钴基FT合成催化剂中原子碳物种的作用研究

费托合成是将合成气催化转化为长链重质烃的工艺过程。在此过程中,CO活化、歧化反应以及烃类脱氢反应都可以在催化剂表面形成碳物种,而碳物种对费托反应的作用一直存在争议。本工作通过对主要暴露面为HCP-Co(10-11)的单晶钴进行不同条件的预处理,构建了具有不同含量原子碳物种的模型催化剂,并采用程序升温加氢、拉曼光谱和红外光谱等表征手段对催化剂中的原子碳物种含量和存在形式进行分析。结果表明,在引入原子碳物种后,钴基催化剂的活性和CH_(4)选择性与原子碳物种数量和存在形式密切相关。含碳量为5.72%的P-Co-C3催化剂具有较高的CO转化率,可达72.2%;而含碳量为3.01%的P-Co-C2催化剂具有较低的CH_(4)选择性,仅为4.2%。此外,表征结果进一步证明该原子碳物种是以C(无定形碳)和CxHy两种形式共存,其在反应过程中参与了FT反应,进而提升其反应性能。

海藻基含杂原子碳材料的制备及电化学性质

以天然海藻为原料,经条件优化制备了含杂原子的碳材料Sar CW-900及Lam CW-900,对其形貌、元素成分、孔性质和石墨化程度进行分析并讨论其活化机理.将2种材料作为电化学电容器及锂离子电池的电极材料活性物质,分别进行电化学性能测试.结果表明,Sar CW-900及Lam CW-900在被用作电化学电容器电极材料时,比电容分别为106 F/g及85 F/g,经5000次循环伏安稳定性测试,比电容值稳定在101 F/g及81 F/g,分别降低不到4%和5%,是理想的电容器电极材料;在被用作锂离子电池电极材料时,经100次循环比容量分别保持在100. 3及33. 9 mA·h/g,低于纯石墨的理论值,但具有较高的稳定性.

基于高熵效应的多原子共掺杂碳作为直接液体燃料电池阴极催化剂的性能研究

燃料电池技术作为一种新型清洁能源,有希望成为传统化石燃料的替代品之一.氧还原反应(ORR)是燃料电池的阴极反应,研究更稳定、更经济的高活性电催化剂对实现燃料电池商业化发展具有重要意义.本研究基于高熵效应的优势,制备了多种过渡金属共掺杂NSC材料(M-NSC,M=Co、Fe、Ni、Mn、Ce),旨在提高直接液体燃料电池阴极催化剂的催化性能.实验采用高温热解法分别合成了三种M/C摩尔比的(CeMnFeCoNi)-NSC催化剂,研究了不同金属添加量对材料微观结构和催化性能的影响.(CeMnFeCoNi)-NSC呈现二维层状结构,拥有较大的比表面积,为催化反应提供了更多的活性位点.将(CeMnFeCoNi)-NSC作为直接甲醇燃料电池(DMFC)和直接硼氢化物燃料电池(DBFC)的阴极催化剂,单电池功率密度分别为19.86 mW·cm^(-2)和73.81 mW·cm^(-2),优于高温热解法制备的Fe-NC(DMFC:7.92 mW·cm^(-2);DBFC:52.12 mW·cm^(-2)).这主要归因于在(CeMnFeCoNi)-NSC催化剂中金属与N元素产生的M-N4基团可以作为催化位点,以及多种金属之间的协同作用共同提高了其阴极活性.并且研究发现当金属总量与碳的摩尔比例为1∶50时,表现出最优异的电池性能.研究结果为开展碳基电催化剂的成分设计和性能调控提供了新思路.

