活性炭纤维表面含氧基团及其对NO的还原

利用程序升温还原装置 ( TPR)和程序升温脱附 ( TPD)、热重 ( TG)等试验方法 ,证明了未改性、硝酸基、铜基的活性炭纤维 ( ACF)上均存在含氧基团 .在微型反应器中对这些 ACF与NO的反应产物进行了定量测定 ,发现 NO脱除率与 ACF含氧量和表面含氧基团的存在及分布有关 .还考察了

活性炭表面含氧基团与其液相吸附脱氮性能的关系(英文)

选用12种物化学性质不同的活性炭,利用TPD对活性炭表面含氧基团的种类和浓度进行考察,使用质谱仪定量分析其含氧基团在不同温度下分解产生的CO2和CO,并通过曲线分峰测定含氧基团的种类和浓度。同时研究了这些活性炭分别对葵烷中的喹啉和吲哚的吸附行为。研究发现:活性炭的吸附符合Langmuir吸附热力学。根据吸附过程中的最大吸附量和吸附常数测定结果,使用多元线性回归方法,对活性炭表面含氧基团种类和浓度与吸附量间的关系进行了关联,建立了含氧基团与吸附量间的定量关系。研究结果表明:活性炭物理性质对其在葵烷吸附脱氮中没有明显影响,而含氧官能团,特别是含羧基的环氧官能团对其脱氮性能起关键性的作用。

炭黑的pH值与氧含量、表面酸性含氧基团含量的规律性

炭黑的表面性质对其应用有重要影响.本文研究了炭黑的元素组成、pH值、表面酸性含氧基团含量以及它们之间的相互关系.实验结果表明,炭黑的pH值取决于其氧含量,两者存在指数关系.详细讨论了测定条件对炭黑表面酸性含氧基团测定结果的影响.实验结果表明,中和反应时间为90min、碱溶液浓度为0.05mol/L时,实验的重复性较好.同时测定了炭黑表面羧基、酚羟基、内酯基等酸性含氧基团的含量.实验结果表明,炭黑的pH值与其表面酸性基团含量存在指数关联.

活性炭表面含氧官能团对TiO_2/AC的吸附和光催化活性的影响

通过硝酸氧化和热处理获得了表面含氧基团和织构显著变化的活性炭,考察了所得活性炭载纳米TiO_2光催化剂(TiO_2/AC)对亚甲蓝和甲基橙的吸附和光催化降解,研究了活性炭表面含氧基团对TiO_2/AC吸附和光催化活性的影响。结果表明,活性炭表面含氧基团的变化比织构显著,其表面含氧基团尤其是羧酸基团对TiO_2/AC的吸附和光催化活性有决定性的影响;同时,针对降解物的电荷性质不同,活性炭表面含氧基团的影响有差异,对阳离子亚甲蓝的吸附和光催化活性的影响比阴离子甲基橙的显著,250℃下脱除表面羧酸后的催化剂对亚甲蓝的光催化活性明显降低而对甲基橙的则稍有增加。

几种活性炭表面酸性基团的测定及其对吸附性能的影响

考察了测定活性炭表面酸性基团方法的影响因素，测定了几种活性炭表面酸性基团的数量，初步研究了苯酚和苯甲酸在活性炭上的吸附与活性炭表面酸性基团的数量、种类之间的关系，结果表明：苯酚和苯甲酸在活性炭上的吸附在相当程度上受活性炭表面酸性基团的数量与种类的影响；苯酚的吸附量，随活性炭单位表面上酚羟基和羧基数量的增加而降低；而苯甲酸的吸附则与炭表面的酸性基团总量有关。

葡萄糖加氢用Ru/活性炭催化剂:改性方法对活性炭表面性能的影响(英文)

