镍基双效催化剂催化焦油重整制氢实验

采用共沉淀法制备Ni-CaO-(CaO)_(12)(Al_(2)O_(3))7双效催化剂并用于焦油的吸附强化重整制氢研究,选用均匀试验法设计实验,考察温度、水碳比及催化剂质量对焦油的吸附强化重整反应过程中氢产率的影响,获得最佳重整反应条件.对双效催化剂进行Ce掺杂改性,考察不同的Ce质量分数对催化剂性能的影响.研究结果表明:在镍基双效催化剂的作用下,当温度为740℃、水碳比为15、催化剂质量为30 g时氢产率最高,为83.29%,而实际反应中氢产率为81.98%,二者相对误差较小且在允许范围内;Ce的掺杂改变了活性组分的分布情况,促进了焦油重整反应、水煤气变换反应的进行,其中掺杂6%Ce(6%为Ce的质量分数)的改性催化剂表现出了最好的催化活性,氢产率可达86.84%.

基于双效催化剂的生物油吸附强化重整实验

制备了镍基双效催化剂,并将其应用在多组分生物油模化物吸附强化重整制氢的研究中,考察了重整温度、水碳比、液体质量空速对反应过程的影响.结果表明,在双效催化剂作用下,吸附强化重整阶段获得的氢气体积分数和氢气产率较普通重整阶段显著提升;且随着温度升高、S/C比(水蒸气与碳物质的量之比)增大,氢气产率与氢气体积分数呈现先增加后小幅减少的趋势;且相比于普通重整阶段,最高氢气产率所对应温度明显下降,在650℃,S/C比为4.5时氢气产率达到最大值87.60%,此时氢气体积分数为94.75%.

多环芳烃双效耦合加氢催化剂制备及其加氢性能

多环芳烃加氢饱和既有利于环境保护,还能促进煤焦油的高效率利用。以煤焦油中(210~360)℃富含2-4环多环芳烃馏分为研究对象,采用加氢饱和催化剂与分子筛催化剂作为双效耦合催化剂,对不同反应条件下煤焦油催化加氢反应性能进行研究。结果表明,双效耦合催化剂具备分子筛催化剂与加氢饱和催化剂的催化特性,同时具备两者相互作用较小的稳态结构,且其在多环芳烃催化加氢反应中的活性介于分子筛催化剂和加氢饱和催化剂之间;活性金属组分Ni和Mo在催化剂表面分布稳定均匀。各操作条件对多环芳烃加氢性能存在不同程度的影响,双效耦合催化剂耦合比为4∶6时,多环芳烃催化加氢性能优于其他耦合比催化剂,在反应温度380℃、氢初压8.0 MPa、反应时间60 min和剂油比5∶100条件下,具有较好的加氢性能。馏分油多次选择性加氢后,饱和分量明显增加,胶质和芳香分量明显减少。

一体式再生燃料电池双效氧电极催化剂

对一体式可再生燃料电池双效氧电极催化剂进行研究，考察了析氧催化剂和贵金属Pt黑组成的复合催化剂的双效性能以及催化剂配比和焙烧温度对性能的影响，用XRD对催化剂的物相特性进行表征。结果表明：复合催化剂的燃料电池性能按以下顺序递减：Pt黑＞Pt/Ru/Ir＞Pt/Ru＞Pt/IrO2～Pt/Ir＞Pt/RuO2；水电解性能按以下顺序递减：Pt/IrO2＞Pt/RuO2＞Pt/Ir＞Pt 黑。分析比较，Pt/IrO2复合催化剂表现出良好的燃料电池/水电解双功能特性以及循环稳定性，具有最佳的 URFC 能量转换效率。因此，Pt/IrO2复合催化剂是最适宜的双效氧电极催化剂。一定温度范围内的焙烧处理对 Pt/IrO2催化剂燃料电池性能影响不大，而对水电解性能具有一定的影响，大电流密度运行，未焙烧处理的Pt/IrO2催化剂表现出更好的水电解性能。

铜改性凹凸棒土催化剂对Hg^0及NH3的氧化性能研究

采用改进湿式浸渍法制备了兼备汞氧化和氨氧化活性的铜改性凹凸棒土(Cu3-ATP)催化剂,对其进行SEM、H2-TPR和NH3-TPD表征,并在150-400℃测试其汞氧化及氨氧化性能。结果表明,铜物种成功负载在ATP表面,显著提高了催化剂的氧化还原能力,增加了表面中强酸性位和部分强酸性位,从而有效促进Hg^0和NH3的氧化。HCl在Hg^0的高效氧化中起重要作用,高温不利于Hg^0氧化反应的进行,但能够促进NH3的氧化。在350℃下,Cu3-ATP对Hg^0和NH3的氧化效率均在90%以上。影响因素实验显示,高空速下NH3对汞氧化反应有明显抑制作用,而低浓度Hg^0及HCl对氨氧化活性无显著影响,当气体空速(GHSV)低于5×10^4 h^-1时,Cu3-ATP能够实现NH3和Hg^0的同时氧化。此外,汞的氧化反应具备良好的抗硫性和抗水性,而SO2对氨氧化有一定抑制作用。

简易浸渍吸附法制备缺陷型碳纤维负载CoO及其氧双效催化性能研究

设计并制备成本低、活性高且稳定性好的氧反应双效催化剂对于燃料电池、金属空气电池等先进储能系统的运行意义重大。首次以自制的缺陷型碳纤维(CNFs-D)为碳前驱体,通过简易浸渍吸附热处理联用法成功合成了CNFs-D/CoO复合催化剂。采用扫描电子显微镜、X射线衍射等技术表征材料的形貌、结构和表面特性,同时采用循环伏安、线性扫描等方法测试材料的氧催化性能。研究发现:相比于其它对比样,所合成的CNFs-D/CoO复合催化剂具有更加优异的氧双效催化性能。这种优异的氧催化性能主要归因于CNFs-D前驱体具有更大的比表面积、更高的缺陷度以及与钴源更强的相互作用所致。本工作所采用的催化剂合成方法为过渡金属化合物/碳复合催化剂的设计提供了一种新的思路。

一体式再生燃料电池双效膜电极的研究

对一体式再生燃料电池双效膜电极进行研究,重点考查了膜电极制备工艺、双效电极催化剂和扩散层材料的影响,并用(SEM)对膜电极表面结构进行表征。结果表明:采用CCM工艺制备的双效复合膜电极表现出优异的燃料电池和水电解双功能特性以及循环稳定性,在燃料电池模式运行时,工作电压为0.708 V@1 000 mA/cm2;水电解模式运行时,工作电压为1.623 V@1 000 mA/cm2,URFC循环运行100 h,电池表现出良好的稳定性。膜电极表面结构和极化特性分析表明:CCM膜电极制备工艺实现了催化层和质子交换膜的一体化,改善了电极与质子交换膜界面稳定性,提高了膜电极的电性能和循环稳定性。IrO2扩散层提高了膜电极在高电解电位下的耐蚀性能,促进了膜电极在循环运行中的稳定性。

一体式可再生燃料电池膜电极和流场研究

一体式可再生燃料电池(URFC)对质量限制场合有着十分重要意义。膜电极(MEA)和流场构型是影响URFC性能的主要因素,为此研究了氧电极中Pt和Ir催化剂比例和两种流场构型,以及电池工作温度。通过电池双模式循环工作效率来评价膜电极和流场对一体式可再生燃料电池性能的影响。结果表明:最佳催化剂比例是:Pt与Ir质量比3∶1;流场对电池性能影响显著,并且相对于WE模式,在FC模式下影响更大。