蛋白质分子电子结构的第一性原理从头计算

蛋白质分子电子结构的计算对生命科学和计算机药物设计有重要的科学意义和应用价值 ,但对计算方法和计算机也是巨大的挑战。团簇埋入自洽计算法是近年来发展起来的“第一性原理”、从头计算法。它采用局域化无相互作用单电子模型 ,结合“分块 合拢”技术 ,使计算量大大减少。最近 ,应用该方法 ,对一个真实蛋白质分子 (南瓜种子中的胰蛋白酶抑止因子CMTI I)电子结构的首次“第一性原理”、全电子、全势场、从头计算获得成功。表明生物大分子电子结构的计算在现有计算机条件下已成为现实 ,使从本质上揭开生命奥秘成为可能。本文介绍了上述计算的基本理论、方法和结果。

LaNi_5晶体表面态的计算研究

用“团簇埋入自洽计算法”对LaNi5晶体表面进行了全电子、全势场、自旋极化的从头计算.在原子纵向坐标充分弛豫的条件下,得到处于最低基态总能量下LaNi5晶体的非平整表面空间结构及其电子结构.LaNi5晶体最表面La原子向外凸出,Ni原子向里收缩,凹凸不平的表面层增加了表面原子与氢原子的接触面积;而表面层的有效体积增大了约9%,有利于氢原子的进入.LaNi5晶体表面态的费米能量大大高于体材料的费米能量.在费密面上主要是Ni的3d电子,价带未填满,显示金属性.LaNi5晶体表面第一、第二层有1·15个电子从La原子向Ni原子转移,这两层有反向的微小自旋磁矩,从而使表面显示顺磁性.得到了LaNi5晶体表面的价带电子态密度.用过渡态方法计算了LaNi5晶体表面的电离能和电子亲和势.所有计算结果显示LaNi5晶体表面的性质与体性质显著不同,而与氢化物LaNi5H7的性质非常相近.这说明LaNi5晶体的表面结构有利于氢原子的吸收.

凝聚态材料和蛋白质分子电子结构研究对高性能计算的要求

目的:讨论凝聚态材料和蛋白质分子电子结构研究进展对超级计算机上高性能计算的要求。方法:从密度泛函理论出发,结合计算技术,分析影响计算速度和计算精度的主要因素。结果:计算机单个结点内存的大幅度增加可使该类计算速度提高约10倍,在此条件下每个结点CPU数目的增多可几乎线性地增大计算加速比;而增加数据的存储有效位数也可大大加快计算的收敛速度,从而减少计算量。结论:满足上述要求的高性能并行计算机将大大促进材料科学和生命科学中的理论计算研究工作。

水溶液势对丙氨酸电子结构影响的模拟

使用基于密度泛涵理论的第一性原理计算方法,模拟了水溶液对丙氨酸电子结构的影响并构造了偶极子等效势.计算过程分为三步:首先用"自由团簇计算法"计算了丙氨酸和水分子系统总能量最低的几何位形;然后基于这一位形,再由"团簇埋入自洽计算法"得到了水分子外势下丙氨酸的电子结构;最后用偶极子代替水分子,并重新计算了丙氨酸的电子结构.在第三步工作中通过调节偶极子使得丙氨酸电子结构与第二步中水分子外势下的电子结构尽可能地接近.计算结果表明,水溶液对丙氨酸电子结构的影响主要是使来自甲基的电子态升高了约0.14Ry,使其余各电子态升高了约0.059Ry,并使费米面上能隙变宽25%.偶极子势较好地模拟了水溶液对丙氨酸电子结构的影响.这将会有效地减少以后的计算量.

水溶液分子对赖氨酸电子结构的等效势

要可靠计算在水溶液中的蛋白质分子的电子结构,需要构造水溶液分子对蛋白质分子电子结构的等效势.赖氨酸属于亲水的氨基酸,在中性水溶液中带正电荷(Lys+).通过基于密度泛函理论的第一性原理、全电子、从头计算,构造了水溶液分子对赖氨酸(Lys+)电子结构的等效势.首先用“自由团簇计算法”计算了一个含赖氨酸和水分子系统的电子结构,通过调节水分子的空间位置,求得能量最低的赖氨酸与水分子的相对空间构型.然后以此空间构型为基础,用“团簇埋入自洽计算法”计算赖氨酸在以水分子为外势条件下的电子结构.最后再用“团簇埋入自洽计算法”计算赖氨酸在用偶极子代替水分子时的电子结构,调节偶极子的极矩和位置,使得以偶极子为外势和以水分子为外势的赖氨酸的电子结构尽量接近,即得到了用偶极子势模拟的水溶液分子对赖氨酸(Lys+)的等效势.计算结果显示,水溶液分子对赖氨酸电子结构的主要影响是使各能级整体上移了约0.5032eV,并使Fermi面上的能隙增大了89%.简单的偶极子势可以模拟水溶液分子对赖氨酸电子结构的影响.