双金属掺杂SBA-15催化合成双酚F及其同分异构体调控

以Al和Zr的金属盐为前驱物、正硅酸乙酯为硅源,通过直接水热法制备了不同n(Si)/n(M)(M=Al、Zr或Al-Zr)的催化剂M-SBA-15。通过X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、吡啶红外光谱等手段对制备样品进行了表征,并将其用于催化苯酚、甲醛的羟烷基化反应中合成双酚F。结果表明:Al和Zr原子成功掺杂到SBA-15的骨架中,并且在M-SBA-15上同时存在BrΦnsted酸和Lewis酸位点;当n(Si)/n(M)为20时,催化效果最好,双酚F的收率达到82.4%,此外,可以通过调控原料中的n(Al)/n(Zr),调节4,4’-,2,4’-,2,2’-双酚F含量;最后,提出了M-SBA-15催化合成双酚F的可能反应机理。

双金属掺杂改进纳米二氧化钛的SERS性能

通过溶胶-水热法合成了Ni和Zn双金属共掺杂的TiO_2纳米粒子,并以其作为SERS活性基底对吸附在表面的4-巯基苯甲酸(4-MBA)探针分子进行了SERS研究。结果显示,吸附在Ni和Zn共掺杂TiO_2表面上的4-MBA分子展现了不同程度的SERS增强;适当比例的双金属掺杂有利于TiO_2基底对吸附分子的SERS增强。此工作将有助于进一步扩展纳米TiO_2作为SERS活性基底的研究及其应用。

双金属掺杂石墨烯的析氧反应性能

基于密度泛函理论系统地研究了以氮配位的双金属掺杂石墨烯(M_(1)M_(2)N_(6)-Gr,M_(1)、M_(2)=Fe、Co、Ni、Cu)的析氧反应性能,发现析氧反应活性与OH^(*)的吸附强度相关,且弱OH^(*)吸附强度利于反应的进行.其中,CuCuN_(6)-Gr表现出最好的析氧反应活性,其反应的理论过电势仅为0.44 V,与RuO_(2)的电化学析氧活性相当.

双金属掺杂型二氧化钛催化降解甲基橙水溶液动力学研究

采用溶胶-凝胶法合成了双金属掺杂型二氧化钛,并且在指定条件下,进行了降解甲基橙废水的动力学研究,结果表明:该反应符合一级动力学反应。

双金属掺杂型二氧化钛催化降解甲基橙水溶液动力学研究

采用溶胶-凝胶法合成了双金属掺杂型二氧化钛,用其作催化剂对甲基橙废水进行了处理,探讨了催化剂用量、pH值对甲基橙降解反应的影响,同时对此反应进行了动力学研究。结果表明,该反应符合一级动力学反应。

双金属(Sn/Ni)掺杂多孔硅微球的液相合成与电化学储锂性能

使用廉价的硅铝合金前驱体,通过简单的化学沉积方法制备了新型双金属(Sn/Ni)掺杂多孔硅微球(pSi@SnNi)。pSi@SnNi复合材料的三维多孔结构可以缓冲硅在锂化过程中的巨大体积膨胀,增加储锂活性位点。双金属(Sn/Ni)的掺杂可以提高硅的电子导电性,改进pSi的结构稳定性。由于其独特的组成和微观结构,具有适当Sn/Ni含量的pSi@SnNi复合材料显示了较大的可逆储锂容量(0.1 A·g^(-1)下为2651.7 mAh·g^(-1))、较高的电化学循环稳定性(1 A·g^(-1)下400次循环后为1139 mAh·g^(-1))和优异的倍率性能(2.5 A·g^(-1)下为1235.8 mAh·g^(-1))。

双金属配合氮掺杂石墨烯气凝胶与其电催化析氢构效关系的综合实验研究

电催化析氢及相关催化剂设计是新能源材料与器件"新工科"专业课程体系中的重要内容。该综合实验采用水热、退火和酸浸等方法制备了Fe-Co-N共掺杂石墨烯气凝胶。表征发现,双金属配合氮的引入有利于形成具有高缺陷的多孔结构,提高了质荷传输和氢吸附能力,相较Pt等贵金属催化剂,表现出增强的电催化析氢活性、较低的起始电位、较小的Tafel斜率、低成本和良好的稳定性。在新工科工程教育中,该综合实验支撑了材料结构-性能之间构效关系培养目标和团队协作、经济性等非技术要素培养目标的达成,收效良好。

Fe基双金属氧还原电催化剂活性研究

采用共掺杂方法制备Fe-M(M=Co,Ni,Cu)双金属有机骨架,并进一步热解获得(Fe,M)-NC双金属掺杂碳氮氧还原电催化剂。X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱仪(Raman)线性扫描伏安法等测试结果表明,热解温度与热解时长会显著影响电催化剂性能,950℃热解3 h制得的(Fe,Cu)-NC电催化剂氧还原活性最高,在酸性和碱性条件下均优于Fe-NC和其它两种(Fe,M)-NC电催化剂,且碱性条件下稳定性优于Pt/C。

高效单原子催化剂Ce&Co/CN改性微生物燃料电池阴极用于实际废水处理

采用煅烧法由尿素、金属盐制备出双金属掺杂Ce&Co/g-C_(3)N_(4)单原子催化剂。用PVDF粘结到铜片载体上形成电极,以此电极构建耦合生物产电和电催化的微生物燃料电池及二级串联连续处理含盐有机胺废水的体系。结果表明,在此微生物燃料电池体系中(阴极光照、单级水力停留时间8 h),经两级反应器处理后,COD总去除率为95.1%,TN总去除率为85.8%。计算得出催化剂COD去除能力是53.46 kg/(kg·d)。

