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双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅲ──M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)的电子结构及M(Ⅱ)与Pc间的键合方式
被引量:
15
1
作者
陈彬
杨树卿
+1 位作者
赵成大
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第3期204-210,共7页
采用INDO/S方法研究了双核金属酞菁类化合物M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn)的电子结构.结果表明当金属离子M(Ⅱ)与酞菁环键合后,其价电子重新布居,从而导致在M=Cr、Mn...
采用INDO/S方法研究了双核金属酞菁类化合物M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn)的电子结构.结果表明当金属离子M(Ⅱ)与酞菁环键合后,其价电子重新布居,从而导致在M=Cr、Mn、Fe、Zn时中心金属离子从酞菁环得到电子;而当M=Co、Ni、Cu时却是中心金属离子向酞菁环转移电子.键合方式的研究结果表明在M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)分子中,中心金属离子与酞菁环间存在着σ配键、反馈π键和离域π键三种化学键形成,从而在中心金属离子与酞菁环间产生灵活的“电荷呼吸”作用,构成了双核金属酞菁类化合物氧化还原作用的基础.
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关键词
双核金属酞菁
INDO/S
电子结构
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职称材料
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究V──MPc─PcM与分子O_2的键合及荷移方式
被引量:
12
2
作者
陈彬
邵允
+2 位作者
李连忠
杨树卿
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第3期218-223,共6页
结合光谱测定和量子化学理论计算(INDO/S)结果探讨了在双核金属酞菁类化合物催化下以O_2作氧源的氧化─还原反应中,分子O_2与催化剂分子的键合及荷移方式.循环伏安测定表明催化反应过程中O_2与催化剂分子结合,且被活...
结合光谱测定和量子化学理论计算(INDO/S)结果探讨了在双核金属酞菁类化合物催化下以O_2作氧源的氧化─还原反应中,分子O_2与催化剂分子的键合及荷移方式.循环伏安测定表明催化反应过程中O_2与催化剂分子结合,且被活化;ESR及IR光谱显示O_2被活化后的形式为;吸收光谱则表明催化剂在活化氧后其中心金属离子由M(Ⅱ)变为M(Ⅲ).INDO/S计算结果表明双核金属酞菁类化合物具有两种稳定结构M(Ⅱ)Pc──PcM(Ⅱ)和M(Ⅰ)Pc──PcM(Ⅲ),且后者相对更稳定.分子O_2与催化剂分子的键合方式为端配位,就M─O键强度和对O_2分子活化性能的比较而言存在顺序:O_2─M(Ⅰ)Pc>O_2─M(Ⅱ)Pc>O_2─M(Ⅲ)Pc.
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关键词
双核金属酞菁
INDO/S
分子氧的活化
光谱测定
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职称材料
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅳ──中心金属离子对MPc-PcM催化活性的影响
被引量:
10
3
作者
陈彬
杜锡光
+2 位作者
杨树卿
赵成大
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第3期211-217,共7页
实验研究结果表明双核金属酞菁类化合物MPc-PcM(M=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)是催化H_2S液相氧化反应的良好催化剂,且其催化活性顺序为Co>Ni>V>Fe>Cu>Cr>Mn.采用量子化学理论计算方...
实验研究结果表明双核金属酞菁类化合物MPc-PcM(M=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)是催化H_2S液相氧化反应的良好催化剂,且其催化活性顺序为Co>Ni>V>Fe>Cu>Cr>Mn.采用量子化学理论计算方法(INDO/S)分析了其前线分子轨道的构成特征,结果表明这几种MPc-PcM的LUMO轨道皆为有金属离子参与形成的π轨道,但HOMO轨道间的差异却很大.M=Co、Ni、Cu、Cr时,其HOMO为π轨道;而M=Fe、Mn时,其HOMO却为σ轨道.正是在前线分子轨道的轨道类型、共轭程度及金属轨道贡献三方面因素的协同作用下,才导致MPc-PcM的催化活性顺序并非按中心金属离子价电子层d电子数的递变而呈现出规律性的变化.
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关键词
双核金属酞菁
催化活性
前线分子轨道
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职称材料
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅵ──电子转移机制和催化脱硫机理
被引量:
7
4
作者
陈彬
邵允
+2 位作者
杨树卿
赵成大
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第4期261-264,共4页
提出了双核金属酞菁类化合物催化H<sub>2</sub>S液相氧化反应的催化电池电子转移机制,即借助于催化剂分子自身歧化所形成的催化电池M(Ⅰ)Pc-PcM(Ⅲ)实现底物(HS<sup>-</sup>)与分子氧间的...
