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热处理ZSM-5制备微孔-介孔双孔分子筛 被引量:12
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作者 万克树 刘茜 张存满 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期1097-1101,共5页
对商品化ZSM-5分子筛进行热处理制得了微孔-介孔双孔分子筛,微孔和介孔的结构特征由热处理工艺决定.其中在1000℃的空气中热处理2h的样品,介孔部分对比表面积的贡献已接近微孔部分对比表面积的贡献.这种双孔分子筛有很窄的介孔孔分布和... 对商品化ZSM-5分子筛进行热处理制得了微孔-介孔双孔分子筛,微孔和介孔的结构特征由热处理工艺决定.其中在1000℃的空气中热处理2h的样品,介孔部分对比表面积的贡献已接近微孔部分对比表面积的贡献.这种双孔分子筛有很窄的介孔孔分布和较高的结晶度. 展开更多
关键词 微孔-介孔双孔分子筛 热处理 zsm-5
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ZSM-5分子筛强弱酸梯度分布增强其MTP反应的转化效率 被引量:2
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作者 申文杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1179-1182,共4页
1 背景介绍,甲醇制丙烯(MTP)技术是非石油路线获得丙烯的重要工艺,受到了我国政府、工业界以及学术界的广泛关注1。对于固定床MTP工艺而言,较为适宜的催化剂为高硅、小晶粒ZSM-5分子筛2。然而,小晶粒ZSM-5分子筛仍存在着外表面积大、强... 1 背景介绍,甲醇制丙烯(MTP)技术是非石油路线获得丙烯的重要工艺,受到了我国政府、工业界以及学术界的广泛关注1。对于固定床MTP工艺而言,较为适宜的催化剂为高硅、小晶粒ZSM-5分子筛2。然而,小晶粒ZSM-5分子筛仍存在着外表面积大、强酸密度过高、失活较快等问题。 展开更多
关键词 分子筛 zsm-5 MTP 梯度分布
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ZSM-5分子筛酸位分布及其甲醇制烯烃催化性能的定向管理与调控 被引量:1
3
作者 郭淑佳 王森 +5 位作者 张莉 秦张峰 王鹏飞 董梅 王建国 樊卫斌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期227-238,共12页
ZSM-5分子筛在甲醇制烯烃(MTO)过程中的催化性能和反应机理与其孔道中酸位点分布位置紧密相关.本文证明在水热合成过程中加入适量的钠离子(Na+)可以增加ZSM-5分子筛交叉腔酸位点比例;从而促进高级甲基苯的生成并加速芳烃循环,有利于乙... ZSM-5分子筛在甲醇制烯烃(MTO)过程中的催化性能和反应机理与其孔道中酸位点分布位置紧密相关.本文证明在水热合成过程中加入适量的钠离子(Na+)可以增加ZSM-5分子筛交叉腔酸位点比例;从而促进高级甲基苯的生成并加速芳烃循环,有利于乙烯生成.相反,在合成过程中不添加钠离子,所制备的ZSM-5分子筛直孔道和正弦孔道酸位点比例明显提高,有利于促进烯烃循环并提高丙烯和C3+烯烃选择性. 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 zsm-5分子筛 酸位分布 管理与调控
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ZSM-5分子筛铝分布的研究方法 被引量:2
4
作者 张妮妮 缪平 +3 位作者 邢爱华 桑宇 袁德林 罗明生 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第12期1452-1460,共9页
