被动多轴DOAS技术污染气体垂直柱浓度反演方法研究

介绍了基于太阳散射光的多轴被动差分吸收光谱技术与系统及其在大气污染气体垂直柱浓度监测中的应用.实验中利用夫琅和费光谱作为参考光谱,同时将Ring光谱作为一种吸收结构参与拟合去除太阳光谱中的夫琅和费结构和Ring效应对测量结果的影响,并结合辐射传输模型将污染气体斜柱浓度转换为垂直柱浓度,通过"好运北京"奥运限车期间与OMI卫星的对比实验一致得出限车期间NO2有约20%的下降,证实了本方法的可行性.

直射太阳光差分吸收光谱反演NO_2整层垂直柱浓度

在直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)中,通常采用测量期间较干净大气条件下太阳天顶角最小时的测量谱作为参考谱反演整层垂直柱浓度(VCD)。由于参考谱中依然含有未知的NO2吸收结构,因此得到的是VCD的相对值。该文将大气外层高精度太阳夫琅禾费标准光谱与仪器函数卷积后作为参考谱,避免了参考谱中含有NO2的吸收结构引入的误差。通过研究3月7日用此新方法获得的斜柱浓度(SCD)与通常方法获得的差分斜柱浓度(dSCD)的比较,新方法反演SCD的误差小于1.6×1016 molecules.cm-2;通常方法反演SCD的误差在4.25×1016 molecules.cm-2附近,采用新方法误差减少了62%以上。最后将DS-DOAS测量的NO2整层VCD与多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)测得的NO2对流层VCD进行了对比,结果表明新方法可以有效的改进通常方法计算VCD的误差。

新疆博乐市大气对流层NO_2垂直柱浓度特征

基于地基多轴差分吸收光谱技术(multi-axis different optical absorption spectroscopy,MAX-DOAS),分析位于中国西部边陲的典型干旱区城市——博乐市大气对流层NO_2垂直柱浓度(vertical column densities,VCD)分布、变化,了解其变化规律和分布特点。结果表明:(1)博乐市不同观测点对流层NO_2VCD高低表现为农田区>市区,农田区NO_2浓度最大达到5.69×10^(15)molec/cm2,市区NO_2浓度最大达到3.79×10^(15)molec/cm^2;(2)市区观测点对流层NO_2浓度变化趋势基本一致,相同的是北京时间10:00,出现峰值;农田区观测点对流层NO_2VCD一天内呈现缓慢上升趋势;(3)同一区域,不同天气条件下,对流层NO_2VCD高低不同。多云条件下对流层NO_2VCD浓度最高,其次是多云转阵雨、多云转小雨,晴天条件下对流层NO_2浓度较低;(4)不同区域,相同天气条件下对流层NO_2VCD分布不同。社会活动较多的市区对流层NO_2VCD较高。

车载多光路DOAS技术探测污染气体垂直柱浓度研究

目前天顶方向的车载单光路差分吸收光谱(DOAS)系统在解析污染气体柱浓度时,都是以测量得到的斜柱浓度近似代表垂直柱浓度,这在计算通量时会造成一定的误差。结合多轴DOAS思想,研究了车载多光路DOAS技术,即在汽车移动平台上设置了两个不同仰角(90°,30°)的望远镜分别接收天顶散射光,利用DOAS方法解析两个方向的斜柱浓度,并结合大气辐射传输模型计算大气质量因子最终获得垂直柱浓度。相比于目前的天顶方向车载单光路系统,车载多光路DOAS系统具有高灵敏度、低不确定性等优点。利用此系统在淮南某电厂进行了测试实验,得到了电厂区域排放的NO_2准确垂直柱浓度分布信息,并与天顶方向的斜柱浓度分布比较,两者在浓度趋势上具有较好的一致性。

