Np、Pu在黄土地下水系统中的反应路径模拟

放射性核素在土壤和地下水中的迁移行为对于核废物处置的安全有着非常重要的影响。目前研究放射性核素在土壤和地下水中的迁移行为通常有两类模式,水力学模式和地球化学模式,其中反应路径模拟方法作为地球化学模式中的重要内容,不仅能给出系统平衡时的物质浓度,更重要的是它能够给出系统从非平衡到平衡这一变化的过程。本文概要阐述了反应路径模拟的原理及EQ3/6程序的特征,以中国辐射防护研究院野外试验场为例,使用EQ3/6程序对Np、Pu在黄土地下水中的反应路径进行了模拟,给出了Np、Pu在涉及水-岩不可逆反应的黄土-地下水系统,局域趋于平衡过程中系统的化学组成随反应进度的变化,与已有实验结果进行了比对。

反向地球化学反应路径模拟技术在鄂尔多斯大克泊湖淖地区地下水演化研究中的运用

利用水化学、同位素方法对大克泊湖淖地区的水循环取得的成果,采用反向地球化学反应路径模拟技术,定量分析大克泊湖淖地区各种矿物相的溶解和沉淀量。研究成果表明,大克泊湖淖地区地下水中发生钠长石、CO2、NaCl的溶解,方解石沉淀,阳离子交替吸附作用,在地下水埋深较浅的区域蒸发作用较强。总体使大克泊湖淖地区由四周向中央地下水TDS、Na+、Cl-、SO42-离子由四周低值向中央高值变化,而Ca2+、Mg2+则与其相反,同时地下水中δ13C值降低,并且与土壤根系中的δ13C接近。

基于PHREEQC模拟分析Na_(2)S_(2)O_(4)对退役铀矿山采区地下水生态的修复

酸法原位地浸采铀作为回收铀资源首选工艺,不可避免会存在部分铀进入地下水污染生态环境,而采用还原剂Na_(2)S_(2)O_(4)将游离的铀还原固定可高效解决此类问题。为此,针对某酸法地浸采铀退役铀矿山地下水铀污染,采用PHREEQC模拟分析Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定地下水中可溶性铀的机制,讨论NaHCO_(3)在Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定可溶性铀的影响。模拟结果表明:1)该区域地下水中铀以U(Ⅵ)为主,其中UO_(2)SO_(4)、UO_(2)^(2+)和UO_(2)(SO_(4))_(2)^(2-)为优势物种,分别占63.60%、32.35%和3.89%;2)Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定可溶性铀时,会降低地下水Eh值和Fe(Ⅲ)浓度,增强地下水还原性,促进沥青铀矿和黄铁矿沉淀,但会造成地下水酸化和高SO_(3)^(2-)浓度;3)NaHCO_(3)+Na_(2)S_(2)O_(4)在还原固定可溶性铀时,减轻了地下水酸化,增强了对U(Ⅵ)和SO_(3)^(2-)的去除,对Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定可溶性铀的影响较小,在Na_(2)S_(2)O_(4)和NaHCO_(3)浓度比为1∶1至1∶1.5时修复效果最佳。

基于地球化学模拟分析杂质矿物对酸法地浸采铀的影响

为探明酸法地浸采铀过程中杂质矿物对铀浸出的影响,以分批浸出试验为基础,采用反应路径模拟探讨杂质矿物对铀浸出机制的影响,利用反应溶质运移模型探讨杂质矿物对铀浸出化学场时空特征的影响。模拟结果表明:方解石、黄铁矿、赤铁矿会与铀矿竞争酸,竞争由强至弱依次为方解石、赤铁矿、黄铁矿,其中黄铁矿在酸浸条件下溶解较弱,但生成的低价硫和亚铁离子能降低溶浸液的Eh值,导致铀浸出减少,赤铁矿在酸浸条件下因耗酸而降低溶浸液的酸度,但又促进黄铁矿的溶解,进而影响铀的浸出;在时间上,杂质矿物会使铀的溶解迁移存在不同程度的滞后,铀的溶解-沉淀旋回周期延长,整个模拟矿层沥青铀矿完全溶解时间更长,铀浸出速率降低;在空间上,杂质矿物会使模拟矿层中铀矿溶解范围减小,铀矿溶解-沉淀旋回过程中沉淀量增加,U(Ⅵ)迁移浸出所需时间延长,浸出铀的迁移累积峰值变化不同。