浸渍液添加竞争吸附组分对所制备的Pd-Pt/Al_2O_3催化性能的影响

在浸渍液中添加不同量的盐酸、醋酸或柠檬酸,采用等体积浸渍法制备了厚蛋壳型Pd-Pt/Al_2O_3催化剂,采用紫外吸收光谱、金相显微镜、低温氮气吸附-脱附、XRD、H_2-TPR、TEM手段表征所制备Pd-Pt/Al_2O_3催化剂,研究不同种类酸与浸渍液中金属离子的相互作用,及其对催化剂活性组分壳层厚度、分散状况和还原性质及加氢脱烯烃催化活性的影响。结果表明,盐酸、柠檬酸与PdCl^(2-)_4、PtCl^(-2)_6相互作用,醋酸不与它们发生作用;浸渍液中加入这3种酸可以改善活性组分在载体上的分散状况,使Pd-Pt粒径分布趋于集中;活性组分壳层厚度随3种酸加入量的增加而增厚。存在最适宜的盐酸、醋酸、柠檬酸添加量,使制备的Pd-Pt/Al_2O_3催化剂获得最佳加氢脱烯烃活性。Pd-Pt/Al_2O_3的催化性能取决于Pd-Pt粒子粒径分布的集中程度,壳层厚度影响较小。

各Li吸附组分下硅烯氢存储性能的第一性原理研究

利用Li原子对硅烯进行表面修饰是提高硅烯氢存储能力的一种有效方法.为了充分挖掘Li修饰硅烯的氢存储性能,本文采用范德瓦耳斯作用修正的第一性原理计算方法,对不同Li吸附组分下硅烯的结构、稳定性和氢存储能力进行了研究.研究结果表明,硅烯体系能够在Li组分从0.11增加到0.50时保持稳定,其最大储氢量随Li组分的增加而增大,氢气平均吸附能则存在减小趋势;当Li组分达到0.50而饱和时,硅烯体系具有最大的储氢量,相应的质量储氢密度为11.46 wt%,平均吸附能为0.34 eV/H2,远高于美国能源部设定的储氢标准,表明提高Li组分甚至使其达到饱和在理论上能有效提高Li修饰硅烯的储氢性能.此外,通过对Mulliken电荷布居、差分电荷密度和态密度的分析,发现Li修饰硅烯的储氢机制与电荷转移诱导的静电相互作用和轨道杂化作用有关.研究结果可为Li修饰硅烯在未来氢存储领域的应用提供理论指导.

球黏土对单及多组分重金属离子的吸附效果

重金属污染水的防范和治理一直是国际上的难点和热点研究课题。吸附法具有经济可行和环境友好等优点,被认为是去除水中重金属离子的最佳技术。球黏土具有潜在的高吸附性能,为进一步探索利用球黏土治理重金属污染水的可行性,该研究通过单组分与多组分重金属离子的批式吸附试验,重点考察球黏土对Pb^(2+)、Cu^(2+)、Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(6+)的吸附效果和竞争吸附关系。单组分离子吸附试验表明,球黏土对重金属离子的吸附量遵循先快速增加后缓慢增长,随pH值的增大而增大,随初始浓度增加而增加,直至吸附饱和的规律。最佳吸附平衡时间为90 min;最佳溶液pH值为5。pH值对球黏土吸附5种重金属离子的影响程度由大到小依次为Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cr6+、Cu^(2+)、Pb^(2+),当pH值从2增到5时,Zn^(2+)吸附量提高了184%。球黏土对5种离子Pb^(2+)、Cr^(6+)、Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cu^(2+)的饱和吸附量分别为311.847、301.437、263.213、195.435和179.635 mg/g。通过动力学模型和等温线模型拟合,吸附数据更加符合准二阶动力学模型和Langmuir等温吸附模型,说明吸附过程为单层吸附,吸附方式为化学吸附,最大吸附量依次为Pb^(2+)(497.593 mg/g)>Cr6+(442.868 mg/g)>Zn^(2+)(339.376 mg/g)>Cd^(2+)(290.039 mg/g)>Cu^(2+)(194.941 mg/g)。多组分离子吸附试验表明,球黏土对4种离子的吸附量同样呈先快速后缓慢增长,直至平稳的趋势。各离子在球黏土的活性位点上表现出的竞争能力由强到弱依次为Cr^(6+)、Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cu^(2+)。通过等温线模型拟合,发现多组分重金属离子吸附数据更加符合Langmuir等温吸附模型,吸附方式和吸附过程与单组分一致,各组分的最大吸附量与单组分相比有所下降,但吸附总量却大大增加,说明球黏土对多组分重金属离子具有良好的吸附能力。与其他原生矿物材料相比,球黏土对重金属离子具有更大的吸附量,该研究成果可为球黏土作为吸附剂的利用和推广提供理论依据和数据支持,具有较大的现实意义。

