气溶胶粒径吸湿增长因子的机器学习模型

利用成都市2017年10~12月浊度计、黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物分析仪的逐时观测数据,结合该时段同时次大气能见度(V)、相对湿度(RH)和二氧化氮(NO_(2))监测资料,基于Mie散射理论和免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子.首先,以RH、C_(BC)、C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)以及C_(PM2.5)/C_(PM10)作为解释变量集,构建了3种气溶胶粒径吸湿增长因子的机器学习模型(XGBoost模型、CatBoost模型和LightGBM模型),对应的决定系数(R 2)分别为0.869、0.893和0.898,均方根误差(RMSE)分别为0.108、0.097和0.090,平均绝对误差(MAE)分别为0.061、0.054和0.052.通过3种模型进行测试表明,气溶胶粒径吸湿增长的机器学习模型显著降低了传统单变量气溶胶粒径吸湿增长模型在高湿条件下的模拟偏差,也提升了气溶胶粒径吸湿增长多变量GAM模型的计算精度.最后,分析了不同解释变量对机器学习模型模拟效果的影响,确认了黑碳是气溶胶吸湿增长模型的主控变量.研究进一步阐明了气溶胶粒径吸湿增长因子多因素影响的复杂性,并为其模型的科学表征提供了新途径.

霾过程黑碳对气溶胶散射吸湿增长的影响

利用成都市2017年10~12月逐时的“干”气溶胶散射系数、吸收系数和环境气象监测资料,结合同时次气溶胶粒径吸湿增长因子(Gf)的反演数据,分析了4类霾强度条件下黑碳浓度(C_(BC))的变化特征,并基于广义可加模型(GAM)探讨了C_(BC)对气溶胶散射吸湿增长因子(f)的影响机制.结果表明:(1)轻微、轻度、中度和重度霾强度条件下的C_(BC)均服从对数正态分布,其均值随霾强度的增加而增大,变差系数则随霾强度的增加而减小.(2) C_(BC)与Gf之间呈现非线性负相关,C_(BC)与C_(PM2.5/PM10)(细颗粒物质量浓度与粗颗粒物质量浓度之比)之间则呈现非线性正相关(均通过了α=0.01的显著性检验);随着霾的渐近演化,Gf随C_(BC)增加而减小的趋势持续增强,C_(PM2.5/PM10)随C_(BC)增加而增大的趋势则持续减弱.(3) Gf与C_(PM2.5/PM10)之间存在显著的交互作用(通过了α=0.001的显著性检验),以Gf与C_(PM 2.5/PM10)为双变量的GAM模型能更好地表征f的变化特征.

气溶胶粒径吸湿增长多因素影响的GAM模型

该文利用成都市2017年10-12月浊度计、黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物分析仪的逐时观测数据,以及该时段同时次大气能见度(V)、相对湿度(RH)和二氧化氮(NO2)监测资料,通过免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子(Gf),分析了以RH为单变量Gf(RH)参数化方案的模拟偏差,并基于广义可加模型系统探讨了Gf对多因素变化的响应关系。结果表明:(1)Gf(RH)参数化方案在低相对湿度条件下(RH<85%)均能很好地模拟Gf随相对湿度的变化特征,但在高相对湿度条件下(RH>85%)的拟合值则会出现较大的偏差。(2)利用多元递归法和方差膨胀因子(VIF)相结合构建了RH、C_(BC)、C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)和C_(PM2.5)/C_(PM1)0的解释变量集(C_(BC)、C_(PM1)、C_(PM2.5)、C_(PM1)0分别为BC、PM1、PM2.5、PM10的质量浓度),其中RH和C_(BC)对Gf影响较大,对应单变量GAM模型中的调整判定系数(R2)分别为0.78和0.17;C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)和C_(PM2.5)/C_(PM1)0对Gf影响相对较小,对应单变量GAM模型中的调整判定系数(R2)分别为0.08、0.12和0.03。(3)以RH、C_(BC)、C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)和C_(PM2.5)/C_(PM1)0为自变量构建了Gf多因素影响的GAM模型,对应的调整判定系数(R2)和压轴回归决定系数(R2)分别为0.868和0.872,降低了在高相对湿度条件下(RH>85%)的拟合偏差,显著提升了霾天气条件下气溶胶粒径吸湿增长因子的模拟效果。

