簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与eHB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1 nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2 wt%Ru ACCs),制得Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后,2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400℃和1 MPa下,Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2 mmolNH_(3) gcat^(-1) h^(-1),是2 wt%Ru ACCs的7.5倍,且催化剂表现出较好的稳定性,在稳定运行140 h后活性未见明显降低.球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构谱结果表明,负载Ba和/或Ce后,Ru以Ru_(3)原子簇形式存在.X射线吸收近边结构谱和X射线光电子能谱结果表明,Ru与Ba及Ce物种之间存在较强的簇-金属氧化物助剂电子相互作用,可促进电子转移到Ru物种,形成富电子状态的Ru,进而促使电子转移到N_(2)的p*反键轨道,提高温和条件下合成氨反应速率.利用25%N_(2)+75%D_(2)气氛下的原位红外光谱研究催化剂的合成氨反应机理,结果表明,在Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂表面同时检测到N_(2)D_(2)物种和N_(2)D_(x)物种的振动吸收峰,说明添加Ba和/或Ce物种没有改变Ru原子簇催化剂活化N_(2)的方式,N_(2)仍是通过加氢的路径合成氨.综上,本文考察了助剂对Ru原子簇的影响规律,揭示了其作用机制,为设计高效的温和条件合成氨催化剂提供参考.

电磁场中原子与Core相互作用的偶合理论

在电磁场中原子与带有电荷的core之间的相互作用,原子核与core之间、电子与原子核及电子与core之间的相互作用全部包含在系统的Hamiltonian中,由Schrodinger方程式出发,利用ETF修正了系统的边界条件,得出了该系统的径向偶合、转动偶合和电磁场偶合等动力学结果。

Σ型三能级原子与两个独立的单模电磁场相互作用动力学

本文利用时间演化因子的方法,给出了一个单模电磁场初态为相干态,而另一个单模电磁场初态分别为压缩相干态、偶相干态、奇相干态时,场—原子相互作用对原子粒子布居几率随时间演化规律的影响.

非线性相互作用引起的双模Dicke模型的新奇量子相变

量子相变是量子光学和凝聚态物理领域的一个重要课题.本文在标准双模Dicke模型的基础上引入原子-光的非线性相互作用,研究其所引起的量子相变.利用自旋相干态变分法从理论上给出有两个参量的基态能量泛函.两模光场采用四种不同的比例关系进行研究,并且在实验参数下,通过可调的原子-光的非线性相互作用参量,给出了宏观多粒子量子态的丰富结构.本文主要呈现了在蓝失谐和红失谐下,双稳的正常相、共存的正常-超辐射相和原子数反转态等丰富的基态特性.原子-光的非线性相互作用在蓝失谐可以引起标准的双模Dicke模型的正常相到超辐射相的二级量子相变.在红失谐时引起新奇的基态特性,新奇的量子相变,即反转的超辐射相到反转的正常相的二级逆量子相变.原子-光的非线性相互作用和两模光场比例不同时,对量子相变的相边界和基态物理量的值有较大影响.

双模电磁场与V-型三能级原子相互作用的演化规律

本文利用级数展开的方法,在薛定谔表象中得到了单光子情形下的双模电磁场与三能级原子相互作用哈密顿时的演化因子.利用这一演化因子可以方便地讨论双模电磁场与V-型三能级原子相互作用的动力学问题,在此本交给出了三能级原子的粒子布居几率的演化规律.

电磁场与旋转球的引力场的相互作用能

讨论了电磁场与一个旋转球的引力场的相互作用能。结果表明，电磁场与引力源之间，不仅存在着静态引力势能，而且还存在着与角动量耦合有关的相互作用能；这可能导致可观测的宇宙效应。

关于电磁场相互作用几个问题的探讨

电磁场内容是中学物理教学中的重点与难点．由于其内容与大学物理中电磁场内容紧密相联，因此人们遇到一些深层次问题时，容易混淆种种概念，下面试分别举例说明之．

气泡-颗粒间相互作用行为在矿物浮选中的应用研究进展

气泡-颗粒间相互作用行为是浮选过程中的重要环节,气泡-颗粒相互作用受到多种因素影响,例如气泡尺寸、接近速度、表面活性剂类型、矿物润湿性、润湿膜的稳定性和诱导时间等。本文综述了浮选中气泡-颗粒间三种典型的相互作用力及现代测量技术与应用,介绍了几种传统的和新型的测力技术及作用行为可视化手段,及其在矿物浮选中的应用。气泡与颗粒间的相互作用力主要包括范德华力、静电力和疏水力,这些力决定着矿物颗粒能否顺利黏附于气泡表面。亲水颗粒与气泡相互作用由经典的DLVO理论描述,疏水颗粒与气泡相互作用由扩展的DLVO理论解释。原子力显微镜(AFM)、表面力仪(SFA)和诱导时间仪已被广泛用于测量相互作用力的大小及诱导时间,为气泡与颗粒的黏附提供重要数据信息。集成薄膜排水装置(ITFDA)可看作诱导时间仪与AFM的结合体,动态相互作用力仪(DIFA)由诱导时间仪与改进的表面力仪组合形成。如今,集成薄膜力仪(ITLFFA)能在液体中测量气泡和颗粒之间的动态相互作用力、变形及时空薄膜厚度,实现在较高接近速度下模拟动态排水过程,这种表征更符合实际的浮选过程。气泡-颗粒的相互作用行为的研究从过去的静态已逐渐转变为更符合实际的动态研究,在复杂液体环境中测试气泡与颗粒相互作用是未来发展的必然趋势,这为矿物浮选提供理论支撑。