提出了双核金属酞菁类化合物催化H<sub>2</sub>S液相氧化反应的催化电池电子转移机制,即借助于催化剂分子自身歧化所形成的催化电池M(Ⅰ)Pc-PcM(Ⅲ)实现底物(HS<sup>-</sup>)与分子氧间的电子转移,其反应过程为阴极反应:O<sub>2</sub>+M(Ⅰ)Pc→O<sub>2</sub><sup>-</sup>+M(Ⅱ)Pc,阳极反应:HS-+M(Ⅲ)Pc→HS·+M(Ⅱ)Pc。这一电子转移过程也是决定整个反应的控制步骤,从而导致催化反应按自由基历程进行。
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关键词
双核金属酞菁
催化电池
反应机理
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职称材料
双核金属酞菁配合物对Li/SOCl2电池的影响
被引量:
2
5
作者
王继锋
赵建社
+1 位作者
马素杰
李要民
《电池》
CAS
CSCD
北大核心
2009年第4期211-213,共3页
用微波法合成了双核金属酞菁配合物M2L[M=Mn(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和Cu(Ⅱ),L为含硝基的酞菁环C65H24N22O13],用元素分析、紫外.可见吸收光谱和红外光谱等方法对结构进行了分析。考察了它们对锂/亚硫酰氯(Li/SO...
用微波法合成了双核金属酞菁配合物M2L[M=Mn(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和Cu(Ⅱ),L为含硝基的酞菁环C65H24N22O13],用元素分析、紫外.可见吸收光谱和红外光谱等方法对结构进行了分析。考察了它们对锂/亚硫酰氯(Li/SOCl2)电池放电性能的影响,并探讨了催化机理。除锰酞菁外,其他配合物具有较好的催化活性,电池的平均放电电压升高约0.2—0.3V,容量提高30%~80%。
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关键词
过渡
金属
双核金属酞菁
配合物Li/SOCl2电池
催化机理
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职称材料
双核金属酞菁衍生物改性双极膜的制备与表征
被引量:
4
6
作者
陈丽金
胡艳玉
+3 位作者
陈日耀
陈晓
郑曦
陈震
《福建师范大学学报(自然科学版)》
CAS
CSCD
北大核心
2013年第4期86-90,共5页
将双核金属酞菁衍生物添加到羧甲基纤维素阳膜层制备改性的羧甲基纤维素/壳聚糖双极膜(CMC/CS BPM),用扫描电子显微镜(SEM),电子万能试验机等对其进行了表征。结果表明改性后膜的离子交换容量和双极膜的机械性能得到提高,双极膜的溶胀...
将双核金属酞菁衍生物添加到羧甲基纤维素阳膜层制备改性的羧甲基纤维素/壳聚糖双极膜(CMC/CS BPM),用扫描电子显微镜(SEM),电子万能试验机等对其进行了表征。结果表明改性后膜的离子交换容量和双极膜的机械性能得到提高,双极膜的溶胀度下降.此外,具有不同中心金属离子的双核金属酞菁衍生物较具相同中心金属离子的双核酞菁衍生物有更强催化中间界面层水解离能力.当电流密度为60 mA.cm-2时,FeCoPc2(COOH)12改性的双极膜槽电压只有5.3 V.
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关键词
双核金属酞菁
衍生物
双极膜
改性
水解离
中间界面层
原文传递
双核酞菁钴磺酸钠配位性质研究
被引量:
4
7
作者
杜锡光
陈彬
+3 位作者
吕成学
邵长路
邵允
杨树卿
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1997年第3期156-160,共5页
采用硫离子选择性电极测定方法研究了双核酞菁钴磺酸钠(商品名称PDS)与HS-的配位性质.逐级稳定常数K3(8.97×1015)>>K4(1.51×10-7),表明HS-与PDS的结合是三配位的.结合量子化学理论计算发现形成这一配位特征的...
采用硫离子选择性电极测定方法研究了双核酞菁钴磺酸钠(商品名称PDS)与HS-的配位性质.逐级稳定常数K3(8.97×1015)>>K4(1.51×10-7),表明HS-与PDS的结合是三配位的.结合量子化学理论计算发现形成这一配位特征的原因在于PDS分子中两个钴原子分别处于不同的氧化态,即Co(I)和Co(III).离子半径的差异导致Co(I)离子凸出整个分子平面,使得PDS分子在Co(I)PC端只能结合一个HS-.
