纯硅MFI型分子筛膜的原位合成及其CO_2/N_2混合气体分离性能研究

通过多孔α-Al_2O_3载体的处理或修饰改变其表面物化性质,并采用原位水热晶化法合成纯硅MFI分子筛(silicalite-1)膜.SEM、XRD和接触角的检测结果表明,未经处理、经过H_2O_2处理或带有氧化锆中间层的α-Al_2O_3载体为亲水性表面,其上不能形成连续的分子筛膜层;而经过3-氯丙基三甲氧基硅烷(3-CP-TMS)、十二烷基三甲氧基硅烷(DMS)修饰或带有壳聚糖中间层的α-Al_2O_3载体为疏水性表面,其上可以形成连续、致密的分子筛膜层,用DMS修饰或带有壳聚糖中间层的α-Al_2O_3载体上形成的分子筛膜有一定的择优取向.疏水性的载体表面是形成连续纯硅MFI分子筛膜层的先决条件,而合理的H_2O/Si比是保证分子筛完全覆盖载体表面形成致密膜层的重要因素.将载体经DMS修饰后原位水热合成的纯硅MFI分子筛膜应用于CO_2/N_2混合气体分离过程表明,合成的膜对CO_2具有分离选择性.

高度b取向Silicalite-1分子筛膜的制备

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,通过调变合成silicalite-1分子筛溶胶组成及反应时间等合成参数,用原位水热晶化法在玻璃基底上制备了表面平整、连续性好且高度b取向的silicalite-1分子筛膜.研究了溶胶组成及基底表面粗糙度与分子筛膜中晶体取向的关系,讨论了晶化条件对分子筛膜厚度及膜中微晶尺寸及分布的影响,实现了silicalite-1沸石分子筛在基底表面的高度取向生长和膜中晶体大小及膜层微结构的调控.本文描述的制备方法简单且重复性好.此外,还利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)等分析方法对样品进行了表征.