碱土金属原子与Ne原子间相互作用势的理论计算

本文基于无任何可调参数的势模型计算了碱土金属原子(Be、Mg、Ca、Sr、Ba)与Ne原子间相互作用势,得到的势能曲线及势阱位置和深度与现有的从头计算结果符合较好.本文的计算结果进一步验证了碱土金属原子与稀有气体原子间交换能主要来自碱土金属原子最外层s电子与稀有气体原子最外层p电子之间的交换作用.

单原子催化剂中金属-载体强相互作用综述

单原子催化由于其独特的特性近年来在多相催化领域引发很大的关注。均匀分散的单原子可以作为催化活性中心,为实现催化反应的高选择性、高活性和研究其催化反应机理提供很大的可能。随着催化剂尺寸的逐步减小,催化剂的表面原子结构、电子结构和缺陷将发生明显变化,常常会产生金属-载体强相互作用。结合近年来单原子催化领域的研究工作,综述了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的研究进展。介绍了单原子催化剂中金属-载体强相互作用的具体类型和表现形式,包括金属-金属相互作用、空隙或缺陷锚定、金属阳离子配位和有机配体络合。最后,基于对单原子催化剂中金属-载体强相互作用的理解和认识,对该研究领域的发展趋势和关键问题进行了展望。

电磁场作用下原子能态跃迁几率的计算

用Ｙａｎｇ方法讨论了规范不变的电磁场作用下原子能态跃迁几率计算问题，结果表明，通常的处理只是在场为零，势也为零的特定规范中才成立。

关于磁体和导体的电动力相互作用问题——论动生电磁场的对称公式

本文应用电磁场的坐标变换讨论了磁体和导体的相互作用,得到了动生电磁场的对称公式。

多电子原子中的电磁相互作用

本文在非相对论的范围内推出轨道－轨道相互作用 Ｈｏ，ｏ自旋－自旋相互作用Ｈｓ，ｓ及自旋一轨道相互作用Ｈｓ，ｏ的表达式．从而证明：Ｈｏ，ｏ并不完全是磁相互作用，推迟效应在其中起重要作用；Ｈｓ，ｏ可以分解为 Ｈｓ·Ｎ与 Ｈｓ·ｏ·Ｅ两部分， Ｈｓ．ｏ也不是自旋磁矩与轨道磁矩间的相互作用．

强场与级联型三能级原子相互作用中原子的偶极压缩效应

采用数值计算方法研究了强相干初态光场与级联型三能级原子相互作用中原子的偶极压缩效应 结果表明 :级联型三能级原子偶极算符的两个正交分量均呈现出周期性的压缩现象 ,原子存在偶极压缩 ,且压缩的最大深度比弱场作用情况下要深得多 ;随着 n值的不断增大 ,偶极算符两个正交分量的振荡频率随之增大 ,场与原子的非线性耦合越来越强 。

Kerr介质中耦合双原子与场相互作用的原子占居态几率的动力学性质

研究了类克尔介质中初始时刻分别处于激发态和基态的耦合双原子与场相互作用过程中，原子占居几率的量子动力学性质：讨论了Ｋｅｒ介质场耦合系数μ、原子间偶极偶极相互作用的耦合系数ｇａ及激发场强ｎ对它们的影响．结果表明：μ和ｇａ的增大，使原子与场的惯性作用减小，而ｎ的增强，则使原子的同步跃迁效应增强．

电磁场中二能级原子的量子相干性

求解了经典电磁场中二能级原子系统的密度矩阵演化方程,得到了系统状态的相干特性。

利用∧型三能级原子与相干态光场Raman相互作用传送两比特的未知原子态

实现量子态的隐形传送,尤其是多比特量子态的隐形传送在量子信息领域中有非常重要的作用。提出了一种隐形传送两比特未知原子态方案。在此方案中,用一个三粒子纠缠态作为量子信道,传送两比特未知原子态。

激光与原子团簇相互作用实验系统的建立

研究建立了激光与原子团簇相互作用的实验系统。该系统包括团簇产生系统、真空系统、激光与团簇同步系统、聚焦系统,以及激光与团簇相互作用诊断设备。给出了系统性能测试结果。