按凝胶中硅铝比分别为40和80,合成了板状和球形两种形貌的ZSM-5分子筛。通过将^(27)Al MAS NMR、Co(Ⅱ)离子交换能力及UV-Vis-DRS技术相结合表征了孤立铝和铝对的含量及骨架铝原子的落位信息;采用^(29)Si MAS NMR技术表征了骨架中Si(nSi... 按凝胶中硅铝比分别为40和80,合成了板状和球形两种形貌的ZSM-5分子筛。通过将^(27)Al MAS NMR、Co(Ⅱ)离子交换能力及UV-Vis-DRS技术相结合表征了孤立铝和铝对的含量及骨架铝原子的落位信息;采用^(29)Si MAS NMR技术表征了骨架中Si(nSi,(4-n)Al)(n=0~4)序列群体;采用XPS结合XRF表征了ZSM-5分子筛体相、表面和内部的铝分布,并对上述表征骨架铝分布的方法进行了对比。结合多种表征技术,确定了合成的ZSM-5分子筛的铝分布和落位,确定了ZSM-5分子筛骨架中Al的化学环境,为构建ZSM-5分子筛的铝分布和落位与反应性能的关系提供了数据支持。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 分布 Co(Ⅱ)紫外可见漫反射光谱 魔角旋转核磁共振 X射线光电子能谱
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高Si/Al比ZSM-5分子筛的晶粒分布调控
5
作者 荆文静 薛彦峰 李俊汾 《复旦学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期747-752,I0001,共7页
本文针对晶种法合成微米级ZSM-5分子筛中遇到的低Si/Al比时晶粒分布均匀而高Si/Al比时晶粒分布不均匀的问题开展合成配方和工艺优化研究。考察了晶化温度和合成凝胶碱浓度等条件,分析了高Si/Al比时晶粒分布不均匀的原因,详细讨论了合成... 本文针对晶种法合成微米级ZSM-5分子筛中遇到的低Si/Al比时晶粒分布均匀而高Si/Al比时晶粒分布不均匀的问题开展合成配方和工艺优化研究。考察了晶化温度和合成凝胶碱浓度等条件,分析了高Si/Al比时晶粒分布不均匀的原因,详细讨论了合成时晶化温度、铝量及模板剂对晶化过程的影响,最后通过降低模板剂用量的同时补充相应氢氧化钠的方法成功合成出高Si/Al比晶粒分布均匀的微米级ZSM-5分子筛。 展开更多
关键词 高Si/Al比 zsm-5分子筛 晶粒分布 合成调控
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孔径分布对ZSM-5分子筛催化剂活性及水热稳定性的影响 被引量:1
6
作者 陈瑞香 《工业催化》 CAS 2013年第11期53-55,共3页
随着丙烯需求量的迅速增长,传统乙烯蒸汽裂解生产的丙烯难以满足市场需求,FCC装置增产丙烯投资少,增产丙烯前景广阔。各炼化企业均利用丙烯助剂达到提高丙烯产量的目的,而丙烯助剂的主要活性成分为ZSM-5分子筛。采用%SM-5分子筛为... 随着丙烯需求量的迅速增长,传统乙烯蒸汽裂解生产的丙烯难以满足市场需求,FCC装置增产丙烯投资少,增产丙烯前景广阔。各炼化企业均利用丙烯助剂达到提高丙烯产量的目的,而丙烯助剂的主要活性成分为ZSM-5分子筛。采用%SM-5分子筛为活性组分,与高岭土、硅溶胶和磷酸氢二铵混合打浆制备ZSM-5分子筛催化剂,研究其物化性能,并在轻油微反装置上考察催化裂化反应特性。结果表明,集中在孔径为(2—5)nm的孔越多,微反活性越高,水热稳定性越好。 展开更多
关键词 催化剂工程 丙烯 zsm-5分子筛 催化裂化 孔径分布
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ZSM-5分子筛骨架铝落位对甲醇转化制芳烃催化性能影响 被引量:3
7
作者 张立伟 张怀科 +2 位作者 陈志强 刘粟侥 任杰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1468-1475,共8页
