核壳结构催化剂Cr-Zn@SiO_2@SAPO-34催化合成气直接转化制低碳烃的性能（英文）

合成气直接转化高选择性制烃类产物仍是巨大的挑战.本文合成了以Cr-Zn氧化物为核,Si O2为中间过渡层,再通过原位水热合成覆盖一层SAPO-34分子筛为壳的核壳结构催化剂.合成气转化反应结果显示,与纯Cr-Zn金属氧化物相比,核壳结构催化剂将产物分布由甲醇和甲烷移动至C2–C4烃(所有烃类产物中占66.9%).这表明核壳结构催化剂用于合成气一步法直接转化制液化石油气的反应具有可行性,但是催化剂结构和组成有待于进一步优化,以提高其催化反应性能.

多级孔分子筛Silicalite-1的制备及其在合成气直接制低碳烯烃反应中的应用

以Si O_2含量为40%(w)的正硅酸乙酯为硅源,加入少量硅烷偶联剂,采用一步水热法直接合成出具有微孔、介孔和大孔的多级孔结构的MFI型全硅分子筛Silicalite-1。采用SEM、TEM、XRD、Py-FTIR、NH_3-TPD和N_2吸附-脱附等方法对Silicalite-1分子筛进行了表征。表征结果显示,合成的多级孔分子筛Silicalite-1的平均尺寸为150 nm;与全微孔Silicalite-1分子筛相比,具有比表面积高、多级孔结构及大量表面弱酸性位等特点。将多级孔Silicalite-1分子筛作为合成气直接制低碳烯烃反应的催化剂载体,探讨了不同结构和不同硅源对Fe-Mn-K/Silicalite-1催化剂性能的影响。多级孔Silicalite-1分子筛由于具有更多的表面弱酸性位及多级孔结构,在合成气直接制低碳烯烃反应中表现出较好的催化性能。通过控制反应条件,以多级孔Silicalite-1分子筛为载体的催化剂在CO转化率高于80.0%的同时,C_2~C_4烃选择性接近60%。该合成方法为高浓度合成法,产率高,无需复杂的模板剂和后处理过程,合成工艺简单经济。