Cu(I)Y分子筛表面酸性对其吸附脱硫性能的影响

用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(I)Y分子筛,采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性,并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能.结果表明,不同的离子交换法改性后,Cu(I)Y分子筛仍然保持了完整的Y型分子筛结构.Cu+的交换量和表面酸性的分布显著地影响分子筛的吸附脱硫性能,固相离子交换后随离子交换度的增加,分子筛表面Brnsted(B)酸逐渐转化为Lewis(L)酸,吸附性能增强.对不同离子交换法制备的Cu(I)Y分子筛吸附脱硫性能与表面酸性关联后,发现分子筛表面B酸量减少,提高了分子筛的吸附脱硫活性.

对氨基苯酚合成用双功能催化剂的研制

以固体酸为载体,Pt为活性组分制备了双功能催化剂并应用于硝基苯加氢重排制备对氨基苯酚.结果表明,固体酸表面酸性的确可以促进中间体苯胲的重排,从而提高对氨基苯酚的选择性.吡啶红外谱图表明,B酸对选择性影响较大,而L酸对活性影响较大.

负载型Nb_2O_5对异丁烯/异丁醛缩合生成2,5-二甲基-2,4-己二烯的催化性能

采用Hammett指示剂、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)和微反测试等方法,考察了负载型Nb2O5催化剂表面酸性特征和对异丁烯(IB)/异丁醛(IBA)缩合生成2,5-二甲基-2,4-己二烯(DMHD)反应(称为Prins缩合)的催化活性。结果表明,催化活性与催化剂表面酸性特征有关。在Nb2O5/γ-Al2O3表面,只有当Nb2O5负载量超过一定量后才形成可检测的B酸位,并对IB/IBA缩合生成DMHD的反应才有明显的催化活性。随着Nb2O5负载量增加,Nb2O5/γ-Al2O3表面B酸位数增加且强度增强,催化剂的活性和产物的选择性增加;当Nb2O5负载量超过分散容量后,因表面形成较强的B酸位而导致DMHD选择性降低。将TiO2引入Nb2O5/γ-Al2O3,使催化剂表面B酸位数增加,从而提高了催化剂的活性;而将ZrO2引入Nb2O5/γ-Al2O3,则导致催化剂表面B酸位数大幅度减少,从而显著降低了催化剂的活性。催化剂表面B酸位是IB/IBA缩合生成DMHD的反应活性中心。

氨肟化工艺失活HTS分子筛酸性质对其催化氧化性能的影响

采用NH3-TPD和吸附吡啶红外光谱对工业失活HTS分子筛的酸性质进行了表征,并采用苯酚羟基化活性评价和H2O2分解实验结果探析HTS分子筛的失活原因。结果表明,失活HTS分子筛中出现大量Brnsted酸,且Lewis酸量显著增加,呈现出弱酸、中强酸和强酸3种强度分布。根据田部浩三规则分析,可以确定Brnsted和Lewis酸来源于失活HTS分子筛颗粒表面的无定型TiO2-SiO2二元氧化物团簇。骨架四配位Ti物种催化氧化有机物的反应与无定型含Ti团簇催化H2O2分解反应互为竞争反应,骨架Ti含量下降和无定型含Ti物种增加是引起HTS分子筛失活的主要原因。

脱除重整油中微量烯烃的分子筛催化剂

本文以国产沸石分子筛作为活性组元,用高岭土、氧化铝等作载体制成新型催化剂,通过实验室小试及寿命等实验,研究了该催化剂的使用性能,并通过吡啶-红外酸性测定法探讨了其反应行为,最后用色谱分析比较了反应前后芳烃产品的质量组成分布。

稀土含量对Y型分子筛催化性能的影响

采用离子交换法制备了不同稀土含量的Y型分子筛(REY),并采用X射线衍射对其进行表征,并采用NH3程序升温热脱附法和吡啶红外光谱法考察了其酸性。结果表明,稀土离子已进入Y分子筛的晶格位置,XRD谱上未出现稀土氧化物的特征衍射峰。与稀土含量较低的Y分子筛相比,高稀土含量的Y分子筛拥有较少的L酸中心(151μmol/g)和较多的强酸中心。由REY分子筛制备的模型催化剂的催化裂化催化性能进一步反映了分子筛酸性随稀土含量的变化规律,随着稀土含量的增加,催化剂的重油产率由5.93%降低到5.15%。此外,稀土离子有抑制骨架A l原子脱出的作用。