气溶胶散射吸湿增长因子对霾强度变化的响应特征

基于成都市2017年10-12月浊度计和黑碳仪的逐时观测数据,结合该时段同时次的能见度(V)、相对湿度(H_(R))、二氧化氮(NO_(2))以及细颗粒物(PM_(2.5))浓度监测资料,利用光学综合法计算气溶胶散射吸湿增长因子,分析霾强度(轻微、轻度、中度和重度)变化对气溶胶散射吸湿增长因子的影响。结果表明:(1)不同霾强度下的气溶胶散射吸湿增长因子均服从对数正态分布,该分布函数的数学期望与方差随霾强度的增加而增大。(2)气溶胶吸湿性随霾强度的增加而增强,对轻微、轻度、中度和重度霾而言,强吸湿模态占比分别为6.2%、11.4%、50.8%和84.5%。(3)分别构建了轻微、轻度、中度和重度霾强度下的二次多项式散射吸湿增长模型,对应全样本模拟值与实测值的决定系数(R^(2))分别为0.684、0.627、0.729和0.786,即气溶胶散射吸湿增长模型对样本的选择非常敏感,其泛化性能随霾强度的增加而增强。

核反应堆严重事故下气溶胶动态吸湿增长机理研究

核电站发生严重事故之后,安全壳内可溶性气溶胶会在高湿度环境下发生吸湿增长现象,并以改变气溶胶粒径、密度的方式显著影响原有的气溶胶动力学行为。为了描述吸湿平衡时间等气溶胶吸湿增长的过程参量,表征吸湿增长过程时间尺度,本研究依据气溶胶吸湿的非平衡态过程构建了气溶胶动态吸湿模型,综合考虑吸湿过程中蒸汽质量守恒、能量守恒关系以及表面蒸汽压对气溶胶吸湿增长行为的影响,分析了气溶胶粒径变化率、吸湿平衡时间等吸湿过程参量。结果表明,在高湿度工况下,吸湿增长行为对小粒径颗粒的影响尤为显著。同时,吸湿过程中粒径变化率与时间呈对数变化规律,而吸湿平衡时间与粒径呈近似线性变化特征。

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子（GF）和云凝结核（CCN）展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪（H-TDMA）观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器（CCNC）观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径（爱根核模态和积聚模态）上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776（0.6%）cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K？hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.

大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展

大气气溶胶的散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。研究气溶胶散射吸湿增长对于评估气溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中外研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统回顾和总结,并对未来发展方向做出展望。中国在该领域开展的研究数量偏少,广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。

黄山地区气溶胶吸湿增长特性数值模拟研究

应用多种化学组分气溶胶的绝热气块分档模式,对2008年春季黄山地区气溶胶吸湿增长特性进行了模拟分析。结果表明:黄山地区气溶胶吸湿增长因子f的大小与粒子半径、相对湿度、粒子化学组分、上升速度及上升高度密切相关,且小粒子吸湿增长比大粒子显著。吸湿增长因子与相对湿度呈正相关,相对湿度越接近粒子的临界饱和比,吸湿增长因子变化越显著。可溶性有机气溶胶,通过增加溶液中溶质的百分比来影响临界饱和比,使吸湿增长因子增大。若不考虑不可溶粒子的成核作用,会高估粒子的吸湿性。随着上升速度增大,吸湿增长因子降低,降低程度与粒子初始高度的相对湿度有关。上升高度通过改变气块相对湿度的变化来影响气溶胶吸湿增长因子。

广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观测研究

利用环境湿度的日变化,对广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子进行了观测研究.基于反向轨迹模型HYSPLIT,将2006年7月到达广州市区的气溶胶分为海洋型、海洋/城市混合型、城市型3个类型.整个观测期间,海洋型、海洋/城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子f（RH=80%）的平均值分别为2.68±0.59、2.29±0.28、2.04±0.28.经验公式f（RH）=1＋a（RH/100）b能够较好地拟合3种类型的气溶胶散射吸湿增长因子,海洋型、海洋城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子的拟合经验参数a分别为4.92、3.26、2.06,经验参数b分别为5.04、3.85、3.60.

基于观测的大气气溶胶散射吸湿增长因子模型研究——以2006 CAREBeijing加强观测为例

在2006年北京加强观测期间,以颗粒物-液体转换采集系统（PILS）测量的气溶胶各可溶性离子组分的质量浓度、颗粒物分级采样器（MOUDI）测量的各可溶性离子组分及有机碳（OC）、碳黑（EC）的分级质量谱分布为基础,对离子组分的可能存在形态进行判断,计算了化学组分质量浓度及各化学物种的粒径数谱浓度;利用Mie模型及各化学物种的密度、折射率、吸湿粒径增长因子等参数计算得到外混、内混的粒子群在干燥状态、不同相对湿度下的散射系数,最终计算得到不同化学组分外混、内混状态下的散射吸湿增长因子;将模型模拟的气溶胶散射吸湿增长因子与观测得到的该因子进行对比,发现模拟值与观测值能够在一定误差范围内吻合,实现了该因子的闭合实验.