天山南坡库尔勒市大气对流层NO_2垂直柱浓度特征

基于地基多轴差分吸收光谱技术（Multi-axis different optical absorption spectroscopy,简称MAX-DOAS）,分析位于天山南坡典型干旱区城市,库尔勒市大气对流层NO2垂直柱浓度（Vertical column densities简称VCD）分布、变化,以了解其变化规律和分布特点。研究表明：（1）库尔勒不同观测点对流层NO2VCD高低表现为,农田区〉新市区〉老城区,农田区NO2浓度最大达到3.40×1015molec/cm2。（2）市区观测点,新城区和老城区对流层NO2浓度变化趋势基本一致,呈现V和U字形变化趋势,早上和晚间浓度较高,中午浓度较低,市区浓度变化范围分别为1.91×1015~4.02×1015、0.22×1015~4.59×1015molec/cm2。（3）农田呈现出与市区不同的变化趋势,农田观测区中午之前浓度较低,中午之后NO2浓度呈现升高的趋势。

新疆大中小城市夏季对流层NO2垂直柱浓度变化特征

利用地基多轴差分光谱仪(Mini MAX—DOAS),选择新疆乌鲁木齐、库尔勒、博乐市具有代表性的大中小城市,于2014年6—8月对其市区、工业区、农田区的对流层NO_2浓度进行观测。结果表明:(1)大中小城市夏季大气对流层NO_2垂直柱浓度的日变化有波峰和波谷的波动,其峰值在大中小城市中有所差异,表现为乌鲁木齐(7.590×10^(15)molec·cm^(-2))>库尔勒(7.559×10^(15)molec·cm^(-2))>博乐(3.578×10^(15)molec·cm^(-2));(2)大中小城市夏季大气对流层NO_2垂直柱浓度大小与城市地表条件差异有关,尤其与观测区的车流量有密切关系,表现为市区(4.643×10^(15)molec·cm^(-2))>工业区(4.469×10^(15)molec·cm^(-2))>农田区(2.425×10^(15)molec·cm^(-2));(3)不同天气条件下大中小城市大气对流层NO_2的垂直柱浓度特征为雨天(3.082×10^(15)molec·cm^(-2))时浓度最小,说明降水对NO_2的浓度具有重要的影响。

新疆干旱区城市对流层NO_2垂直柱浓度的时空分布

基于地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS),分析2014年3月至2016年2月新疆干旱区城市(中等城市库尔勒市和小城市博乐市)对流层NO2垂直柱浓度(VCD)变化规律、分布特征及其影响因素。结果表明:(1)新疆干旱区城市对流层NO_2 VCD采暖期是非采暖期的4倍左右,且有显著的季节特征,表现为冬季>秋季>春季>夏季,库尔勒市的对流层NO_2 VCD年均值大于博乐市,两市对流层NO2VCD日变化峰值在8:00(冬季峰值在9:00)和20:00左右,且晚上的峰值高于早上;(2)库尔勒市和博乐市的对流层NO_2 VCD高值分别达到2.540×1015~4.450×1015、1.630×1015~2.620×1015 molec/cm^2,高值区均集中在商业、工业区,对流层NO_2 VCD低值分别为2.300×1014~1.920×1015、6.000×1014~1.390×1015 molec/cm^2,低值区均集中在居民区、学校周边;(3)库尔勒市和博乐市对流层NO_2 VCD对气象因子有不同程度的响应,其与气压呈正相关,与气温、相对湿度、云量和风速呈负相关。

天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2垂直柱浓度的变化研究

为研究天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2垂直柱浓度(VCD)的变化特征,选择乌鲁木齐郊区三道坝镇、博乐郊区84团和库尔勒郊区西尼尔镇为观测站点,采用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX DOAS)观测NO_2VCD。结果表明:(1)天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2VCD呈早晚双峰型,峰值出现在9:00和18:00,3地平均NO_2VCD早、晚峰值分别为(8.361±5.105)×10^(15)、(8.590±3.298)×10^(15) molec/cm^2;(2)通过对NO_2VCD和云量的二次曲线拟合,发现云量大于0.3%时,NO_2VCD与云量呈正相关;(3)月均NO_2VCD呈现三道坝镇>84团>西尼尔镇,三道坝镇与西尼尔镇、三道坝镇与84团的NO_2VCD差异显著。

