可见光激发降解甲基橙的光催化漂浮球的制备

为推广多相光催化技术在特殊废水深度治理中的应用,采用耦合吸附相反应技术和热还原处理制备了高活性的可见光响应的贵金属沉积光催化组分。将该光催化组分负载于多孔聚氨酯海绵颗粒表面后,填充至聚丙烯空心球中构建漂浮式光催化球,并用于高含盐废水中甲基橙的光降解。结果表明:通过吸附相反应技术可在TiO2光催化剂表面沉积小粒径且与TiO2表面紧密结合的贵金属纳米粒子,从而在光催化组分中引入费米能级并形成表面等离子体共振效应,增强光催化组分在可见光激发下对高含盐废水中甲基橙的降解性能;由于贵金属沉积光催化组分的高效降解性能,其负载后构建的漂浮式光催化球也能稳定高效地降解高含盐废水中的甲基橙。

氧化锌量子点敏化氧化铈的制备及可见光催化降解罗丹明B

采用溶胶-凝胶法合成了氧化锌量子点(ZnO QDs),将其浸渍负载在CeO_(2)微球上,制备了ZnO QDs修饰的CeO_(2)可见光催化剂ZnO QDs/CeO_(2)。通过XRD、TEM、SEM表征了ZnO QDs/CeO_(2)的结构和形貌,考察了ZnO QDs/CeO_(2)降解罗丹明B(RhB)的可见光催化性能,通过电化学阻抗(EIS)、UV-Vis测试了ZnO QDs/CeO_(2)的光电性能。结果表明,直径5~8 nm的ZnO QDs均匀分布在直径800 nm的CeO_(2)微球表面上,ZnO QDs/CeO_(2)的光响应范围拓展到550 nm。0.10 g CeO_(2)负载0.02 g的ZnO QDs制备的0.02 ZnO QDs/CeO_(2)具有最优的光催化降解RhB的性能,0.02 ZnO QDs/CeO_(2)(50 mg)在可见光照射下,催化降解50 mL初始浓度为0.1 mmol/L RhB水溶液,120 min时RhB的降解率为94.1%,而相同条件下,CeO_(2)和ZnO QDs的RhB降解率为21%和58%。空穴(h^(+))是ZnO QDs/CeO_(2)光催化降解RhB的最主要活性物种。

负载型Cu-BiVO_4复合光催化剂的制备及可见光降解气相甲苯

以P123为软模板,在200 oC采用水热法合成了BiVO4粉体,再用浸渍法制备Cu改性BiVO4催化剂,然后通过硅溶胶将其分散负载于金属不锈钢丝网上.考察了催化剂负载量和Cu复合量对该样品在可见光下催化氧化去除气相甲苯效能的影响.结果表明,催化剂涂覆两层(负载量约为2～2.2 mg/cm2,以SiO2,BiVO4和Cu计),Cu复合量为5.0%时活性最高,反应5 h后,对初始浓度为80 mg/m3左右的甲苯最高去除率由纯BiVO4的34%提高到90%.采用X射线衍射、扫描电镜、X射线光电子能谱和紫外-可见光谱等表征手段对催化剂的结构性质进行了表征.结果表明,Cu的复合使可见光吸收带发生红移,吸收强度也有较大幅度的提高.

新型仿生光催化剂HMS-FePcS催化孔雀绿在可见光下的降解历程

在可见光照射下,采用合成的新型仿生光催化剂HMS-FePcS催化降解孔雀绿模拟染料废水.由不同反应时间段反应液的HPLC谱和MS谱中产物峰的变化可知,孔雀绿的催化降解过程为先脱色后矿化.采用固体萃取法对孔雀绿降解的中间产物进行了富集和分离,并使用GC-MS对所得的中间产物进行了鉴定,确定出10余种中间产物.在此基础上对孔雀绿的降解历程进行了推测,指出孔雀绿的光催化降解主要从中心碳原子与二甲氨基苯基之间的C-C键处断裂,4-二甲氨基苯甲酮是此反应最常见的中间产物.当4-二甲氨基苯甲酮被羟基自由基进攻时,生成苯甲酸、对二甲氨基苯甲酸及对二甲氨基苯酚等化合物.这些小分子芳香类中间产物进一步发生羟基化反应,开环生成小分子脂肪酸类化合物.