分别采用超临界甲醇流体、浓硝酸氧化、浓硝酸结合超临界甲醇流体等不同手段对椰壳活性炭进行了表面处理,用N2物理吸附、Boehm滴定、X光电子能谱仪(XPS)、电感耦合等离子原子发射光谱分析(ICP)、透射电镜(TEM)等手段研究了处理方法对活性炭表面孔结构及表面基团的影响;并以活性炭为载体,三氯化钌为活性前驱体,采用等容水浸渍法制备了钌炭催化剂,以葡萄糖加氢生产山梨醇为模型反应对制备的钌基催化剂的催化活性进行了评价.结果表明:各种处理方法对活性炭的比表面、孔径等孔结构性能影响不大;但超临界甲醇处理活性炭可明显减少活性炭表面含氧酸性基团的含量,尤其是羧基等不稳定基团的含量;而硝酸处理活性炭则可大幅度提高活性炭表面含氧酸性基团的含量,尤其是羧基等不稳定基团的含量增加更大.ICP分析结果表明:超临界甲醇处理活性炭并不改变活性炭样品对钌的吸附量,但硝酸氧化处理活性炭却能明显提高样品对钌的吸附能力.活性炭表面的这些含氧基团虽然有利于钌离子的吸附,但却不利于钌在活性炭表面的分散.由于超临界甲醇流体处理活性炭时的表面反应及萃取作用,可有效清除活性炭表面的不稳定含氧酸性基团,避免还原过程中钌的迁移聚集,使负载钌的分散度提高,有利于增强钌与活性炭间的相互作用,使钌部分缺失电子,钌的结合能升高;可明显提高负载钌炭催化剂葡萄糖催化加氢的活性.

碳纳米纤维在浓硝酸-浓硫酸溶液中表面氧化对其负载的Pd-Pt催化剂颗粒分散状态的影响

用混合的浓硝酸和浓硫酸在不同温度下氧化处理催化生长的碳纳米纤维.利用X射线衍射、N2物理吸附、FTIR和离子交换研究了氧化处理对碳纳米纤维织构性质和表面含氧基团生成的影响.采用等体积浸渍法制备碳纳米纤维负载Pd-Pt催化剂,并利用高分辨电镜和脉冲H2化学吸附对Pd-Pt金属颗粒的分散状况进行了研究.结果表明,经过氧化处理的碳纳米纤维表面生成了含氧基团,生成量随着处理温度的升高而升高,负载的Pd-Pt催化剂的分散程度也随着表面含氧基团浓度的增大而提高,同时对后者的作用机理进行了讨论.

X光电子能谱法研究色素炭黑的表面化学性质

色素炭黑是炭黑工业中的高性能、高附加值品种,深入认识色素炭黑的表面物理化学性质对于开发利用新品种色素炭黑很重要.通过X光电子能谱法测试表征了用不同方法生产的多种典型色素炭黑的表面元素组成与化学性质,阐明了导致接触法炭黑和炉法炭黑表面性质上差异的主要原因,以及炉法炭黑在臭氧化处理过程中表面化学结构发生的主要变化.研究结果指出,接触法炭黑与氧化炉法炭黑的表面在碳 氧键合结构形式及含量上有很大的差异;炉法炭黑的pH值高于接触法炭黑的主要原因是炉法炭黑表面碳 氧双键结构含量较低;炉法炭黑表面臭氧化过程中主要生成的是表面碳 氧单键结构,进一步氧化为双键的程度很低.此外,实验分析了接触法炭黑表面氮元素的组成,结果表明主要是以氨基和硝基的形式存在.

煤沥青基中孔活性炭的硝酸表面氧化改性研究(英文)

采用印刻法制得煤沥青基中孔活性炭,并以硝酸为氧化剂对其进行了表面氧化改性,考察了硝酸浓度、氧化温度和氧化时间对活性炭孔隙结构和表面化学性质的影响。结果表明,活性炭的孔隙结构和表面含氧基团的浓度随氧化改性条件的变化而改变。在硝酸体积分数65%、氧化温度60℃、反应时间3h的最佳条件下,活性炭的平均孔径基本没有变化,比表面积和表面含氧基团的浓度大幅提高,活性炭的中孔率和收率也达到最大值。然而,过度的氧化改性导致了活性炭孔壁的严重坍塌,比表面积和表面含氧基团的浓度明显下降。