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关键词
双核金属酞菁
三配位
选择电极
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职称材料
PDS催化脱硫机理和工业应用
被引量:
8
8
作者
孔秋明
陈彬
《上海化工》
CAS
2003年第11期29-32,共4页
PDS(酞菁钴磺酸铵)法催化脱硫技术因适用于高硫化氢工业气体的净化而受到国内外的重视。在PDS脱 硫机理的研究中,对双核金属酞菁类化合物催化H2S液相反应的催化电子转移机制进行了探讨。在工业生 产脱硫装置上,通过改变工艺控制指标、试...
PDS(酞菁钴磺酸铵)法催化脱硫技术因适用于高硫化氢工业气体的净化而受到国内外的重视。在PDS脱 硫机理的研究中,对双核金属酞菁类化合物催化H2S液相反应的催化电子转移机制进行了探讨。在工业生 产脱硫装置上,通过改变工艺控制指标、试验PDS脱硫催化剂与ADA脱硫催化剂混合脱硫、试验PDS脱 硫催化剂为主要脱硫催化剂、试验PDS脱硫催化剂溶液中添加少量ADA脱硫催化剂达到脱硫目标并取 得多种效果等。开展PDS脱硫催化剂取代ADA法脱硫等工业实践,逐步实现了PDS法脱硫,达到了经济 技术指标的优化。
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关键词
PDS工艺
催化脱硫
工业应用
酞菁
钴磺酸铵
双核金属酞菁
反应机理
工业气体
H2S
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职称材料
题名
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅲ──M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)的电子结构及M(Ⅱ)与Pc间的键合方式
被引量:
15
1
作者
陈彬
杨树卿
赵成大
刘景福
机构
东北师范大学化学系
出处
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第3期204-210,共7页
基金
国家自然科学基金
文摘
采用INDO/S方法研究了双核金属酞菁类化合物M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn)的电子结构.结果表明当金属离子M(Ⅱ)与酞菁环键合后,其价电子重新布居,从而导致在M=Cr、Mn、Fe、Zn时中心金属离子从酞菁环得到电子;而当M=Co、Ni、Cu时却是中心金属离子向酞菁环转移电子.键合方式的研究结果表明在M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)分子中,中心金属离子与酞菁环间存在着σ配键、反馈π键和离域π键三种化学键形成,从而在中心金属离子与酞菁环间产生灵活的“电荷呼吸”作用,构成了双核金属酞菁类化合物氧化还原作用的基础.
关键词
双核金属酞菁
INDO/S
电子结构
Keywords
binuclear metallo phthalocyanine
INDO/S
electron structure
分类号
O641 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究V──MPc─PcM与分子O_2的键合及荷移方式
被引量:
12
2
作者
陈彬
邵允
李连忠
杨树卿
刘景福
机构
东北师范大学化学系
吉林师范学院应用化学研究所
出处
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第3期218-223,共6页
基金
国家自然科学基金
文摘
结合光谱测定和量子化学理论计算(INDO/S)结果探讨了在双核金属酞菁类化合物催化下以O_2作氧源的氧化─还原反应中,分子O_2与催化剂分子的键合及荷移方式.循环伏安测定表明催化反应过程中O_2与催化剂分子结合,且被活化;ESR及IR光谱显示O_2被活化后的形式为;吸收光谱则表明催化剂在活化氧后其中心金属离子由M(Ⅱ)变为M(Ⅲ).INDO/S计算结果表明双核金属酞菁类化合物具有两种稳定结构M(Ⅱ)Pc──PcM(Ⅱ)和M(Ⅰ)Pc──PcM(Ⅲ),且后者相对更稳定.分子O_2与催化剂分子的键合方式为端配位,就M─O键强度和对O_2分子活化性能的比较而言存在顺序:O_2─M(Ⅰ)Pc>O_2─M(Ⅱ)Pc>O_2─M(Ⅲ)Pc.