新疆绿洲城市夏季农田区对流层NO_2垂直柱浓度特征分析

2014年夏季6~8月利用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX DOAS)在新疆绿洲城市乌鲁木齐市三道坝镇、库尔勒市西尼尔镇及博乐市84团农田区观测的NO_2垂直柱浓度(VCD)数据,结合同期的气象数据分析了NO_2VCD的变化特征。研究表明:1NO_2气体的日变化规律在乌鲁木齐市和库尔勒市农田区呈波浪式多峰特征,博乐市农田区呈明显的双峰形式,且峰值除了库尔勒市在午后外,乌鲁木齐市和博乐市均出现在早晚时段;2新疆绿洲城市农田区在夏季6月(3.327×1015molec/cm^2)的NO_2VCD最高,其次是7月(2.002×1015molec/cm^2),最低是8月(1.656×1015molec/cm2);3NO_2VCD与气温、水汽压气象要素密切相关;由于城市间地势、格局的差异,库尔勒市的NO_2浓度与风速呈显著正相关,乌鲁木齐市、博乐市的NO_2浓度与风速相关性不显著。

基于多轴差分吸收光谱技术测量青岛市大气水汽垂直柱浓度及垂直分布

本文研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)在可见蓝光波段(434.0-451.5 nm)对大气水汽垂直柱浓度和垂直廓线的反演方法.首先,针对水汽吸收峰较窄且较密的问题,采用和仪器狭缝函数卷积的方法获取适用于MAX-DOAS的水汽吸收参考截面,并采用修正系数法校正了水汽饱和吸收效应在此波段对反演的影响.其次,研究了非线性最优估算法痕量气体廓线反演算法(Pri AM算法)中气溶胶状态和先验廓线的线型对水汽反演结果的影响.结果表明,气溶胶线型变化对水汽廓线反演结果的影响可忽略,而高气溶胶状态会使反演结果差异变大,但均在廓线反演总误差范围内,这表明, Pri AM算法对水汽廓线反演仍具有适用性.采用该方法在青岛市鳌山区域站开展连续观测实验,并将观测的水汽垂直柱浓度结果和欧洲中期天气预报中心日均值数据对比, R2=0.93;将反演的水汽廓线近地面浓度与欧洲中期天气预报中心和怀俄明大学探空数据对比, R2分别大于0.70和0.66,结果表明了Pri AM算法对大气水汽廓线反演的准确性较高.最后,分析了青岛市水汽垂直分布特征:青岛市水汽主要分布在1.5 km以下.

基于OMI卫星数据的河北省对流层NO_2垂直柱浓度时空变化研究

利用对流层排放监测网(TEMIS)提供的OMI NO2浓度数据,应用ENVI和ArcGIS等技术平台开展河北省2005-2012年对流层NO2垂直柱浓度的时空分布特征的研究。结果表明,河北省对流层NO2垂直柱浓度值在秋、冬季明显高于春、夏季,冬季最高,夏季最低。2005-2012年河北省对流层NO2垂直柱浓度呈逐年增加的趋势,2011年达到最高值。河北省NO2垂直柱浓度值空间分布不平衡,呈现出由东南向西北递减的趋势。河北省的气候特点和日益增长的机动车数量对河北省对流层NO2垂直柱浓度时空分布及持续增加贡献最大。

基于MAX-DOAS的大气对流层SO_2垂直柱浓度遥测

基于多轴差分吸收光谱技术(multi-axis differential optical absorption spectroscopy,MAXDOAS)获得了对流层SO_2垂直柱浓度。采用不同参考谱和不同波段来获得SO_2差分斜柱浓度,通过对比发现,当圈天顶光谱作为参考谱的反演误差最小,且全天相对稳定波动小,误差小于5%。通过六个波段的对比选取了最优反演波段为307.5~315 nm。结合地面气象数据对2015年10月14日~18日的污染过程进行了研究,数据分析表明风速和风向是影响监测点SO_2浓度的两个重要因素,城市和电厂产生的SO_2会在东风和南风的影响下向监测点输送.通过研究表明,MAX-DOAS能够准确反演大气对流层SO_2垂直柱浓度信息,对于探究城市大气对流层SO_2垂直柱浓度、卫星校验、模型校验以及污染输送的研究具有重要意义。