采用软模板法一步合成了一系列铁同晶取代的多级孔Beta分子筛(nFe-HBeta,n=Fe/Al),并通过等体积浸渍法制备出系列Ni基催化剂(10Ni/nFe-HBeta)。结果表明,系列nFe-HBeta均为结晶度高、孔道结构丰富的片状结构。异质铁原子的引入在降低介... 采用软模板法一步合成了一系列铁同晶取代的多级孔Beta分子筛(nFe-HBeta,n=Fe/Al),并通过等体积浸渍法制备出系列Ni基催化剂(10Ni/nFe-HBeta)。结果表明,系列nFe-HBeta均为结晶度高、孔道结构丰富的片状结构。异质铁原子的引入在降低介孔相有序度的同时,促使沸石颗粒粒径下降,中强酸性位点数量显著减少。对于10Ni/nFe-HBeta催化剂而言,骨架铁与NiO之间存在协同作用,可增强活性组分Ni与载体间的作用力,提高活性金属Ni的分散度,降低NiO颗粒粒径。在乙醇水蒸气重整催化反应中,铁元素的引入可规避酸性位以抑制乙醇脱水反应,同时加强CO和CH4的水蒸气重整反应,有效提高H2选择性。其中,10Ni/0.15Fe-HBeta催化剂在500℃时,H2选择性高达72.15%,C2H5OH转化率为99.6%,反应12 h后的积炭量仅为4.3%。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 骨架铝分布 甲醇转化制芳烃
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模板剂对ZSM-5分子筛甲醛环化制三聚甲醛性能的影响
8
作者 叶宇玲 雷骞 +1 位作者 陈洪林 张小明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5049-5056,共8页
以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH_3-TPD、Py-FTIR和^(27)Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过... 以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH_3-TPD、Py-FTIR和^(27)Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过改变模板剂可改变ZSM-5分子筛的酸中心分布、表面酸性质和粒径;较大空间的孔道交叉位置的酸性中心、小催化剂粒径和高表面B酸/L酸比值有利于提高三聚甲醛选择性。以四丙基氢氧化铵为模板剂合成的ZSM-5分子筛的颗粒尺寸为240nm×240nm×150nm,分布于直形孔道和S形孔道的孔道交叉处的Br?nsted酸中心较多,甲醛转化率和三聚甲醛的选择性分别为30.15%和88.35%。 展开更多
关键词 三聚甲醛 zsm-5分子筛 模板剂 分布 催化
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高结晶度ZSM-5分子筛合成及分子动力学模拟
9
作者 崔贤羡 管卉 黄民 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第4期1493-1498,共6页
引言ZSM-5是一种具有独特的三维孔道结构和酸强度分布的沸石分子筛,具有高硅铝比和亲油疏水的特性[1],在吸附、催化等领域取得了广泛应用。近年来,出现了多种ZSM-5分子筛合成途径[2-4],由于其重要性,其形成机理也同样广受关注[5-8]。近... 引言ZSM-5是一种具有独特的三维孔道结构和酸强度分布的沸石分子筛,具有高硅铝比和亲油疏水的特性[1],在吸附、催化等领域取得了广泛应用。近年来,出现了多种ZSM-5分子筛合成途径[2-4],由于其重要性,其形成机理也同样广受关注[5-8]。近年来分子动力学。 展开更多
关键词 zsm-5 分子动力学 径向分布函数 分子筛生长机理
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晶体生长抑制剂含量对ZSM-5分子筛晶化合成及催化MTP反应性能的影响 被引量:5
10
作者 缪平 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第3期6-14,共9页