负载型Nb_2O_5对异丁烯与异丁醛缩合反应催化性能

使用H amm ett指示剂、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)和微反测试等方法考察了负载型N b2O5-T iO2/-γA l2O3表面酸性特征和对异丁烯(IB)与异丁醛(IBA)缩合生成2,5-二甲基-2,4-己二烯(DMHD)反应的催化活性。结果表明,催化剂活性与其表面酸特征有关,催化剂表面B酸中心可能是IB与IBA缩合生成DMHD的反应活性中心,但较强的B酸中心导致产物DMHD选择性降低,L酸中心对该反应几乎不起催化作用。将T iO2引入-γA l2O3表面后,增加了N b2O5/-γA l2O3催化剂表面B酸中心酸量,从而提高了催化剂的活性。

大孔PVC树脂负载H_3SiW_(12)O_(40)催化剂的酸性研究

以大孔 PVC树脂为载体 ,负载 Keggin型杂多酸 H3Si W1 2 O4 0 经过处理后得到了一种新型的杂多酸催化剂。本文采用电化学分析法测定负载杂多酸催化剂的总酸量及强、中、弱三种不同强度酸位的酸量 ,用吡啶 -红外光谱测定出Bronsted酸和 L ewis酸的比例 ,从而得出催化剂中 Bronsted酸和 L

酸性表征技术在绿色化学教学中的应用

开发使用新型酸催化剂(固体酸和酸性离子液体)的环境友好酸催化反应是绿色化学的重要研究内容。本文介绍了利用程序升温热脱附(NH3-TPD)、探针分子红外光谱(Py-IR)和吸附指示剂紫外-可见光谱(UV-Vis)技术测定固体酸、酸性离子液体相关性质的基本原理和操作步骤,并用实例进行了演示。在绿色化学课程教学中,开展与课程内容相关的实验研究,目的是使学生通过深入了解新型酸催化剂酸性表征的常用技术,加深对绿色化学课程相关内容的理解。并且,通过实际操作,激发学生的科研兴趣,培养理论联系实际的科学态度,提高解决科研中具体问题的能力,同时让他们感受到科研的魅力和乐趣。

AgNaZSM-5分子筛催化剂的酸性质表征

采用离子交换法制备AgNaZSM-5分子筛催化剂,并利用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)、氨程序升温脱附(NH_3-TPD)实验和正己烷裂解反应研究AgNaZSM-5催化剂被氧化还原后的酸性质。结果表明;催化剂中的Ag^+很容易被氢气或正己烷还原成Ag,分子筛的阳离子位变成了质子,从而起酸催化作用;在氧化性气氛中,Ag物种以Ag^+形式位于阳离子位上。

几种沸石分子筛的催化裂化性能研究:1孔结构和酸性

采用X-射线衍射、X射线荧光光谱、N2吸附、吡啶吸附红外光谱和NH3程序升温热脱附研究了分子筛RE-HY,HZSM-5和Hβ的基本物理化学性质。N2吸附结果表明,三维孔道结构的REHY分子筛和Hβ分子筛具有相近的孔半径和吸附量;与HZSM-5和Hβ分子筛相比,高温条件下,REHY分子筛具有较多的Brφsted酸中心和较少Lewis酸中心。NH3程序升温热脱附表明,三种分子筛中,HZSM-5分子筛的强酸中心最多。

稀土含量对Y型分子筛酸性的影响

用离子交换法制备了不同稀土含量的Y型分子筛(REY)。X射线衍射分析表明稀土离子已进入分子筛的晶格位置,衍射谱上未出现稀土氧化物的特征衍射峰。用NH3程序升温热脱附法和吡啶红外光谱法研究了分子筛的酸性。结果表明,与稀土含量较低的Y型分子筛相比,高稀土含量的分子筛拥有较少的Lewis酸中心(151μmol.g-1)和较多的强酸中心。由稀土Y型分子筛制备的模型催化剂的反应性能进一步反映了分子筛酸性随稀土含量的变化规律,随着稀土含量的增加,催化剂的重油产率由5.93%降低到5.15%。此外,吡啶环变形模ν19b红外光谱间接证明了稀土离子有抑制骨架Al原子脱出的作用。