铈镍掺杂OMS-2催化剂的合成、表征及其催化臭氧降解草酸的性能研究

通过水热合成和沉积沉淀法合成了一系列双金属Ce和Ni掺杂OMS-2(Ce/Ni-OMS-2)催化剂,并将其应用于催化臭氧氧化去除草酸(OA)的研究。系统地考察了掺杂比、催化剂投加量、OA浓度、初始pH值对Ce/Ni-OMS-2催化臭氧降解草酸的影响,其中双金属掺杂催化剂Ce/Ni-OMS-2(1∶5)在反应30 min后,OA的降解率达到了100%。通过多种表征手段对催化材料的理化性质进行了全面探讨,双金属Ce和Ni通过替换孔道中的K^(+)成功掺杂到OMS-2中,显著增加了催化剂的比表面积和低价Mn的含量。此外,氧化还原对Ce^(3+)/Ce^(4+)和Ni^(2+)/Ni^(3+)的存在,增强了电子转移能力,促进了氧空位的形成和活性氧物种的生成。因此,合成的Ce/Ni-OMS-2(1∶5)作为一种高效且稳定的催化剂,在催化臭氧氧化领域有广泛的应用潜力。

一锅法制备Ti-Ni双金属MOF及其光催化性能研究

以异丙醇钛和六水合硝酸镍为金属前驱体,2-氨基对苯二甲酸为有机配体,采用一锅溶剂热法制备了Ti-Ni双金属MOF.测试结果表明,Ni^(2+)的引入改变了原Ti-MOF的结构,新的双金属MOF具有一种新的晶体结构和更低的带隙值.其光催化分解水产氢测试结果表明,加入适量的Ni^(2+)有助于提高光催化活性,其中Ti_(3)Ni1-MOF的产氢效率最高,达到656.8μmol·g^(-1)·h^(-1),本研究为高效光催化制氢材料的开发提供了新的思路.

Cu/Co共掺杂氮化碳复合材料光-芬顿降解罗丹明B(RhB)

针对金属-非金属复合材料制备条件苛刻、金属离子溶出较高的问题,通过简单的浸渍法和热缩聚法制备了钴、铜共掺杂石墨相氮化碳复合材料。以罗丹明B(RhB)为污染物,研究了催化剂在模拟太阳光下活化H_(2)O2降解RhB的性能。通过XRD、FTIR、XPS和BET等手段,表征分析了催化剂的物化性质,考察了催化剂用量、H_(2)O_(2)浓度、溶液初始pH以及共存无机阴离子对催化剂活化性能的影响。结果表明,Co、Cu以Co—N、Cu—N键的形式稳定存在于复合材料中,限制了钴、铜金属离子的溶出。当CuCN与CoCN的质量比为0.1,得到的复合材料Cu/CoCN(0.1)催化性能最佳。Cu/CoCN(0.1)在初始pH=5.0~12.0内均表现出良好的催化活性。当Cu/CoCN(0.1)和H_(2)O2的用量分别为0.25 g·L^(-1)和20 mmol·L^(-1)时,10 min对RhB的降解率达到96.5%。H_(2)PO_(4)^(2-)的存在对RhB的去除有一定抑制作用,HCO_(3)^(-)对RhB的去除有促进作用,而Cl-、SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)阴离子对RhB的去除无明显影响。Cu/CoCN(0.1)经4次循环使用后,对RhB的降解率仍能达到91.2%,且Co^(2+)、Cu^(2+)的总溶出质量浓度分别为0.30 mg·L^(-1)和0.56 mg·L^(-1)。自由基捕获实验结果表明,·OH和·O_(2)^(-)是降解过程中主要的活性物质。结合催化剂的表征分析和自由基捕获实验提出该催化剂对RhB的降解机理。本研究结果可为非均相类芬顿技术在印染废水处理中的应用提供理论参考。

Cu-Ag协同表面改性TiO_2的第一性原理研究

因在温室气体的降解中扮演重要的角色,通过改性来提高二氧化钛的光催化性能的相关研究备受关注.由于催化反应主要发生在材料表面,因此对材料表面的改性研究尤为重要.本文采用第一性原理方法计算了金属Ag,Cu单掺杂及协同掺杂TiO_2(001)和(101)表面不同位置,通过形成能的比较获得了最稳定的晶体结构.通过对能带及态密度的对比得出:离子掺杂(001)表面所形成的活性基团的氧化性较(101)面更强,利于光催化氧化性能的提升;表面协同掺杂较单掺杂具有更强的光响应效率,与前人的实验结果符合较好.

Cu-Fe-TiO_2/膨润土复合光催化剂的表征及性能

以膨润土为载体,用溶胶-凝胶法制备了不同焙烧温度的Cu-Fe双金属掺杂的TiO2/膨润土复合光催化剂,采用XRD、TG-DSC和N2吸附技术对其结构进行了表征,通过光催化降解直接天蓝染料废水,考察了焙烧温度对催化剂光催化性能的影响。结果表明,当焙烧温度高于300℃时,催化剂中出现了锐钛矿型TiO2,掺杂的Cu2+、Fe3+可能进入了TiO2晶格取代了部分Ti4+,使其晶格产生了一定程度的畸变,形成了复合半导体,拓宽了TiO2的光谱响应范围,并且Cu2+、Fe3+掺杂的TiO2复合半导体进入了蒙脱石层间,与膨润土成功复合,增大了催化剂的比表面积并改善了催化剂的孔体积,提高了光催化剂活性和再生性。