基于多重蒙特卡洛方法的二次气溶胶颗粒核化过程的数值研究

气粒转化中均质成核是产生二次气溶胶颗粒物的重要途径,即由过饱和体系中分子团吸附气体分子而使得自身尺度超过临界成核尺度形成二次气溶胶颗粒物。基于此,文中在颗粒稀疏和分子混沌假设的基础上,对雾霾环境H_2SO_4-NH_3-H_2O均质异分子气粒转化的过程建立成核和生长的热力学和动力学模型。基于颗粒群平衡模拟,利用多重蒙特卡罗算法开展三元均质核化的研究。数值讨论环境温度、湿度对颗粒成核速率、临界胚胎尺度的影响,分析环境中不同气态硫酸浓度下成核颗粒物数目和粒径的演化过程。计算结果表明:环境温度低、湿度高,H_2SO_4-NH_3-H_2O三元成核速率较大,并且核化生成的颗粒粒径主要处于1nm-3nm范围内。

雾环境二次气溶胶生长过程的数值研究

雾环境气溶胶之间的碰撞和凝并是气溶胶迁移、生长的动力学基础.基于颗粒群平衡方程和多重蒙特卡洛方法,针对雾环境中二次液态气溶胶生长过程开展数值研究,着重分析了湍流和布朗作用机制对单分散和指数分布的二次气溶胶碰撞凝并的影响.结果表明:雾环境气溶胶之间的碰撞凝并使得颗粒的总数目减少,颗粒平均体积逐渐增大.对于初始尺度为自由分子区、单分散的气溶胶,布朗运动时间为600 s时,二次气溶胶平均尺度增大至初始的202.7倍左右,数目降至初始的0.006.对于湍流作用下有布朗运动的二次气溶胶,在较短的时间内(如100 s)气溶胶尺度增至初始的163倍,颗粒数目降至初始的0.025倍,说明雾环境流场的湍流运动引起二次气溶胶较强的输运和聚集,导致颗粒碰撞凝并概率增加,颗粒尺度增大.