锌尖晶石ZnM_2O_4(M=Cr，Mn，Fe)纳米晶的制备及其在可见光下对染料的光催化降解(英文)

采用无机盐溶胶-凝胶法,以硝酸锌、硝酸铁、硝酸铬、硝酸锰为原料,柠檬酸为络合剂.在空气气氛中,制得干凝胶经600℃热处理制备了系列锌尖晶石ZnM_2O_4(M=Cr,Mn,Fe)纳米粉体。用X射线衍射仪和透射电子显微镜分别对粉体的结构、形貌进行了分析和表征。结果表明:制备的ZnCr_2O_4,ZnMn_2O_4和ZnFe_2O_4粉体均为单一尖晶石晶体结构,呈不规则颗粒状,粒径为10～35nm。通过紫外-可见漫反射吸收光谱,得到吸收极限波长分别红移至400,600,680 nm,具有较好的可见光响应。在高压汞灯(λ>400 nm)和太阳光照射下,纳米ZnM_2O_4(M=Cr,Mn,Fe)粉体对甲基橙、酸性红B、活性艳红K-2G等有机模拟降解液的2h脱色降解率分别达到80%,57%和39%以上,表明锌尖晶石ZnM_2O_4(M=Cr,Mn,Fe)光催化剂具有良好的可见光催化活性,并随禁带宽度E_g的减小,催化活性增加。根据无机固体化学能带理论和晶体场理论,依据M—O电负性和d电子数量讨论了它们光催化活性的差别。

光敏剂修饰纳米Ce/TiO2在可见光下光催化降解有机氯农药

以罗丹明B、罗丹明6G、次甲基蓝、溴甲酚绿为光敏剂修饰掺杂铈的纳米二氧化钛,利用日光灯照射下催化降解六六六、滴滴涕(DDD)、滴滴涕伊(DDE)等有机氯农药,利用X射线粉末衍射(XRD)和紫外-可见表面漫射(UV-Vis-DRS)等手段对光敏剂修饰Ce/TiO2进行了表征.结果表明:罗丹明B、溴甲酚绿、次甲基蓝修饰后的掺杂铈的纳米二氧化钛在可见光区吸光率有所提高,禁带能隙变小;XRD结果表明光敏剂修饰后催化剂晶型不受影响,但X射线衍射峰不同程度宽化,并且经罗丹明B修饰后的纳米颗粒平均尺寸细化;对光催化性能的考察发现,罗丹明B或溴甲酚绿修饰后的掺铈纳米二氧化钛具有较高的光催化降解率.

双极液膜法可见光光催化降解染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了Bi2O3-TiO2/Ti膜电极,X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)和光电性能测试进行了表征,结果表明,Bi元素掺杂进入了TiO2催化剂,拓展了催化剂的光响应波长,使其在可见光下有较明显的光电响应.将Bi2O3-TiO2/Ti光阳极与Cu阴极组装成双极液膜反应器,在可见光下光催化处理活性艳红X-3B,得出当初始pH值为2.52,废水流量为80mL/min时,处理20mg/L活性艳红X-3B 150min,脱色率可达88%.双极液膜法可见光光催化的初步机理考察表明,光生电子自发由Bi2O3-TiO2表面转移到Cu电极表面,并在Cu电极表面直接还原染料,或与其表面液膜中的溶解氧反应生成H2O2,进而参与染料的氧化,由此可实现Bi2O3-TiO2/Ti的直接氧化和Cu阴极的直接还原和间接氧化的双极双效效果.

Bi_2WO_6可见光催化降解活性艳红X-3B的研究

采用水热合成法制备Bi2WO6催化剂,并通过XRD,UV-visDRS等手段对其进行表征;以活性艳红X-3B为目标污染物,研究催化剂量、X-3B初始浓度、反应溶液pH值以及H2O2等因素在可见光辐射下对其光催化降解效果的影响.结果表明,所制备的Bi2WO6催化剂结晶度好,具有较强的可见光吸收能力;最佳催化反应条件为:X-3B初始浓度20mg/L,Bi2WO6用量2g/L,pH5.18(原始pH值).在此条件下,光照60min,对X-3B的去除率可达到86%;加入2mL/L30%的H2O2,光照30min,降解率可达到96%以上,降解反应符合一级反应动力学.光催化反应可以有效地破坏X-3B的发色基团偶氮结构使其脱色,但在所设定的反应时间(80min)内X-3B不能被完全矿化,反应过程中有中间产物生成.