浸渍法制备Pd／C催化剂过程中Pd前驱体的平衡吸附量与吸附态

使用不同浓度(0～67%)的硝酸对活性炭载体进行预处理,以H2PdCl4为前驱体,用浸渍法制备理论负载量为5%的Pd/C催化剂.浸渍过程中的吸附实验表明,Pd前驱体的平衡吸附量随预处理硝酸浓度的增加而逐渐减小,尤其是浓硝酸预处理的活性炭载体,其上仅有62.54%的Pd前驱体吸附,而37.46%的Pd前驱体仍在水浆液中.分析发现,Pd前驱体的平衡吸附量主要取决于活性炭的零电荷点,表面电荷模型能较好地描述Pd前驱体的吸附规律.当使用浓度≤5%的硝酸进行预处理时,Pd的粒径随硝酸浓度的增加而减小;当硝酸浓度继续增加时,Pd粒径急剧增大.Pd前驱体的平衡吸附量与Pd粒径的大小无直接关系,而Pd前驱体在活性炭表面上吸附物种及数量的不同也对Pd粒径的大小产生影响.活性炭表面基团的增加抑制了PdClyx-吸附物种的生成.当使用≤5%的硝酸处理活性炭时,Pd前驱体的吸附形态主要为PdClxy-和Pd0;当硝酸浓度>5%时,没有检测到PdClyx-的存在.

不同活性炭上Pt催化剂的分散性及其在甲基环己烷脱氢反应中的催化性能

在不同方法处理的活性炭上采用传统浸渍方法制备了负载Pt催化剂,并考察了其在甲基环己烷脱氢反应中的催化性能.对炭载体的氮吸附和程序升温脱附的表征结果表明,活性炭经过硝酸氧化处理和氢气高温处理后,活性炭的孔结构基本不变,但表面含氧官能团的数量和种类发生了变化.这些不同的表面基团直接影响了Pt粒子在载体上的分散度,进而使催化剂在反应中表现出不同的活性.

硝酸水热处理活性炭对其负载的Ba-Ru-K氨合成催化剂性能的影响

采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h1条件下,400和375oC时,出口氨浓度分别达到17.80%和11.10%,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8%和21.3%.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150oC处理4h,填充度为70%.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.

碳纳米纤维的酸处理及其负载Pd-Pt的催化萘加氢活性

采用浓硝酸和浓硫酸混和液(90、120、150℃)处理鱼骨类和平行类碳层排布的碳纳米纤维.运用高分辨电镜、红外光谱和离子交换对碳纳米纤维的表面性质进行了表征,并考察了以两种碳纳米纤维为载体的Pd-Pt催化萘加氢活性.结果表明,碳纳米纤维的碳层排布不同使混酸处理的鱼骨类表面生成的极性含氧基团的量明显高于平行类表面,以前者为载体得到Pd-Pt催化剂金属颗粒的分散程度明显高于后者,其负载的Pd-Pt催化萘加氢活性也较高.

活性炭表面基团的调变对Ru/AC氨合成催化剂的影响

通过硝酸处理的方法对活性炭表面基团进行了调控,研究了活性炭表面基团的数量对负载钌基氨合成催化剂的影响。运用N2物理吸附、CO化学吸附、Boehm滴定法和质量滴定法等分析手段对催化剂进行了表征。结果表明,随着预处理硝酸浓度的增加,活性炭表面含氧基团的数量线性增加,等电点逐渐减小,而催化剂的活性先增加后减小,钌的分散度也呈现相同的规律。当硝酸浓度达到4.6mol/L时,活性炭表面总含氧基团量为1.21mmol/g,钌的分散度和催化剂的活性都是最佳。适量的含氧基团对提高钌的分散度是有利的,但过量的含氧基团并不能进一步提高钌的分散度,催化剂的合成氨活性和载体表面的含氧基团数量不是线性增加的关系。