向ZSM-5分子筛合成凝胶体系中加入尿素作为晶体生长抑制剂,可显著降低分子筛沿b轴方向的尺度,其片状结构分子筛有利于传质,用于催化甲醇转化制丙烯(MTP)反应时可抑制副反应,延长催化剂寿命。考察了尿素添加量对合成的分子筛及其对MTP反... 向ZSM-5分子筛合成凝胶体系中加入尿素作为晶体生长抑制剂,可显著降低分子筛沿b轴方向的尺度,其片状结构分子筛有利于传质,用于催化甲醇转化制丙烯(MTP)反应时可抑制副反应,延长催化剂寿命。考察了尿素添加量对合成的分子筛及其对MTP反应性能的影响。结果表明:不加尿素合成的ZSM-5分子筛中孤立Al和配对Al各占50%,表面Al含量低于体相Al;加入尿素后孤立Al相对含量高达95%左右,且呈表面富铝的分布特点;添加不同尿素量的分子筛缺陷位量有所差异,与n(尿素)/n(SiO_2)为0.1制备的样品相比,n(尿素)/n(SiO_2)分别为0.5和1时,B酸位(Si-OH-Al)增加,内部硅羟基和硅羟基窝两种缺陷位减少;无论是否进行水热处理,添加尿素体系合成的ZSM-5活性和产品选择性显著优于不添加尿素合成的样品。结合ZSM-5分子筛扩散路径长短、酸性、Al分布、缺陷位种类和分布差异可知,晶粒尺度,孤立Al与配对Al含量是体系中加入尿素后合成样品性能提高的关键因素;合成体系中n(尿素)/n(SiO_2)在0.5~1范围内最佳。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 尿素 Al分布 酸性 缺陷位 甲醇制丙烯
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ZSM-5分子筛水蒸气选择性脱铝及其对乙醇转化制丙烯的影响 被引量:5
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作者 薛彦峰 牛宇岚 +4 位作者 郑洪岩 崔晓静 马庆国 唐建可 丁莉峰 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2021年第8期1111-1121,共11页
采用水蒸气对ZSM-5分子筛进行后处理,系统考察了水蒸气处理时间和处理温度对分子筛孔结构、骨架铝分布、酸性及乙醇转化制丙烯的影响。研究结果表明,随着水蒸气处理时间的延长及处理温度的升高,分子筛结晶度和比表面积明显下降。^(27)Al... 采用水蒸气对ZSM-5分子筛进行后处理,系统考察了水蒸气处理时间和处理温度对分子筛孔结构、骨架铝分布、酸性及乙醇转化制丙烯的影响。研究结果表明,随着水蒸气处理时间的延长及处理温度的升高,分子筛结晶度和比表面积明显下降。^(27)Al NMR及Co(Ⅱ)交换-ICP结果显示,在水蒸气作用下,分子筛骨架上孤立铝(Al_(single))物种被优先脱除,但临近铝(Al_(pairs))物种较为稳定。同时,吡啶吸附红外光谱结果显示,在水蒸气作用下,分子筛酸量和酸强度均显著降低。乙醇催化转化结果显示,随着水蒸气处理时间的延长和处理温度的升高,乙烯转化率和烷烃选择性迅速下降,但丙烯和丁烯等高碳烯烃的选择性明显提高。同时发现,乙烯转化率和孤立铝含量之间存在较好的正相关线性关系,而丙烯的生成则与孤立铝和邻近铝的共同作用有关。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 水蒸气处理 分子筛脱铝 乙醇制丙烯 分布
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纳米级ZSM-5分子筛的制备及其在甲醇制丙烯反应中的优势与劣势 被引量:1
12
作者 缪平 桑宇 邢爱华 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期48-52,共5页
介绍了纳米级ZSM-5分子筛的制备方法,分析了纳米尺度ZSM-5分子筛的优缺点。指出开发优异的甲醇制丙烯ZSM-5分子筛的关键在于控制一个维度上达到纳米尺度、减少缺陷位、控制Al分布以减少外表面酸性位,并要兼顾多方面因素来调节ZSM-5分子... 介绍了纳米级ZSM-5分子筛的制备方法,分析了纳米尺度ZSM-5分子筛的优缺点。指出开发优异的甲醇制丙烯ZSM-5分子筛的关键在于控制一个维度上达到纳米尺度、减少缺陷位、控制Al分布以减少外表面酸性位,并要兼顾多方面因素来调节ZSM-5分子筛,才能有望得到MTP反应催化性能优异的ZSM-5分子筛。 展开更多
关键词 纳米尺度 zsm-5分子筛 扩散 分布 缺陷位 甲醇制烯烃
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浸渍法制备的Mo/ZSM-5催化剂中Mo的分布状态 被引量:4
13