可见光照射下SiW_(12)O_(40)^(4-)/Resin光催化剂活化H_2O_2降解染料的研究

将杂多酸(SiW12O44-0)负载到阴离子交换树脂上,得到SiW12O44-0/Resin(SWR)固相光催化剂,在可见光的照射下,可以有效地活化H2O2降解染料.以罗丹明B(RhodamineB,RhB)为模型化合物,研究了不同条件下RhB的降解动力学,以及降解过程中其UV-vis光谱及体系的总有机碳(TotalOrganicCarbon,TOC)变化情况,结果表明RhB的共轭芳环结构被破坏,矿化率为24.2%.其它染料如孔雀绿(MalachiteGreen,MG)和吖啶橙(AcridineOrange,AO)等也可以被降解和矿化.催化剂的循环实验表明SWR固相光催化剂易于分离,并且具有良好的稳定性,可以重复利用.

Fe_2O_3可见光光催化降解水中腐殖酸的研究

采用均相沉淀法制备了Fe2O3光催化剂,并用XRD对其晶型进行了表征。研究了Fe2O3催化剂在可见光照射下对水中腐殖酸的降解行为,考察了催化剂用量、初始pH值、腐殖酸初始浓度等因素对光催化氧化过程的影响。结果表明,当Fe2O3用量为0.4 g/L,腐殖酸溶液的初始浓度为10 mg/L,pH为3.0,20 W黄色荧光灯(Em ax=548 nm)照射下反应150 m in,腐殖酸的降解率达到94.1%,说明所制备的Fe2O3光催化剂在可见光照射下对水中腐殖酸有较好的降解效果,并可多次重复使用。

纳米TiO_2改性可见光催化降解有机物研究进展

光催化降解水中有机污染物是一项颇有发展前途的废水处理技术。目前主要的研究工作由紫外光逐步向可见光催化方向发展,使这项技术向实用性又迈进了一步。系统介绍了纳米TiO2的光催化降解有机污染物的原理,光催化处理水的现状,并从离子掺杂、表面光敏化和分子筛负载几个方面综述了可见光化的研究现状和发展方向。

Cu-Bi纳米粉体催化剂的表征及其可见光光催化降解甲基橙的研究

以Cu(NO3)2.3H2O,B i(NO3)3.5H2O,CO(NH2)2为原料、聚乙二醇为分散剂,采用均匀共沉淀法制备了Cu-B i纳米粉体催化剂,用X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、透射电镜、能量色散法、示差扫描-热重分析和紫外-可见漫反射光谱法对Cu-B i纳米粉体催化剂的组成、粒径大小、表面形貌和光学吸收性能进行了表征,并以甲基橙为目标降解物,考察了所制备的Cu-B i纳米粉体催化剂在可见光下的光催化性能。实验结果表明,Cu-B i为类球形纳米粉体,粒度均匀,粒径约为50nm;在可见光下Cu-B i纳米粉体催化剂对甲基橙具有良好的光催化降解性能,辐照时间4h,甲基橙的脱色率可达80%以上。

复合纳米Fe_2O_3/TiO_2可见光催化降解邻甲酚溶液的研究

以复合纳米Fe2O3/TiO2作为催化剂,日光色镝灯为光源,研究了邻甲酚溶液的可见光降解。考察了催化剂制备方法、催化剂使用量、溶液pH、催化剂重复使用等条件对可见光降解的影响。实验结果表明,1%Fe2O3/TiO2(n)对邻甲酚溶液的可见光降解效果最优,比TiO2(p25)的降解率提高了2.6倍。在实验条件下,可见光降解3h,邻甲酚溶液的浓度去除率达95.4%,TOC去除率为72.3%。在较宽的浓度范围内,邻甲酚的反应服从一级动力学反应方程,随着浓度的增大,反应速率常数不断降低。

可见光下H_2La_2Ti_3O_(10)/TiO_2光催化降解有机染料的研究

通过固相反应、离子交换、粒子插入等一系列反应合成一种层状纳米光催化复合材料H2La2Ti3O10 /TiO2。可见光照射下,对选定的染料模型———甲基橙溶液(20mg/L)、汽巴克隆黄(100mg/L)、依利尼尔红(100mg/L)溶液做光降解实验。结果表明,在可见光照射下,H2La2Ti3O10 /TiO2 均能对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红有效降解,光照30min后,其对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红的降解率分别可达60 .4%、60. 7%和72. 0%,而标准TiO2 (P 25)仅为6. 2%、10 .6%和1.2 3%。

海泡石负载Ag_3PO_4可见光催化降解日落黄性能研究

以离子置换法制备了Ag3PO4/海泡石复合光催化剂,通过XRD和FTIR对其结构进行了表征,考察了Ag3PO4与海泡石配比、催化剂投加量、反应时间、溶液p H值、光照条件等因素对催化剂降解日落黄染料性能的影响。结果表明,Ag3PO4/海泡石中Ag3PO4为立方晶相结构,部分Ag3PO4进入了海泡石层间与海泡石复合,并促使其层间距增大。海泡石对Ag3PO4的负载提高了Ag3PO4的稳定性和光催化活性,当Ag3PO4与海泡石配比为1∶1,Ag3PO4/海泡石投加量为2 g/L,溶液p H值为9,在可见光或太阳光下反应2 h后,该催化剂对50 mg/L的日落黄染料降解率分别达97.16%和97.79%。此外,该催化剂还具有良好的再生性能。