多组分气体吸附平衡理论研究进展

关于多组分气体吸附平衡理论的研究之所以重要 ,一是因为其在分离技术中的应用前景 ,二是因为其尚不成熟。本文对临界温度以下多组分气体吸附平衡理论研究的进展、各种数学模型的特点及适用范围作了评述 。

水溶液中腐殖酸和苯酚在ZH-02树脂上的双组分吸附

通过苯甲酰基修饰的苯乙烯-二乙烯苯吸附树脂ZH-02对水中腐殖酸和苯酚进行了单组分和双组分的静态吸附。结果表明,在腐殖酸为主要吸附质的二元组分溶液中,对苯酚的吸附量的影响可以利用IAST模型进行预测;而在不存在主要吸附质的二元溶液中,可以用单组分体系的平衡吸附量近似预算双组分竞争体系时各组分的平衡吸附量。

复合功能吸附树脂对双组分萘系化合物的竞争吸附研究

1-氨基 -2 -萘酚 -4 -磺酸 ( 1,2 ,4-酸 )和 2 -萘酚自不同双组分吸附体系中吸附至复合功能吸附树脂 AL -1上的吸附等温线符合 F reundlich等温模型。1,2 ,4-酸的吸附为吸热过程 ,而 2 -萘酚的吸附为放热过程。固相上的 2 -萘酚几乎不影响 1,2 ,4-酸的吸附 ,而固相上的 1,2 ,4-酸大大削弱了 2 -萘酚的吸附。两种溶质在吸附位点上的竞争为主要作用机制。

考虑多组分吸附的页岩气储量计算方法

储层中的页岩气通常不只含有单一组分的甲烷,为此在储量计算时,需要考虑多组分气体的吸附解吸。以体积守恒原理为基础,运用Bangham变形理论及扩展的Langmuir吸附模型,推导了多组分吸附的页岩气藏物质平衡方程,采用线性化处理,从而得到了页岩气动态储量计算方法。计算结果表明,多组分吸附对页岩气储量计算影响较大,只考虑单组分甲烷吸附时计算的页岩气储量与使用扩展的Langmuir吸附模型计算的页岩气储量相差近20%;原始气中甲烷浓度越高,吸附相密度越低,总吸附量降低,动态储量升高;压力越高,吸附相的视孔隙度大;压力降低,页岩基质变形程度增加。

塿土不同粒级组分K^+吸附研究

塿土各粒级Ｋ十吸附特征有很大区别。在一定平衡液浓度下，颗粒越细，土壤固相吸附量越大，不同粒级固相吸附量大小顺序是：（＜０．１μｍ）＞（＜１μｍ）＞（１－２μｍ）＞（２－５μｍ），不同粒级土壤有效阳离子交换量也具有相同的变化规律。混合样中不同粒级组分对吸附的贡献可用吸附贡献率表示，■土各粒级饱和吸附贡献率大小顺序为：（＜１μｍ）＞（１－２μｍ）＞（＞５μｍ）＞（２－５μｍ），其中粘粒部分的饱和吸附贡献率为８５％左右。在供试混合土样中＜１μｍ粒级吸附贡献率随平衡液浓度增大呈幂函数形式增大，相反，１～２μｍ、２－５μｍ粒级吸附贡献率随平衡液浓度增大则呈幂函数形式减小。实验证明混合样中不同粒级Ｋ＋吸附存在交互作用，吸附交互作用大小可用吸附交互作用系数表征，＜１μｍ和１－２μｍ之间存在吸附负交互作用，且随平衡液浓度增大而增强。＜１μｍ和２－５μｍ之间存在吸附正交互作用，且随平衡液浓度增大而减弱。论述了建立土壤多粒级组分吸附方程的必要性，提出了多粒级组分吸附方程：

单组分吸附数据的回归及应用

作为地层多孔介质中油气藏烃类体系二相 (气相和吸附相 )或三相 (气相、液相和吸附相 )相平衡模拟计算的基础研究工作 ,本文根据吸附位势 (位能 )理论 ,利用Dubinin吸附势的定义 ,对于同一种类型的吸附剂 (多孔介质 ) ,对不同吸附质在不同温度条件下测得的吸附实验数据 ,将其吸附量和吸附势相关联 ,拟合得到相应的回归方程。并利用拟合得到的回归方程 ,针对某个气藏 (Case2 ) ,在确定的平均气层岩心参数的条件下 ,生成该气藏在给定气层温度下所有组分的吸附等温线。