作者 李斌 陈会英 +3 位作者 李士杰 李能 包信和 林炳雄 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第9期769-774,共6页
通过多晶XRD利用Rietveld方法测定和精修了浸渍法制备的Mo/ZSM-5催化剂样品的物相和晶体结构.结果表明,Mo物种在ZSM-5分子筛中以3种形式存在.一种是以[Mo5O12]6+形式存在于ZSM-5分子筛的孔道内,每个分子筛晶胞中平均含0·4个[Mo5O12... 通过多晶XRD利用Rietveld方法测定和精修了浸渍法制备的Mo/ZSM-5催化剂样品的物相和晶体结构.结果表明,Mo物种在ZSM-5分子筛中以3种形式存在.一种是以[Mo5O12]6+形式存在于ZSM-5分子筛的孔道内,每个分子筛晶胞中平均含0·4个[Mo5O12]6+单元.这些单元覆盖了分子筛孔道内的部分B酸中心,使其B酸量及总酸量减少,但使L酸量增加;[Mo5O12]6+团中Mo的含量约占Mo/ZSM-5催化剂质量的3·03%.其余的两种Mo物种分别以α-MoO3晶相和无定形氧化钼形式存在,修饰分子筛的外表面. 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 浸渍法 分布状态
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硅藻土原料合成ZSM-5的表征及芳构化性能 被引量:3
14
作者 张珂 柳云骐 +1 位作者 赵晋翀 刘晨光 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第S1期120-123,共4页
以介孔硅藻土为硅源,浸渍铝源,通过固相表面反应晶相转化法,得到具有微孔-介孔双孔结构分布的DZSM-5分子筛。以FCC汽油为原料,在实验室固定床反应装置上评价DZSM-5分子筛制备的催化剂DZA的芳构化性能。采用XRD、SEM、BET及TG-MS等手段对... 以介孔硅藻土为硅源,浸渍铝源,通过固相表面反应晶相转化法,得到具有微孔-介孔双孔结构分布的DZSM-5分子筛。以FCC汽油为原料,在实验室固定床反应装置上评价DZSM-5分子筛制备的催化剂DZA的芳构化性能。采用XRD、SEM、BET及TG-MS等手段对DZSM-5分子筛及ZA催化剂的晶相、形貌、孔结构及表面积炭进行了表征。结果表明,该法得到的双孔分布分子筛DZSM-5具有丰富的孔结构、较高的结晶度及完整晶形,有机结合的微-介孔结构使得其制备的催化剂具有较高的芳构化活性和抗积炭能力。 展开更多
关键词 硅藻土 双孔分布zsm-5分子筛 芳构化
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多级孔ZSM-5负载PtNi催化木质素衍生物选择性加氢脱氧制备环烷烃的研究
15
作者 马北冰 李晓雪 +1 位作者 牛晓坡 王庆法 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期213-218,223,共7页
通过改变微、介孔模板剂的摩尔比合成不同孔分布的多级孔ZSM-5分子筛,并采用等体积共浸渍法制备了多级孔ZSM-5分子筛负载Pt-Ni双金属催化剂,系统研究了分子筛载体中不同微、介孔分布对愈创木酚和二苯并呋喃二元混合物加氢脱氧制备环烷... 通过改变微、介孔模板剂的摩尔比合成不同孔分布的多级孔ZSM-5分子筛,并采用等体积共浸渍法制备了多级孔ZSM-5分子筛负载Pt-Ni双金属催化剂,系统研究了分子筛载体中不同微、介孔分布对愈创木酚和二苯并呋喃二元混合物加氢脱氧制备环烷烃的影响。利用X射线晶体衍射(XRD)、氮气吸脱附(N_(2)-BET)、场发射扫描电子显微镜(SEM)和场发射透射电子显微镜(TEM)对Pt-Ni催化剂的形貌和结构进行了表征。结果表明,不加入微孔模板剂时,合成的分子筛为无定形形貌,随着微孔模板剂摩尔分数的增加,分子筛的结晶度逐渐提高且介孔体积逐渐减小;当微、介孔模板剂摩尔比为15∶5时,Pt-Ni催化剂表现出最佳的联环己烷选择性。 展开更多
关键词 多级孔分子筛 zsm-5 分布 选择性加氢脱氧 木质素 环烷烃
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