乌鲁木齐市夏季大气对流层NO_2垂直柱浓度特征研究

为掌握乌鲁木齐市夏季大气对流层NO2垂直柱浓度(VCD)变化特征,2013年6—8月利用地基多轴差分吸收光谱仪,依据该市南高北低的地形和常年主风向(西北风/东南风),分别在商业区、生活区、工业区和农田区进行大气对流层NO2VCD的监测。结果表明:(1)乌鲁木齐市夏季大气对流层NO2VCD均值为5.70×1015 molec/cm2,早、晚的浓度较高;随南高北低地势,大气对流层NO2VCD呈现南部>北部>中部的趋势;从不同功能区看,商业区>农田区>工业区>生活区;(2)比较不同天气条件下的大气对流层NO2VCD,晴天的浓度大于多云的浓度;且多云条件的日变化幅度小于晴天,但在不同天气条件下大气对流层NO2VCD在市区不同空间点各有差异;(3)功能区因素、地形地貌因素、主要污染物因素、气象因素和风场效应等的共同作用是乌鲁木齐市夏季大气对流层NO2VCD变化特征空间差异的原因。

天山北坡绿洲城市车流量与对流层NO_(2)垂直柱浓度关系研究

为探讨天山北坡河谷绿洲城市车流量与对流层NO_(2)垂直柱浓度(VCD)的关系,基于各城市车流量状况,利用地基多轴差分光谱仪(Mini MAX-DOAS)在2018年—2019年天山北坡经济带上的综合性大城市乌鲁木齐、工业型中等城市石河子和工业型小城市阜康市中心区连续固定监测,并沿城市交通主干道进行车载移动监测,研究车流量对NO2VCD的影响,对比分析山盆体系河谷绿洲城市与中东部发达城市污染严重原因的差异。结果表明:(1)天山北坡大中小城市的车流量日均值大城市乌鲁木齐(1406辆/5 min)远大于中小城市,中等城市石河子(203辆/5 min)和小城市阜康(185辆/5 min)差异并不显著(p>0.05),而各类城市NO 2VCD整体差异显著(p<0.05),其日变化峰值有所差异,表现为乌鲁木齐(22.613×10^(15) molec·cm^(-2))>阜康(17.758×10^(15) molec·cm^(-2))>石河子(15.272×10^(15) molec·cm^(-2)),三类城市的车流量和NO 2VCD的日变化趋势一致,都呈现出“早晚高,中午低”的变化趋势;季节变化中三类城市的车流量和NO 2VCD均为:冬春季>秋夏季;(2)虽然早晚各监测点的车流量有所差异,但三类城市的车流都集中在市中心附近;移动监测数据表明,NO2VCD高值出现在车流较高的市区,并且在各城市风向稳定时,下风向浓度大于上风向;由于居住空间差异,人们在城市各功能区间的活动,车辆流向和NO2VCD都集中于人流密集的商业区,说明车辆对NO2VCD具有较大贡献;(3)2009年—2019年10年间天山北坡大中小城市经济生产总值增长率在200%以上,乌鲁木齐、石河子机动车增长率超过北京、上海等发达城市,城市快速发展,并处于河谷绿洲地带,地势南高北低,冬季逆温层深厚,静风天数较多,采暖期长达6个月,造成冬季污染严重。天山北坡城市除人为污染排放外,自然因素对污染物形成聚集作用。

基于OMI数据的河南省近十年大气对流层NO_2垂直柱浓度时空变化分析研究

文章利用O_MI卫星全球对流层NO_2垂直柱浓度Level3级产品数据,研究分析了河南省2006年-2015年大气对流层NO_2垂直柱浓度时空变化规律。结果表明:河南省近10年大气对流层平均NO_2柱浓度为15.38×1015molec/cm2,远高于全国平均水平,但自2014年起出现了大幅回落;NO_2柱浓度月均值具有对称性和周期性,最高值和最低值一般分别出现在1月和7月;NO_2柱浓度的季节均值特征明显,具体表现为冬季>秋季>春季>夏季;河南省NO_2柱浓度空间分布不均衡,自西南部至东北部逐渐增加,其中东北部为NO_2浓度高值集中地区。

多轴差分吸收光谱技术测量NO_2对流层垂直分布及垂直柱浓度

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO2垂直廓线及垂直柱浓度反演方法.该方法采用了先反演气溶胶廓线,然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法.其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法,使反演更少地依赖于先验信息,更有利于自动获取痕量气体廓线.首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、先验廓线及其协方差矩阵的计算方法,设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案.通过计算机仿真,研究了算法重建盒子型和抬高型NO2廓线的效果,研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO2分布,在近地面的反演精度达到0.6%.然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下,研究了算法重建同一NO2廓线的效果,研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果.分析了错误的气溶胶状态对于NO2廓线反演的影响以及反演算法的误差来源.在合肥地区开展连续观测实验,并将观测的NO2垂直柱浓度与卫星对比,相关性系数达到了0.85.将MAX-DOAS反演的近地面NO2浓度与长程DOAS结果对比,相关性系数达到0.76.此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态,将两步法结果与简化方法结果进行对比,两者的最大相对偏差为112%.因此准确获取气溶胶状态,尤其是气溶胶光学厚度,对准确反演对流层NO2垂直柱浓度十分必要.