AgBr@Ag_3PO_4的制备及其可见光催化降解盐酸莫西沙星的性能

以Ag3PO4为前体,采用超声辅助原位离子交换法制备了AgBr@Ag3PO4光催化剂,并利用XRD,SEM,UV-Vis等方法对其进行了表征。以盐酸莫西沙星(MX)模拟自然水体中的抗菌药物残留,考察了该催化剂在可见光下的光催化性能,探讨了溶液pH、催化剂用量、MX初始浓度及催化剂循环使用次数对AgBr@Ag3PO4光催化性能及降解动力学的影响。研究了AgBr@Ag3PO4在可见光下的光催化反应机理。实验结果表明,AgBr和Ag3PO4形成了简单的物理复合物;AgBr@Ag3PO4对MX具有很强的可见光催化降解活性;在溶液pH=11、MX初始浓度20μmol/L、ρ(AgBr@Ag3PO4)=1.0 g/L的条件下,MX在可见光下照射15 min后,降解率达到97.5%;催化机理研究表明,空穴和.OH是该光催化反应中主要的氧化性物质。

TiO_2可见光催化H_2O_2降解特丁津的降解过程

以混晶TiO_2(P25)为光催化剂,研究了可见光下TiO_2催化H_2O_2降解内分泌干扰物特丁津的降解过程。结果表明,H_2O_2是影响特丁津降解率的主要因素,实际操作中控制H_2O_2与特丁津的初始摩尔浓度比为43较为适宜;反应300 min特丁津的降解率达86%,H_2O_2基本分解完全,但总有机碳(TOC)去除率仅20%,反应体系生成了多种中间产物。液相色谱-质谱(LC-MS)分析表明,特丁津的降解由脱氯开始,并脱乙基及脱特丁基,氮以氨基形式存在于降解产物4,6-二氨基-2-羟基-1,3,5-三嗪中;通过对反应体系的荧光光谱分析显示,特丁津的降解涉及·OH自由基等活性物种的产生和参与。

处理温度对锐钛型TiO_2光催化活性的影响及利用可见光降解甲基紫

高温处理锐钛型TiO2可以使其转晶以改变晶型比例,因此加热温度和加热时间是影响TiO2光催化活性的主要因素。本研究中,以该方法得到了可利用可见光的TiO2催化剂,并进行了可见光降解甲基紫的研究。结果表明,在TiO2和可见光共同作用下,甲基紫的光降解效果明显优于单独使用锐钛型、金红石型和按照转晶的比率混合的锐钛型和金红石型TiO2。5.0小时的照射其降解率即可达到94.2%以上。而相同条件下,采用锐钛型、金红石型和按照转晶的比率混合的锐钛型和金红石型TiO2降解率分别只有55.82%、51.20%和40.47%。

二氧化钛可见光催化降解甲基紫的影响因素

对自制锐钛矿型掺铁二氧化钛粉末进行SEM表征,研究了用光催化降解甲基紫的影响因素。结果表明,所制备的粉末由二氧化钛晶体自组装而成,晶体呈八面体结构,每个面为三角形。可见光照射下,用产物二氧化钛催化降解甲基紫溶液的优化条件是:4 mg/L的甲基紫溶液中加入0.180 0 g掺铁2%(摩尔分数)二氧化钛粉末,室温下恒温反应2 h,降解率为59.36%。

掺Fe^(3+)的TiO_2制备及其可见光催化降解亚甲基蓝

采用水热法制备了TiO_2晶体粉末,用XRD对其结构进行表征,并研究了可见光照射下其催化降解亚甲基蓝的效果,分析了亚甲基蓝初始质量浓度、TiO_2用量、掺Fe^(3+)量、光照时间和溶液初始pH值等因素的影响.结果表明:所制备TiO_2晶体为锐钛型,在1.5mg/L的亚甲基蓝溶液中(pH=8),加入掺Fe^(3+)量0.8%(摩尔分数)制备的TiO_2粉末使其用量为0.6g/L,室温下可见光照(40W白炽灯)反应6.5h,亚甲基蓝的降解率达96.12%.降解过程可用L-H动力学方程描述,表现为拟一级反应,速率常数为0.373 3/h.