Zr-Fe双组分复合除砷吸附剂的优化制备及性能评价

实验发现,铁氧化物或铁的羟基氧化物对As(V)有较好的吸附性能,而锆氧化物或锆水合氧化物则对As(Ⅲ)有优异的吸附选择性,但其使用的pH通常要在>9的条件下。通过简单的共沉淀法制备了Zr-Fe双组分复合吸附剂,在制备过程中通过优化制备条件如:沉淀剂浓度、金属离子总浓度、金属离子配比、反应温度、反应时间及吸附剂价格等因素,最终合成出了对As(V)和As(Ⅲ)都具有良好吸附能力的吸附剂。这种吸附剂在中性条件下对As(V)和As(Ⅲ)的最大吸附量为62 mg/g和118 mg/g。

多组分吸附剂级配技术提高催化裂化汽油吸附脱硫性能

以催化裂化汽油为研究对象,采用静态和动态吸附脱硫技术将不同金属离子改性分子筛单组分床层与多种分子筛级配床层的吸附脱硫性能进行对比,探讨级配床层中吸附剂的组合顺序和比例对脱硫效果的影响。结果表明:对于单组分而言,Al-Ti-SBA-15分子筛的吸附脱硫性能优于改性Y分子筛,两者总脱硫率相差28百分点以上;双组分级配时,从穿透曲线的结果来看,CeY/NiY组合的穿透曲线出现了一个平台,可能是吸附剂对各种硫化物的吸附和脱除出现了动态平衡,穿透速率较慢,则其脱硫性能最佳,而Cu(Ⅰ)Y/NiY组合的脱硫性能次之;对于三组分吸附剂级配,m(CeY)∶m(NiY)∶m(Al-Ti-SBA-15)=1∶1∶4时穿透速率最慢,是脱硫性能较好的组合。

芳香族氨基酸在732树脂上的三组分吸附平衡

研究芳香族氨基酸(L-色氨酸、L-苯丙氨酸和L-酪氨酸)在氢型732树脂上的三组分吸附平衡过程。考察了初始pH和温度对吸附等温线的影响,并用扩展的Freundlich模型对三组分吸附平衡过程进行了拟合。结果表明,L-Tyr、L-Trp和L-Phe的平衡吸附量随pH的减小和温度的升高而降低;当pH=1.0(即料液中存在过多H+)时,则会显著降低氨基酸在树脂上的平衡吸附量;三组分吸附行为表明,L-Trp是该三组分吸附系统中的强吸附质,L-Phe次之,而L-Tyr最弱;扩展的Freundlich模型能够较好地描述3种氨基酸在氢型732树脂上的三组分吸附平衡过程,所得的三组分吸附平衡方程在α=0.001水平上高度显著,其平均相对误差在0.34%～2.80%之间。

石英砂、生物质炭、胡敏酸的相互作用及其对BDE-47吸附行为的影响

研究了生物质炭、胡敏酸、石英砂之间的相互作用对BDE-47吸附行为的影响,结果表明：（1）石英砂和生物质炭的相互作用对BDE-47的吸附行为的影响不显著;（2）在低浓度条件下（Ce=0.05Sw时）,石英砂可以促进胡敏酸对BDE-47的吸附作用,使胡敏酸的吸附能力提高16％;在高浓度条件下（Ce=0.25Sw时）,石英砂可以抑制胡敏酸对BDE-47的吸附作用,使胡敏酸的吸附能力降低64％;（3）胡敏酸和生物质炭之间的相互作用可以抑制生物质炭-胡敏酸-石英砂体系对BDE-47的吸附作用,使整体吸附能力降低35％～38％.

Cd^2＋和Ni^2＋在粉煤灰上的吸附特性

考察了粉煤灰对Cd2+和Ni2+的单组分吸附和双组分吸附性能。结果表明,粉煤灰可有效吸附水溶液中的Cd2+和Ni2+,去除率随pH升高而增加。吸附约60 min后趋于平衡。粉煤灰对Ni2+的吸附容量高于Cd2+。单组分吸附平衡符合Freundlich模型和Redlich-Peterson(R-P)模型。双组分吸附时,Ni2+和Cd2+之间存在明显的竞争吸附效应;随干扰离子浓度升高,竞争吸附效应增强。不同模型拟合结果表明,双组分吸附平衡符合Freundlich竞争吸附模型。脱附实验表明,Cd2+比Ni2+易于脱附;0.1 mol/L HCl、0.1 mol/L HNO和0.05 mol/L HSO的脱附效果接近,对Cd2+脱附率>60%,对Ni2+脱附率>35%。

Mg-MOF-74对CO_2/H_2O的吸附性能

以Mg(NO_3)_2·6H_2O和2,5-二羟基对苯二甲酸为原料,采用溶剂热法制备了金属有机骨架材料Mg-MOF-74.利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)等测试手段对其结构、形貌和性能进行了分析,并利用自制穿透实验装置研究了产物吸附CO_2/H_2O的性能.结果表明:合成的样品纯度高,结构完整,形貌规则有序,具有较高的CO_2吸附量.双组分CO_2/H_2O穿透实验结果证实,在水蒸气存在情况下,与沸石13X相比,Mg-MOF-74仍具有较高的CO_2吸附能力,可用于分离高湿烟道气中的CO_2.