关键词
双核金属酞菁
INDO/S
分子氧的活化
光谱测定
Keywords
binuclear metallo phthalocyanine
INDO/S
activation of O_2 molecule
spectradetermining
分类号
O657.3 [理学—分析化学]
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职称材料
题名
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅳ──中心金属离子对MPc-PcM催化活性的影响
被引量:
10
3
作者
陈彬
杜锡光
杨树卿
赵成大
刘景福
机构
东北师范大学化学系
出处
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第3期211-217,共7页
基金
国家自然科学基金
文摘
实验研究结果表明双核金属酞菁类化合物MPc-PcM(M=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)是催化H_2S液相氧化反应的良好催化剂,且其催化活性顺序为Co>Ni>V>Fe>Cu>Cr>Mn.采用量子化学理论计算方法(INDO/S)分析了其前线分子轨道的构成特征,结果表明这几种MPc-PcM的LUMO轨道皆为有金属离子参与形成的π轨道,但HOMO轨道间的差异却很大.M=Co、Ni、Cu、Cr时,其HOMO为π轨道;而M=Fe、Mn时,其HOMO却为σ轨道.正是在前线分子轨道的轨道类型、共轭程度及金属轨道贡献三方面因素的协同作用下,才导致MPc-PcM的催化活性顺序并非按中心金属离子价电子层d电子数的递变而呈现出规律性的变化.
关键词
双核金属酞菁
催化活性
前线分子轨道
Keywords
binuclear metallo phthalocyanine
catalytic activity
frontier molecular orbital
分类号
O641.122 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅵ──电子转移机制和催化脱硫机理
被引量:
7
4
作者
陈彬
邵允
杨树卿
赵成大
刘景福
机构
东北师范大学化学系
出处
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996年第4期261-264,共4页
基金
国家自然科学基金
文摘
提出了双核金属酞菁类化合物催化H<sub>2</sub>S液相氧化反应的催化电池电子转移机制,即借助于催化剂分子自身歧化所形成的催化电池M(Ⅰ)Pc-PcM(Ⅲ)实现底物(HS<sup>-</sup>)与分子氧间的电子转移,其反应过程为阴极反应:O<sub>2</sub>+M(Ⅰ)Pc→O<sub>2</sub><sup>-</sup>+M(Ⅱ)Pc,阳极反应:HS-+M(Ⅲ)Pc→HS·+M(Ⅱ)Pc。这一电子转移过程也是决定整个反应的控制步骤,从而导致催化反应按自由基历程进行。
关键词
双核金属酞菁
催化电池
反应机理
Keywords
binuclear metallo phthalocyanine, catalytic cell,reaction mechanism
分类号
O643.32 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
双核金属酞菁配合物对Li/SOCl2电池的影响
被引量:
2
5
作者
王继锋
赵建社
马素杰
李要民
机构
西北大学化学系
西安机电信息研究所
出处
《电池》
CAS
CSCD
北大核心
2009年第4期211-213,共3页
基金
国家自然科学基金(20671076)
国家科技支撑计划课题(2007BAB17B02)
文摘
用微波法合成了双核金属酞菁配合物M2L[M=Mn(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和Cu(Ⅱ),L为含硝基的酞菁环C65H24N22O13],用元素分析、紫外.可见吸收光谱和红外光谱等方法对结构进行了分析。考察了它们对锂/亚硫酰氯(Li/SOCl2)电池放电性能的影响,并探讨了催化机理。除锰酞菁外,其他配合物具有较好的催化活性,电池的平均放电电压升高约0.2—0.3V,容量提高30%~80%。
关键词
过渡
金属
双核金属酞菁
配合物Li/SOCl2电池
催化机理
Keywords
transition metal
binuelear metal phthalocyanine compounds
Li/SOCl2 battery
catalytic mechanism
分类号
TM911.1 [电气工程—电力电子与电力传动]
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职称材料
题名
双核金属酞菁衍生物改性双极膜的制备与表征
被引量:
4
6
作者
陈丽金
胡艳玉
陈日耀
陈晓
郑曦
陈震
机构
福建师范大学环境科学与工程学院
出处
《福建师范大学学报(自然科学版)》
CAS
CSCD
北大核心
2013年第4期86-90,共5页
基金
福建省科技厅重点资助项目(2012H0019)
福州市科技局资助项目(2012-G-116)
文摘
将双核金属酞菁衍生物添加到羧甲基纤维素阳膜层制备改性的羧甲基纤维素/壳聚糖双极膜(CMC/CS BPM),用扫描电子显微镜(SEM),电子万能试验机等对其进行了表征。结果表明改性后膜的离子交换容量和双极膜的机械性能得到提高,双极膜的溶胀度下降.此外,具有不同中心金属离子的双核金属酞菁衍生物较具相同中心金属离子的双核酞菁衍生物有更强催化中间界面层水解离能力.当电流密度为60 mA.cm-2时,FeCoPc2(COOH)12改性的双极膜槽电压只有5.3 V.
