复杂反应机理简化方法

本文阐述了复杂反应机理与反应动力学方程之间的关系，指出简化复杂反应机理的必要性，建立了简化复杂反应机理的代数方法，并以乙烷裂解反应作为例子给与说明。

多孔介质内H_2S贫氧燃烧制氢数值模拟

为探索H2S在多孔介质内超绝热缺氧燃烧裂解制氢的机理,采用流体力学数值模拟与化学动力学研究相结合的方法,使用一个17组分、57步的复杂化学反应机理,模拟了H2S在直径为3mm的Al2O3圆球堆积的多孔燃烧反应器内的缺氧燃烧制氢过程,模拟结果与试验数据基本吻合.模拟结果显示:富燃条件下,多孔介质内H2S的燃烧温度超过了绝热燃烧温度,为H2S的裂解制硫、制氢提供了高温环境,H2S部分裂解生成单质硫和氢气,从而实现了对硫化氢中的硫和氢同时利用的目的.

多孔介质内H_2S超绝热燃烧制氢的数值模拟

为探索H2S在多孔介质内超绝热燃烧裂解制硫制氢的机理,采用计算流体力学(CFD)与CHEMKIN相结合的方法,使用标准k-ε湍流模型和一个17组分、57步复杂化学反应机理,模拟了H2S在直径为3mm的Al2O3圆球堆积成的多孔介质内的燃烧,模拟结果与实验数据基本吻合.模拟结果显示:多孔介质内H2S的燃烧温度超过了绝热燃烧温度,为H2S的裂解制硫制氢提供高温环境,富燃条件下H2S部分地裂解生成单质硫和氢气.另外,对采用的复杂化学反应机理是否适用于多孔介质内H2S燃烧时各向异性火焰的模拟作了有意义的探索.

碘酸盐-硫脲非缓冲体系的动力学行为与机理

研究了在非缓冲介质中碘酸盐氧化硫脲的复杂动力学行为,结果发现在封闭条件下体系的pH,[I-]及铂电极电位呈现单峰或准振荡现象.当碘酸盐过量时,体系的pH首先快速上升,然后自催化下降,最后上升趋向平缓,体系碘钟产生的诱导期与体系初始pH成正比;而当硫脲过量时,体系的pH呈现单峰振荡行为并伴随着I2瞬时产生与瞬时消耗的过程,[I2]到达极值的诱导期与体系初始pH呈线性关系.运用包含质子平衡反应、碘钟反应、碘-硫反应以及硫-硫反应的14步反应机理模拟出了封闭体系中pH,[I-]以及[I2]的单峰振荡或准振荡行为.