机载多轴差分吸收光谱技术获取对流层NO_2垂直柱浓度的研究

介绍了一种基于机载平台获取对流层NO_2垂直柱浓度的多轴差分吸收光谱技术.研究了利用差分吸收光谱技术结合不同观测角度的测量光谱反演差分斜柱浓度,并利用辐射传输模型SCIATRAN计算对流层NO_2垂直柱浓度的方法.研究了不同海拔高度、不同地面反照率以及不同太阳天顶角等条件对天顶和天底两个观测角度的大气质量因子的影响.报道了该系统在2008年12月10日在珠三角地区的实验结果,结合天顶和天底两个方向反演得到了珠三角地区对流层NO_2垂直柱浓度的分布信息.同时还将机载测量结果跟安装在珠海市的一台地基多轴差分吸收光谱仪的结果进行了对比,二者相差仅为8%.实验结果表明,机载多轴DOAS技术可以实现对大区域对流层NO_2浓度的快速获取.

合肥2013年8月--2014年7月NO2对流层柱浓度分析及与卫星对比

基于地基MAX-DOAS在2013年8月—2014年7月对合肥对流层NO_2垂直柱浓度(VCD)进行了观测,研究了其季节均值和月均值变化特征,结果表明合肥地区对流层NO_2 VCD季节均值变化较大,冬季最大,夏季最小,其中冬季季节均值高达2.09×10^(16)mol·cm^(-2),为夏季的2.2倍。对不同季节的平均日变化的分析表明,NO_2 VCD日变化季节差异显著并在下午达到差异最大值。将地基MAX-DOAS观测结果和OMI观测结果进行了对比,两者具有较好的一致性,其中在无云天气下两者的相关系数为0.88。通过卫星观测获取了合肥以及周边地区的NO_2 VCD季节均值,分析表明合肥地区的NO_2主要以本地积累为主,外来输送贡献较小。

利用被动差分吸收光谱技术反演南极中山站地区夏季臭氧柱浓度

采用被动差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy,DOAS)对南极中山站地区(69°22′24″S,76°22′14″E)的臭氧柱含量进行了72天(2008年12月10日—2009年2月19日)观测,通过被动差分吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散射光谱进行处理。在反演过程中,考虑了O3,OClO,NO2,O4和BrO的吸收以及大气Ring效应对测量光谱的贡献,获得该区域臭氧柱含量逐日变化趋势。结果表明,观测期间中山站地区没有出现明显的臭氧空洞,但在短时间尺度臭氧含量有较大幅度变化,尤其在12月中旬和2月上旬。与中山站地区Brewer臭氧光谱仪和星载OMI观测资料进行比较分析得出,被动DOAS与Brewer臭氧光谱仪观测数据的相关系数为0.863与星载OMI观测数据的相关系数为0.840,均表现了很好的相关性,说明在南极地区采用被动DOAS在线观测O3柱含量的方法是可靠的。

奥运期间北京对流层NO_2柱浓度地基多轴差分吸收光谱仪观测与OMI的对比

利用地基多轴差分吸收光谱仪(multi axis differential optical absorption spectroscopy,MAXDOAS)在2008年北京奥运期间对奥运场馆附近上空对流层NO_2进行监测,并与OMI的测量结果进行对比。结果显示:地基MAX-DOAS的NO_2结果比OMI结果高,最高达到了2.4倍;二者在无云条件下得到了比较好的相关性(R=0.64),但在阴雨天气条件下,云的存在使得MAX-DOAS结果与OMI卫星数据产生了很大差别,其相关系数仅为0.19,但与LP-DOAS却有很好的一致性,相关系数为0.92。