基于CiteSpace的碳基单原子催化研究进展与热点分析

单原子催化剂具有催化活性高、选择性强等优点,在非均相催化领域显示出独特的优势。碳基材料作为单原子催化剂的常用载体,具有比表面积大、价格低廉、易于获取等特点,近年来受到广泛关注。随着碳基单原子催化研究的不断深入,相关论文的发表量增长迅速,传统的文献分析方法存在可视化程度低、时间跨度短、覆盖范围小等问题。本文利用CiteSpace文献计量软件对Web of Science核心数据库中2015年1月—2023年3月收录的378篇相关文献进行了可视化分析,讨论了该领域的研究进展及研究热点。结果表明:碳基单原子催化的研究热点主要集中在电催化领域,应用最广泛的载体是氮掺杂碳材料;存在的主要问题有难以催化复杂反应、反应机理不够清晰、配位环境难以精准调控等。本文结果可为碳基单原子催化的研究提供参考。

丝网印刷ETFE杂原子掺杂制备导电碳RFID标签

通过自制的ETFE膜与杂原子掺杂导电碳的丝网印刷技术,制备了RFID电子标签,采用红外光谱、扫描电子显微镜、X射线衍射、差示扫描量热等手段进行了表征测试。结果表明,ETFE膜表现出优异的机械性能,再加上杂原子掺杂导电碳的优异导电性,所制备的RFID电子标签的拉伸强度达到33.9MPa,断裂伸长率为486.2%,撕裂强度为69.5N·mm^(-1),方块电阻达到65Ω。

烃类化合物NMR化学位移数据库及各类碳氢原子族化学位移统计分布

以Ｓａｄｔｌｅｒ标准ＮＭＲ谱图集为数据源．建立了烃类化合物ＮＭＲ谱化学位移数据库系统，并利用此数据库系统归纳出了烃类化合物各类碳氢原子族化学位移统计分布图，该统计分布图可用于指导烃类混合物．特别是石油产品ＮＭＲ谱峰的归属，同时，可提供一条查阅标准图的简捷途径．

微球形碳原子团簇的动高压合成

本文简要报导了采用二级轻气炮产生的动态超高压来合成微球形碳原子团簇的理论分析与初步实验结果。

超低碳无间隙原子钢表面卷渣夹杂控制实践

对超低碳热轧钢带、冷轧钢带条状表面缺陷进行分析,主要为钢坯所带夹杂物导致。进行能谱元素分析,夹杂物所含主要元素为O、Ca、Si、Na、K、Al等,分析认为连铸坯连铸过程保护渣卷入导致夹杂缺陷发生。通过优化结晶器保护渣质量,提升稳态浇注水平等方法,可有效减少超低碳无间隙原子钢表面卷渣夹杂缺陷的发生。

C_(60)及碳原子团簇的晶体结构

阐述了Ｃ６０的价键结构、晶体结构和对称性，Ｃ６０碳原子团簇固体的晶体结构以及布基管与布基球的关系．

C_(60)碳原子团簇及其衍生物的性能与应用前景

综述了C60碳原子团簇的各种制备方法，论述了C60碳原子团簇及其衍生物的超导性、导电性、磁性、非线性光学性质和化学反应性，以及其潜在的广阔应用前景。

碳原子团簇研究的新进展

本文简要评述了Ｃ６０及相关的全碳分子的发现及其研究的最新进展，介绍了样品的制备、分离，对其结构、各种物理、化学性质作了综述，指出了在这一领域开展研究的科学意义。

碳原子团簇的形成研究

碳原子团簇的生长过程及其富勒烯的形成机理 ,是近十余年来科学界孜孜以求而又一直无法求解的难题 .虽然有关研究人员先后提出了可能的机理 ,但是至今没有一种得到实验结果的证实 .本研究组就此作了积极的探索和较深入的研究 ,创新和发展了多种形成和研究碳原子团簇的方法 ,精心设计了一系列实验 ,综合运用多种研究手段 ,明确了氯原子存在下碳簇的生长过程 ,发现了氯原子等自由基对富勒烯形成的催化作用 ,总结了碳等原子团簇形成的统计分布规律 ,表征了 C60 的聚合和坍塌过程 ,在碳原子团簇的形成研究中取得重要进展 .

