基元化学反应一维爆轰波的数值模拟

应用基元化学反应模型对一维氢氧混合气体爆轰波进行数值模拟。采用一端高温高压点火起爆的方式,模拟爆轰波的传播。对一维爆轰波的结构、传播特征以及各个化学组分的变化趋势进行了研究。通过将模拟的结果同国内外的研究结果进行对比,发现了一些规律,为多维爆轰波的数值模拟和脉冲爆轰发动机的研究奠定一定的基础。

丙烯自由基与O_2的基元化学反应

利用时间分辨傅里叶红外发射(TR-FTIR)光谱对丙烯自由基与氧分子的基元反应进行了研究.丙烯基是利用248 nm激光光解C3H5Br气体产生.观察到初生的振动激发产物HCO,CO2,HCOOH和CH3CHO.确定了基元反应通道C2H5+CO2,CH3CHO+HCO和HCOOH+C2H3.光谱拟合得到产物CO2的振动布居.提出一个形成一系列三元环中间物的反应机理.

化学反应动力学的若干前沿课题研究立项报告

化学是人类认识和改造物质世界的主要方法和工具之一,认识和研究化学反应的本质及其规律是化学学科的一个重要研究方向。化学动力学是一门从宏观反应速率到微观的原子、分子以及量子态的水平上研究各种化学反应的动力学本质及规律的学问。探索和认识化学反应过程中的动力学本质对于推动化学学科的发展发挥着极其重要的作用。在过去的几十年中,化学动力学研究取得一系列重大成就:揭示了化学反应的本质,弄清了大气臭氧层破坏的机理以及重要表面催化反应的机制,推进了化学激光的发展,发现了碳-60分子等。1990年以来,有7项诺贝尔化学奖的获奖内容与化学反应动力学密切相关。这一切表明化学反应动力学是当今最活跃、最前沿的研究领域之一,也是其他相关学科的重要基础。近20年来,化学动力学的研究已经从宏观层次深入到原子分子以及量子态的层次,时间尺度也从微秒、纳秒走向飞秒、阿秒,研究的对象也从简单的气相反应体系扩展到多元反应以及界面等体系,为与能源和环境等重要科学技术相关的化学反应过程的研究提供了重要的实验和理论基础。该研究的主要目的是发展和利用国际先进的动力学实验技术和高精度动力学理论相结合的方法,深入细致地研究若干重要化学过程中的动力学机理,在原子分子的层次和量子态分辨水平上揭示基本化学动力学规律。我们将以发展化学动力学理论为主线,紧密结合能源、环境等领域的需求,开展若干动力学前沿课题的基础性、原创性的研究工作。拟解决的关键科学问题包括:(1)包括多原子体系在内的基元化学反应动力学;(2)重要的燃烧反应动力学;(3)团簇分子以及表面反应动力学;(4)分子的激发态动力学行为(5)表面光化学反应的微观动力学机理;(6)多原子体系以及表面反应的动力学理论和方法的发展与应用。依据研究内容项目设置6个研究课题,我们将发展国际先进的、原创的化学动力学实验和理论方法,在若干重要化学过程的动力学前沿领域做出原创性的成果,建设具有国际先进水平的动力学实验和理论研究基地。

量子反应散射理论及其应用

用交叉分子束和激光技术能够获得从反应物到产物化学变化过程中全部微观的、动态的知识,从而把化学反应动力学发展到基元反应的态态层次.量子反应散射理论能够对自然定律所容许的所有基元双分子态态反应作出最完整的描述.对当前分子反应动力学领域常用的几种量子反应散射理论计算方法,如含时波包传播法,紧耦合微分方程法,散射矩阵变分法及排列通道线性组合散射波函数法的原理及其应用作简单介绍,同时对发展动向作出展望.

四原子反应的微分界面实验和理论测量

化学反应微分截面的实验测量能够最细致地反映一个化学反应的本质特征．而通过求解在势能面上运动的原子核的薛定谔方程来得到基元化学反应的微分截面则是量子动力学理论计算的终极目标．H2＋OH→H2O＋H反应体系是四原子反应体系的基本范例．

多管脉冲爆震发动机流场数值研究

针对二维带有收敛扩张喷管的双管脉冲爆震发动机(PDE),采用并行的时空守恒元和解元(CE/SE)方法对单管点火、双管同时点火和不同喉道面积情况下的爆震流场进行了数值模拟。化学反应模型采用H2和O2的8组分34基元反应。计算发现,单管点火情况下传入旁通爆震管的流场可以引爆其中的可燃气体;多管PDE内流场之间的相互作用使管内的压强处于比较高的状态;增大喉道面积削弱了多管PDE流场之间的相互影响,同时减小了封闭端面的压力,从而导致发动机性能下降。

CE／SE方法在多管爆轰流场并行计算中的应用

应用改进的CE/SE方法和并行分区技术,针对二维非结构网格,发展了一套求解化学反应流场的并行程序。采用带扩张-收敛喷管的多管脉冲爆轰发动机模型,把计算域分成若干子域进行并行求解。采用H2和O2的8组分34基元化学反应模型,对恰当化学当量比混合的氢气和氧气在单爆轰管内的起爆和向多管传播的过程进行了数值模拟。计算结果表明:CE/SE方法能很好地捕捉爆轰流场的精细结构,结果与相关文献符合良好;单管产生的爆轰波对旁通爆轰管的流场结构有很大的影响,能引爆其中的可燃气体。