高比表面积活性炭吸附存储天然气性能研究

天然气中少量乙烷和丙烷的存在会直接影响活性炭对天然气的吸附存储容量。为此,体积法测定了高比表面积活性炭对甲烷、乙烷和丙烷的吸附等温线,吸附温度分别为283,293,303和313K;采用Langmuir-Freundlich(LF)方程拟合吸附等温线,得到各气体的方程参数,进而采用LRC关联式预测多组分吸附平衡数据,并计算活性炭对模拟天然气的存储能力。结果表明:活性炭对3种气体的吸附等温线都属于I型等温线,采用L-F方程可以很好地描述各气体的吸附等温线;高比表面积活性炭对模拟天然气的存储量随吸附温度的升高而显著降低,在吸附存储压力为3.5 MPa,吸附温度从283 K上升到313 K,相应的存储量(体积比)由139降低为103;与纯甲烷的吸附存储相比,模拟天然气的吸附储量(体积比)提高约20。

多组分反应激波问题的移动边界解法

提出了一种求解多组分反应激波问题的简洁方法,即将浓度激波面考虑为分割空间区域的移动边界而以激波间断条件为边界条件,采用简单函数来近似浓度剖面,得到了双组分吸附—反应问题的完整解答。

高温抗烧结吸附剂对SeO_(2)捕集性能

使用气固瞬时反应装置在700~1100℃下对不同氧化物(氧化镁、氧化铁、氧化铝、氧化钙)的硒捕集性能进行研究,确定吸附产物性质。基于此选取相应的典型矿物及双组分抗烧结吸附剂改善硒高温吸附能力。结果表明:900℃前氧化钙捕集效果最好,但1100℃时其吸附量迅速降低到167.59μg/g;γ-氧化铝在高温下捕集效果较好,1100℃时吸附量可达415.04μg/g,这与其优异的孔隙结构有关。钙基矿物方解石因其具有一定的抗烧结能力和发达的孔隙结构,表现出更好的高温捕集能力,1100℃时吸附量可提高到1064.97μg/g。双组分吸附剂高温捕集能力展现出不同程度的提高。钙-铝基吸附剂高温捕集性能提高相对较小;而钙-硅基吸附剂在高温下效果远高于单组分吸附剂,与氧化钙相比,1100℃时可提高1787.21μg/g。

水溶液中的SO_4^(2-),NO_3^-在有机改性凹凸棒土上的竞争吸附行为

本文研究了水溶液中SO42-和NO3-在有机改性凹凸棒土上的单组分吸附行为和竞争吸附行为,提出了凹凸棒土的改性以及吸附阴离子的机理。结果表明表面活性剂改性凹凸棒土对SO24-的吸附量大于NO3-,单组分吸附时对Freundlich和Langmuir方程拟合较好,竞争吸附时用LCA模型(Langmuir Competitive Adsorption)和IAS(IdealAdsored solution)模型进行预测,结果IAS无法收敛,LCA能够反应其竞争吸附规律并可以对其他的竞争吸附体系做出很好的预测。

S,N耦合掺杂TiO_2柱撑蒙脱石催化剂制备

以Na基蒙脱石为吸附剂,二氧化钛(TiO2)水解溶胶、L-半胱氨酸为双组分吸附质,采用双组分竞争吸附的方法,制备了S,N耦合掺杂TiO2柱撑蒙脱石光催化剂。探讨了蒙脱石的吸附特点,修正了Langmuir双组分竞争吸附公式,利用二元回归方法,求出了修正因子Y1=1.000 11,Y2=0.999 38。吸附实验表明,双组分吸附体系中,吸附质之间的相互作用不容忽视;XRD分析表明,催化剂中TiO2全部为锐钛矿相晶体;XPS光电子能谱分析表明,S4+替换Ti4+进入TiO2晶格,S2-、N2-替换晶格氧而进入TiO2晶格;光催化降解实验表明,可见光照射下,催化剂有较高的光催化活性3,h内亚甲基蓝脱色率达65%左右。