中温区Mg_(2)(Si,Sn)基热电材料因其廉价、无毒无害等优点极具发展潜力.其中,三元Mg_(2)Si_(1-x)Sn_(x)合金的电子传输性能须通过元素掺杂来进行优化,最常见的掺杂元素Bi和Sb均可以对载流子浓度、迁移率和有效质量等传输性能参数进行调...中温区Mg_(2)(Si,Sn)基热电材料因其廉价、无毒无害等优点极具发展潜力.其中,三元Mg_(2)Si_(1-x)Sn_(x)合金的电子传输性能须通过元素掺杂来进行优化,最常见的掺杂元素Bi和Sb均可以对载流子浓度、迁移率和有效质量等传输性能参数进行调节,而不同的原子置换位置会对合金的电子传输特性产生较大的影响.因此,本文采用第一性原理计算的方法,对Sb,Bi元素分别置换Si,Sn位置的缺陷形成能进行了分析,结合能带结构和态密度的变化分析其对载流子传输性能参数的影响.通过甩带快速凝固方法制备了Bi,Sb掺杂Mg_(2)Si_(1-x)Sn_(x)晶体,结合求解Boltzmann方程对电子传输性能的预测结果进行对比分析.结果表明,Bi,Sb原子均更加倾向于取代Si位,Sb原子的取代具有更低的形成能.与Bi元素相比,相同成分的Sb掺杂下载流子浓度较低,但可以提供更大的载流子有效质量,因此可以获得更高的Seebeck系数和功率因子,最高值可达–228μV/K和4.49 m W/(m·K^(2)),而Bi掺杂可以提供更高的电导率.本研究结果可以为掺杂优化Mg_(2)(Si,Sn)基合金的热电性能提供理论参考.展开更多
文摘中温区Mg_(2)(Si,Sn)基热电材料因其廉价、无毒无害等优点极具发展潜力.其中,三元Mg_(2)Si_(1-x)Sn_(x)合金的电子传输性能须通过元素掺杂来进行优化,最常见的掺杂元素Bi和Sb均可以对载流子浓度、迁移率和有效质量等传输性能参数进行调节,而不同的原子置换位置会对合金的电子传输特性产生较大的影响.因此,本文采用第一性原理计算的方法,对Sb,Bi元素分别置换Si,Sn位置的缺陷形成能进行了分析,结合能带结构和态密度的变化分析其对载流子传输性能参数的影响.通过甩带快速凝固方法制备了Bi,Sb掺杂Mg_(2)Si_(1-x)Sn_(x)晶体,结合求解Boltzmann方程对电子传输性能的预测结果进行对比分析.结果表明,Bi,Sb原子均更加倾向于取代Si位,Sb原子的取代具有更低的形成能.与Bi元素相比,相同成分的Sb掺杂下载流子浓度较低,但可以提供更大的载流子有效质量,因此可以获得更高的Seebeck系数和功率因子,最高值可达–228μV/K和4.49 m W/(m·K^(2)),而Bi掺杂可以提供更高的电导率.本研究结果可以为掺杂优化Mg_(2)(Si,Sn)基合金的热电性能提供理论参考.
