准弹性中子散射(QENS)在受限水动态研究中的应用

准弹性中子散射(Quasi-elastic neutron scattering,QENS)实验是研究受限水动态的一种重要实验手段。水泥样品中存在有结合水和受限水,各自的含量随着水泥样品的老化时间、环境温度、水和水泥(w/c)质量比、添加剂等因素的不同而变化,处于强受限状态的水的动态特性影响着水泥石的耐久性和力学特性,因此,水泥样品中受限水动态的研究具有重要的意义。本文综述了近年来水泥样品中受限移动水含量比例和受限水动态的QENS实验研究,着重介绍采用弛豫盒子模型(Relaxing cage model,RCM),对QENS谱实验数据的拟合分析,得到描述水泥样品中受限水动态相关信息的关键物理参数:受限移动水比例系数1-p,微纳孔中受限水分子在某位置上的诱捕(俘获)时间?0、受限水平均迁移弛豫时间<?>及其自扩散系数D,表征水泥样品微纳孔均匀性的形状因子?等,为QENS实验在受限水动态研究中的应用提供一种合理实用的方法。

基于准弹性中子散射谱分析水化硅酸钙(C-S-H)中受限水的动态

研究水化硅酸钙(C-S-H)中受限水动态的一种重要手段是准弹性中子散射(quasi-elastic neutron scattering,QENS)实验.C-S-H样品的QENS谱数据可通过跳跃扩散和转动扩散模型进行分析拟合,进而导出C-S-H样品微纳孔中水动态的相关物理参数:不动水指数C、转动扩散系数Dr、均方位移<u^2 >、自扩散系数Dt及平均停留时间τ_0.本文对水与水泥质量比为30%的C-S-H样品,测量温度为230—280 K的QENS谱进行了分析,得到的拟合参数可定量描述C-S-H样品内不同尺度的微纳孔中受限水随温度变化的动态过程.转动扩散系数D_r随散射矢量Q的变化可知,Q值较大时,水分子的转动对QENS谱影响较大.均方位移<u^2>随Q值的不同而变化,其拟合值可区分C-S-H样品中的不动水、强受限水和受限水.在Q较小时,D_t和τ_0的拟合值随温度而变化,并分别在230和240 K突然增大,由此揭示温度为230—240 K时,C-S-H样品中受限水分子的动态特性发生了转变.

水泥样品的准弹性中子散射谱分析

准弹性中子散射(Quasi-Elastic Neutron Scattering,QENS)实验是采用中子散射技术方法研究受限水动态的重要方法。本文采用跳跃扩散和转动扩散模型(Jump-Diffusion and Rotation-Diffusion Model,JRM)对水化硅酸镁(Magnesium-Silicate-Hydrate,M-S-H)和水化硅酸钙(Calcium-Silicate-Hydrate,C-S-H)水泥样品的QENS谱数据进行分析拟合。样品QENS谱的测量温度为210~280 K,散射矢量为3~19 nm^-1,获得描述水泥样品微纳孔中三维受限水动态的相关物理参数包括:德拜沃伦因子A、不动水指数C、自扩散系数Dt、平均停留时间τ0和转动扩散系数Dr。拟合结果表明:水泥样品M-S-H和C-S-H的QENS谱拟合效果较好。数据拟合参数值表明:水泥样品内较大尺度纳米孔隙内的三维受限水在227 K出现相跨越。