惰性颗粒抑制CH_4/O_2/N_2爆炸过程的二维数值模拟与实验验证

使用带基元化学反应的两相Eu ler方程,对惰性颗粒抑制高温火团诱导的CH4/O2/N2爆炸过程进行了二维数值模拟.其中,采用全耦合二阶精度的TVD格式求解气相方程,采用M acCorm ack格式求解惰性颗粒相方程,同时用分步方法处理方程组的耦合刚性,用Gear隐式方法处理化学反应刚性.计算并讨论了不同颗粒相浓度条件下,气相压力场、气相密度和颗粒相浓度的分布、爆炸衰减的气相结构以及两相间的能量传递.结果表明,惰性颗粒相的堆积可阻碍气相爆炸波的传播,使其衰减为引导激波,引导激波继续向颗粒相传递能量,而进一步衰减最终使得爆炸波被抑制.随着颗粒相浓度的增大,爆炸波的抑制更明显.计算结果与大型水平管的实验结果进行了比较,定性证明了计算的合理性.

时空守恒元和解元方法的爆震波一维数值模拟

运用基元化学反应模型和流体力学的基本原理,建立了脉冲爆震发动机一维非定常反应流数学模型。应用一种改进的时空守恒元和解元(CESE)方法建立控制方程的差分格式,针对化学反应源项的刚性问题,在对非线性源项进行线性化处理的基础上,应用隐式梯形方法实现源项的积分。对氢氧爆震波的形成和传播过程进行数值计算,结果表明,应用CESE方法和基元化学反应模型能够成功地模拟氢氧爆震波的精细结构。

爆轰波通过扩张喷管的双曝光全息实验和数值研究

结合实验和数值模拟方法,对以脉冲爆轰发动机为背景的爆轰波通过扩张喷管的流动进行了系列研究。实验采用双曝光全息干涉方法对爆轰波绕射流场进行测量,得到了比传统的纹影法更清晰和可定量化的照片。发展了基于非结构四边形网格自适应有限体积程序,结合基元化学反应模型对扩张喷管中爆轰化学反应流场进行了数值模拟,模拟结果与实验照片吻合较好。实验和数值模拟结果表明,爆轰波绕射具有许多和激波绕射不同的流场特征,其中包括二次起爆现象、化学反应面与前导激波相脱离而引起的复杂流场等,同时初始压力和扩张角度变化也对爆轰波绕射过程产生较大影响,初始压力越低,化学反应区和前导激波分离现象越明显,且前导激波的曲率越大。

时空守恒CE/SE数值方法在凹槽燃烧流动中的应用研究

应用时空守恒元和解元CE/SE方法,发展了求解化学反应流场的三维并行计算程序。为验证程序,对超声速冲压喷射燃烧室模型进行了计算,计算结果与实测数据以及相关文献的计算结果吻合较好,验证了本文的处理方法和程序的正确性。采用H2和O2的8组分34基元化学反应模型,对不同长深比的凹槽燃烧流动进行了数值模拟,分析了凹槽增强混合对稳定火焰的作用。计算结果表明,CE/SE方法具有模拟凹槽超声速燃烧流动的能力,数值模拟的结果有助于认识凹槽的火焰稳定机理。

多循环脉冲爆震发动机流场数值研究

针对二维带有收敛扩张喷管的脉冲爆震发动机模型,采用带基元化学反应的Euler方程组和H2、空气的9组分20基元反应,对发动机在前六个工作循环的流场进行了数值模拟。通过对前几个循环流场进行比较,发现脉冲爆震发动机在第五个循环后流场就基本稳定,单循环得到的流场和多循环稳定后的流场有很大的差别,同时喷管对发动机内流场影响特别大。

爆轰波平掠惰性气体界面及其解耦现象的数值研究

采用基元化学反应模型和迎风TVD格式,数值研究了爆轰波平掠惰性气体界面时的物理现象及其作用机制,并用点隐方法克服化学反应源项引起的计算刚性。数值结果显示,当爆轰波平掠过惰性气体界面时,形成了爆轰波、界面、透射激波以及稀疏波相互作用的现象。在高N2比例稀释的可燃混合气体情况下,当爆轰波平掠过特定惰性气体界面时,它与惰性气体界面相互作用产生的稀疏波可以导致爆轰波的解耦。

基于基元反应模型的H_2-O_2-N_2爆轰数值模拟

采用12组分、23个化学反应的基元化学反应模型,用5阶加权本质无震荡格式(WENO)、3阶TVD Runge-Kutta格式,对H2-O2-N2混合气体胞格爆轰进行了数值模拟。研究了一维ZND爆轰、自维持爆轰的详细结构以及三波点附近的流动结构。计算结果表明:由横波的压力可以显著促进二维爆轰波波阵面的形成;横波的运动生成三波点,三波点造成了爆轰的自维持传播。

气相爆轰波沿胞格的动力学机理研究

建立了一种以子单元分析为基础 ,研究气相爆轰波沿胞格运动时的动力学机理的新方法。根据该子单元的性质和斜冲击波关系 ,首先推导了对撞前后前导冲击波沿胞格对称轴的马赫数之比和入射冲击波入射角及胞格几何性质的关系 ,求解了胞格结构中的三波点对撞问题。然后 ,采用爆炸波模拟前导冲击波的自持运动过程 ,求解气相爆轰波沿胞格的动力学过程 ,理论分析表明 ,气相爆轰波在胞格起点首先经历一个增长过程 ,然后才出现衰减。