基于气象要素的气溶胶吸湿增长分析:以浙江省为例

气溶胶粒子的吸湿增长对区域环境、气象与辐射收支都有巨大影响,精确的气溶胶吸湿特性观测对描述气溶胶吸湿增长特性,以及研究气溶胶对气候环境影响,拓展卫星气溶胶产品的应用有非常重要的意义。本研究提出一种基于常规气象观测(能见度、相对湿度)和空气质量观测(PM2.5浓度,即空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物浓度)相结合的气溶胶吸湿增长估算方法,在此基础上对浙江地区气溶胶吸湿特性的时空变化影响因素进行了探讨。研究发现,沿海的温州瓯海站的吸湿增长能力最高,长三角典型城市环境的杭州和睦小学站的吸湿增长能力次之,而地处较为洁净内陆的衢州实验学校站的吸湿增长能力最低。在时间变化中,同一站点不同湿度条件的吸湿增长变化趋势相同,温州瓯海站的吸湿性变化最为剧烈,杭州和睦小学站的吸湿性变化次之,衢州实验学校站变化较为平缓。本研究表明,浙江地区的气溶胶吸湿增长特性存在较大的时空差异,基于本方法能够在较大的时空范围内描述气溶胶的吸湿增长特性,为有限的精密观测提供重要补充。

广州地区PM_1质量浓度对能见度的影响以及气溶胶吸湿增长因子

利用在线的气溶胶质量浓度与光学特性观测资料，对广州地区进行研究，得到下列3个结论．1）能见度与气溶胶质量浓度呈明显负相关关系．当PM1大于60μg／m3时，随PM1质量浓度降低，能见度变化不明显；当PM1小于60μg／m3时，随PM，质量浓度降低，能见度迅速升高．2）相对湿度对能见度的影响很大．当相对湿度在70％～80％范围内时，只有当PM1的质量浓度小于40μg／m3，能见度才能达到10km；而当相对湿度为80％～85％，PM1的质量浓度必须小于20μg／m3，能见度才达到10km．3）气溶胶吸湿增长因子f（RH）与相对湿席之间存存下列关系式：f（RH）=0．6＋0．133×（1-RH/100）-1.633．本地化的f（RH）与美国能见度观测网IMPROVE的湿度增长曲线在相对湿度为50％～80％之间具有可比性．

成都秋冬季气溶胶散射吸湿增长模型研究

气溶胶散射吸湿增长对大气环境有重要影响,而相关研究在川西地区尚不多见。利用成都市2017年10-12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料以及同时次的环境气象监测数据〔大气能见度、相对湿度(RH)和NO2质量浓度〕,计算了该区域秋冬季气溶胶散射吸湿增长因子f(RH),进而分析该因子随相对湿度的变化特征。主要结论如下:通过多模型对比,确定了二次多项式是表征研究区秋冬季气溶胶散射吸湿增长的最优模型。基于该最优模型的诊断发现,f(RH)随RH的增加而增大,陡增点出现在RH值为86%~87%时。成都地区f(RH)低于珠三角地区,但总体高于京津冀、长三角地区、巴西和葡萄牙的计算值。

成都气溶胶散射吸湿增长因子多变量影响分析

基于成都市2017年10—12月逐时“干”状态气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次大气能见度(V)、相对湿度(RH)和二氧化氮(NO_(2))浓度监测资料,采用光学综合法计算气溶胶散射吸湿增长因子(f),探究f因子对RH和气溶胶组分协同变化的复杂响应关系。首先,利用相关性分析和方差膨胀因子相结合的方法诊断RH、黑碳气溶胶(BC)质量浓度(ρ_(BC))、ρ_(BC)/PM_(1)质量浓度(ρ_(PM1))、ρ_(BC)/PM_(2.5)质量浓度(ρ_(PM2.5))、ρ_(BC)/PM_(10)质量浓度(ρ_(PM1)0)、ρ_(PM1)/ρ_(PM2.5)、ρ_(PM1)/ρ_(PM10)和ρ_(PM2.5)/ρ_(PM10)之间的多重共线性问题,提出f因子解释变量集(RH、ρ_(BC)、ρ_(BC)/ρ_(PM2.5)、ρ_(PM1)/ρ_(PM2.5)和ρ_(PM2.5)/ρ_(PM10))。其次,针对f因子单变量广义可加模型(GAM)的分析结果表明,RH虽然是f因子的决定性影响因素,但f因子与其他解释变量,尤其是ρ_(BC)也呈显著非线性关系(均通过α=0.01的显著性检验)。最后,以RH、ρ_(BC)、ρ_(BC)/ρ_(PM2.5)、ρ_(PM1)/ρ_(PM2.5)和ρ_(PM2.5)/ρ_(PM10)为自变量构建了f因子多变量影响的GAM模型,其对应的调整后的判定系数和压轴回归决定系数分别为0.787和0.797,气溶胶散射吸湿增长因子的模拟效果得到显著提升。