均相催化活化杂原子-碳(E-C)键及其与炔烃的加成反应

系统总结了Ni、Pd、Pt、Rh、Cu等过渡金属配合物催化活化Si-C、Sn-C、S-C、Se-C、Cl-C、Br-C等杂原子-碳键及其与炔烃的加成反应.这些新型的炔烃加成反应提供了合成含R3Si、R3Sn、RS、RSe、Cl和Br等活性官能团烯烃化合物的原子经济型一步合成方法.同时加成反应体系具有很高的立体选择性和区域选择性.

碳族三原子16电子化合物结构的变化规律探讨

针对碳族三原子16电子化合物的结构进行计算和讨论,揭示了两种构型之间的相互稳定性,进一步讨论了影响其相互稳定性的原因,并在此基础上提出了相应的教学建议。

碳硅原子链电子输运性质的理论计算

以C-Si-C-Si直线原子链与Au(100)-3×3电极耦合所构成的纳米结点为研究对象,用密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法,对结点的电子输运进行了理论模拟.计算结果得到:当2电极距离为1.686 nm时,纳米结点体系总能量最低,结构最稳定,C-Si平均键长为0.166 nm,此时结点的透射系数为0.627,平衡电导为0.627 G_0,电子传输通道主要由碳、硅原子的p电子轨道形成的π键所构成;在电压为0～1.0 V时,纳米结点稳定结构的电导随着外偏压的增大而减小.

碳烯原子簇的建构方式与K(4n+2)规则

近年来,通过脉冲激光蒸发石墨样品的方法,对碳原子簇进行了广泛的研究。足球烯C_(60)的发现,构型的确证,特别是近来宏量C_(60)的制备,足球烯金属配合物的合成及其超导性能的发现,使得碳烯原子簇的性质和结构研究显得十分必要,从而成为国际上化学物理领域中最热门的课题之一。事实上,理论化学家早就预言过这类分子的存在,但经典的有机合成尝试却未获成功。令人吃惊的是C_(60)竟是在碳等离子蒸气中完全自发地形成的。

钯钌原子比对碳载Pd-Ru催化剂催化H_2O_2电还原性能影响

利用化学还原法制备了不同原子比的碳载Pd-Ru催化剂,考察了钯钌原子比对碳载Pd-Ru催化剂催化H2O2电还原反应性能的影响。研究结果表明,随着Ru元素的增加,碳载Pd-Ru催化剂的粒径逐渐减小,各催化剂上H2O2电还原反应的起始还原电势稳定在0.82V,电流密度先增大后减小。当Pd∶Ru=1∶1时,PdRu/C催化剂表现了最好的催化性能。

树脂碳电极碳氢原子比测定及其对充放电性能的影响

测试分析了碳化处理条件对聚对苯树脂碳化产物组成含量和碳氢原子比的影响 ,并进一步测试了不同碳氢原子比的树脂碳化产物作为锂离子电池碳电极材料时的充放电性能。结果表明 :随着碳化处理温度升高 ,树脂碳化产物碳氢原子比在逐渐增加 ,碳化气氛对碳化样品碳氢原子比的影响也十分显著 ,惰性气氛处理的样品远高于还原性气氛处理的样品 ,两者的比值高达 2 .7。树脂碳电极碳氢原子比不同 ,其充放电容量和不可逆性都表现出明显差别。碳氢原子比升高 ,电极充放电不可逆性降低 ,但树脂碳电极充放电容量并不是简单地随着树脂碳电极碳氢原子比升高而线性增大 ,而是出现一个起伏变化。其中碳氢原子比为 1 .54的样品呈现出充放电容量高峰值。

单原子层二维碳片的独特性质与应用前景展望

单原子层二维碳片(Graphene)是一种严格意义上二维晶体,尽管发现的历史短,但是由于它具有诸多优异特性和广阔的应用前景而引起了世界各地研究人员的关注。综述了单原子层二维碳片的基本结构,分析了其独特性能:双极性超导电流的电场效应、完美的量子隧穿效应、安德森局域化的弱化现象、从不消失的电导率以及半整数霍尔效应,并展望了其应用前景尤其是在电子工业领域巨大的应用潜力。