气相氧化处理对纳米碳纤维载体及其负载钌催化剂性质的影响

采用气相氧化方法对纳米碳纤维(CNFs)的表面进行改性,利用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附、Boehm酸碱滴定、CO化学吸附和程序升温还原等手段表征了不同温度气相氧化处理的CNFs载体及相应的负载Ru催化剂,并考察了Ru/CNFs催化剂在山梨醇氢解制备低碳多元醇过程中的催化性能。结果表明。气相氧化预处理对CNFs的晶体结构影响较小,但是大大增加了CNFs比表面积和表面酸性含氧基团;经气相氧化处理的CNFs负载的Ru催化剂更易还原,Ru金属分散度增加。催化剂考评结果表明,载体的气相氧化处理对Ru/CNFs催化剂在山梨醇氢解过程中反应活性的提高不利,但有利于低碳多元醇产物选择性的提高。研究认为CNFs表面酸性含氧基团是决定Ru/CNFs催化剂在山梨醇氢解过程催化性能的主要因素。

氧化处理碳气凝胶载体以调节Ru/CA催化剂的费托性能

氧化处理炭材料已被证明是用于开发高效和稳定负载催化剂的有效方法。用不同的氧化剂(H_(2)O_(2)和HNO_(3))对碳气凝胶(CA)的表面进行了功能化处理。在功能化、未功能化的CA载体上采用浸渍法制备了一系列的Ru基催化剂。利用XRD、Raman光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)-TPR、FT-IR和XPS系统地研究了氧化处理对碳气凝胶的织构特征、形成的表面含氧官能团的类型和含量、金属与载体的相互作用以及对催化剂费托反应性能的影响。实验结果表明,未功能化的催化剂显示出最高的初始活性和糟糕的稳定性。相比之下,Ru/CA-H_(2)O_(2)催化剂表现出优异的活性和C_(5+)的选择性。表征结果表明,氧化处理增加了碳气凝胶的缺陷,从而增大了比表面积。载体表面含氧官能团含量的提高增强了载体和Ru纳米颗粒之间的相互作用,提高了催化剂的稳定性。然而,表面上过多的含氧官能团降低了碳气凝胶负载的Ru催化剂的活性和C_(5+)选择性。

处理方法对碳纳米管织构性质及负载Pd—Pt催化剂萘加氢反应活性的影响

采用酸性KMnO_4溶液、浓HNO_3/H_2SO_4混酸、中性H_2O_2溶液和高温熔融KOH分别对碳纳米管(CNTs)进行了氧化处理,用氮气物理吸附、高分辨透射电镜(HRTEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、化学滴定和X射线衍射(XRD)对处理后CNTs的表面性质和体相结构进行了研究,考察了其处理前后的变化及其负载的Pd—Pt催化剂在萘加氢为四氢萘反应过程中的的活性。结果表明：KMnO_4和混酸处理后,CNTs表面上形成了大量含氧基团,H_2O_2处理时含氧基团量生成量则较少,而KOH处理后生成的含氧基团量很少,但CNTs比表面积显著提高,同时也使其体相结构破坏。CNTs负载的Pd—Pt催化剂上萘加氢反应的活性随表面羧基类基团含量的升高而增加。

A REVIEW OF OXYGEN-CONTAINING SURFACE GROUPS AND SURFACE MODIFICATION OF ACTIVATED CARBON

This review focused on the recent reports related to the function, characterization and modification of oxygen-containing surface groups of activated carbon (AC). The Oxygen-containing surface groups were briefly described, and the most frequently used techniques for characterization of the oxygen-containing surface groups on ACs were also briefly stated. A detailed discussion of the effects of the oxygen-containing surface groups on the adsorptive capacity of AC was given. The recent progresses in modification of the oxygen-containing surface groups of AC were also reviewed.

一种活性碳纤维丝的改性方法和水处理填料装置及其应用

本发明公开了一种活性碳纤维丝的改性方法和水处理填料装置及其应用,属于水处理及填料领域。本发明首先将碳纤维原丝用去离子水预处理,然后用加有磷酸二氢铵的硝酸溶液浸泡,再烘干煅烧,得到改性活性碳纤维,其比表面积增大且表面含氧基团增加,微生物亲和性增强,基于改性活性碳纤维得到的水处理填料挂膜速率和挂膜量显著提高,可更好地吸收、吸附水中溶解态和悬浮态污染物,能用于处理有机染料废水、制药厂废水、造纸废水等污水处理工程以及生活污水、水厂原水的净化等,具有方法简单易行、水处理填料结构简单、设计合理、易于制造的优点。