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10~12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度(V)、相对湿度(RH)以及二氧化氮(NO_(2))监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f(RH)模型的适用性及其改进方案.结果表明:幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f(RH)模型在低RH条件下(RH<85%)均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下(RH>85%)的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度(C_(BC))是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_(BC)为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f(RH,C_(BC))模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R^(2)为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f(RH,C_(BC))的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度RH和NO2质量浓度),通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf(RH),并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f(RH),探究了Gf(RH)与f(RH)之间的关系.结果表明:当RH<85%,Gf(RH)和f(RH)随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf(RH)和f(RH)随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f(RH)=17.34/(1+e^-2.43·[Gf(RH)-2.15])较好地拟合了f(RH)随Gf(RH)的变化形态,其f(RH)拟合值与测量值之间的决定系数(R^2)和平均相对误差(MRE)分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf(RH),模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数bsp(RH)和吸收系数bap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R2分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.

免疫进化算法反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子

通过对大气消光系数进行组分分解,并借助米散射理论,构建了以均匀混合气溶胶吸湿增长因子为唯一变量的目标函数.进一步利用免疫进化算法优化该目标函数,提出了一种针对均匀混合气溶胶吸湿增长因子的反演算法.基于成都市2017年10-12月浊度计,黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度,相对湿度RH和NO2质量浓度),评估了算法的性能及其适用性.结果表明:对所有测试样本而言,反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子的免疫进化算法均能快速收敛到全局最优解.建立了成都地区秋冬季均匀混合气溶胶吸湿增长模型,该模型显著提升了环境条件下气溶胶散射系数的模拟精度,其模拟值与实测值之间的平均相对误差仅为12.7%.该反演算法的普适性可为气溶胶吸湿性及其辐射强迫效应的后续研究提供算法保障.

基于能见度数据分析的气溶胶吸湿增长特征研究

基于相对湿度、能见度等气象数据,分析气溶胶吸湿增长特性,有助于了解气溶胶对大气环境和区域气候的影响。利用南京地区2016年1—12月、2017年2—12月、2018年1—8月和12月相对湿度和能见度等数据,通过非线性拟合研究气溶胶吸湿增长因子(f(RH))与相对湿度(RH)之间的关系。结果表明,吸湿增长因子在RH值较低(<80%)时,增长率较小;当RH值较高(>80%)时,增长率迅速增大。吸湿增长因子随着月RH值变化而表现出较大差异。此外,当南京地区盛行西风时,高能见度出现的时次较多。f(RH)与PM_(2.5)/PM_(10)成正比,PM_(2.5)/PM_(10)值越高,对应的气溶胶光学吸湿增长因子往往会越高。

气溶胶吸湿性及其对霾形成的影响研究进展

气溶胶吸湿性与其微物理过程和化学性质密切相关,研究气溶胶吸湿性对于揭示雾霾的形成机制,提高云凝结核(CCN)模拟精度等具有重要意义。在调研国内外相关文献的基础上,总结了大气气溶胶吸湿性测量与模拟计算方法,梳理了气溶胶吸湿性与气溶胶粒子组分、粒径谱、粒子老化过程及混合态的关系。由于排放源和环境条件的不同,不同区域气溶胶吸湿性具有不同的变化特征,气溶胶吸湿性对霾形成具有重要影响,气溶胶吸湿性引起的辐射强迫越来越得到关注。通过以上分析总结,以期为未来与气溶胶吸湿性研究的相关工作提供参考借鉴。

气溶胶散射吸湿增长因子的BP神经网络模型

气溶胶组分、结构以及形态的复杂性对高湿条件下气溶胶散射吸湿增长因子统计模型的适用性提出了挑战。基于成都市2017年10—12月浊度计和黑碳仪的逐时观测资料,结合同时次的环境气象监测数据,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子。以相对湿度(RH)、C_(BC)、C_(BC)/C(PM_(2.5))、CPM_(1)/C(PM_(2.5))以及C(PM_(2.5))/C(PM_(1)0)作为输入因子[C_(BC)、CPM_(1)、C(PM_(2.5))、C(PM_(1)0)分别为黑碳(BC)、PM_(1)、PM_(2.5)、PM_(1)0的质量浓度],构建了气溶胶散射吸湿增长因子的BP神经网络模型。结果表明:气溶胶散射吸湿增长因子BP神经网络模型、多变量GAM模型、双变量模型以及单变量二次多项式模型的判决系数(R^(2))分别为0.870、0.792、0.744和0.650,其中高湿条件(RH>85%)下模拟值的判决系数(R^(2))分别为0.749、0.685、0.638和0.538。多模型对比表明,气溶胶散射吸湿增长因子BP神经网络模型的模拟效果最优,显著降低了统计模型在高湿条件(RH>85%)下的模拟误差。