关键词
双核金属酞菁
衍生物
双极膜
改性
水解离
中间界面层
Keywords
binuclear metallophthalocyanine derivatives
bipolar membrane
modification
water splitting
interlayer
分类号
O646 [理学—物理化学]
原文传递
题名
双核酞菁钴磺酸钠配位性质研究
被引量:
4
7
作者
杜锡光
陈彬
吕成学
邵长路
邵允
杨树卿
机构
东北师范大学化学系
出处
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1997年第3期156-160,共5页
基金
国家自然科学基金
文摘
采用硫离子选择性电极测定方法研究了双核酞菁钴磺酸钠(商品名称PDS)与HS-的配位性质.逐级稳定常数K3(8.97×1015)>>K4(1.51×10-7),表明HS-与PDS的结合是三配位的.结合量子化学理论计算发现形成这一配位特征的原因在于PDS分子中两个钴原子分别处于不同的氧化态,即Co(I)和Co(III).离子半径的差异导致Co(I)离子凸出整个分子平面,使得PDS分子在Co(I)PC端只能结合一个HS-.
关键词
双核金属酞菁
三配位
选择电极
Keywords
binuclear metallo phthalocyanine
three coordination
selective electrode
分类号
O641 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
PDS催化脱硫机理和工业应用
被引量:
8
8
作者
孔秋明
陈彬
机构
上海焦化有限公司
东北师范大学化学系
出处
《上海化工》
CAS
2003年第11期29-32,共4页
文摘
PDS(酞菁钴磺酸铵)法催化脱硫技术因适用于高硫化氢工业气体的净化而受到国内外的重视。在PDS脱 硫机理的研究中,对双核金属酞菁类化合物催化H2S液相反应的催化电子转移机制进行了探讨。在工业生 产脱硫装置上,通过改变工艺控制指标、试验PDS脱硫催化剂与ADA脱硫催化剂混合脱硫、试验PDS脱 硫催化剂为主要脱硫催化剂、试验PDS脱硫催化剂溶液中添加少量ADA脱硫催化剂达到脱硫目标并取 得多种效果等。开展PDS脱硫催化剂取代ADA法脱硫等工业实践,逐步实现了PDS法脱硫,达到了经济 技术指标的优化。
关键词
PDS工艺
催化脱硫
工业应用
酞菁
钴磺酸铵
双核金属酞菁
反应机理
工业气体
H2S
Keywords
Binuelear metallo phthalocyanine
Reaction mechanism
PDS process
分类号
X701.3 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅲ──M(Ⅱ)Pc-PcM(Ⅱ)的电子结构及M(Ⅱ)与Pc间的键合方式
陈彬
杨树卿
赵成大
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996
15
下载PDF
职称材料
2
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究V──MPc─PcM与分子O_2的键合及荷移方式
陈彬
邵允
李连忠
杨树卿
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996
12
下载PDF
职称材料
3
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅳ──中心金属离子对MPc-PcM催化活性的影响
陈彬
杜锡光
杨树卿
赵成大
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996
10
下载PDF
职称材料
4
双核金属酞菁类化合物催化脱硫机理研究Ⅵ──电子转移机制和催化脱硫机理
陈彬
邵允
杨树卿
赵成大
刘景福
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1996
7
下载PDF
职称材料
5
双核金属酞菁配合物对Li/SOCl2电池的影响
王继锋
赵建社
马素杰
李要民
《电池》
CAS
CSCD
北大核心
2009
2
下载PDF
职称材料
6
双核金属酞菁衍生物改性双极膜的制备与表征
陈丽金
胡艳玉
陈日耀
陈晓
郑曦
陈震
《福建师范大学学报(自然科学版)》
CAS
CSCD
北大核心
2013
4
原文传递
7
双核酞菁钴磺酸钠配位性质研究
杜锡光
陈彬
吕成学
邵长路
邵允
杨树卿
《分子科学学报》
CAS
CSCD
1997
4
下载PDF
职称材料
8
PDS催化脱硫机理和工业应用
孔秋明
陈彬
《上海化工》
CAS
2003
8
下载PDF
职称材料
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