MoSe_2 and WS_2. 展开更多
关键词 二硫化钼 氧化腐蚀 原子过程 刻蚀 透射电子显微镜 TEM分析 过渡金属硫化物
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