大气压放电等离子体研究进展综述

本论文简要回顾了大气压放电等离子体的发展历史,介绍了大气压放电等离子体的产生方式和分类,从基础研究和应用两个不同的层面分析了大气压与低气压放电等离子体的异同点。在此基础上,就大气压放电等离子体在生物医学、环境保护、先进材料合成、主动流动控制以及辅助燃烧等典型应用领域的研究进展进行了详细的综述,包括大气压放电等离子体在上述不同领域的研究进展以及亟待解决的主要科学和技术问题等。基于此,凝练了目前大气压放电等离子体源基础和应用研究所面临的共性关键科学问题和核心技术问题,这对今后该领域开展多学科深度融合的、以应用为导向的研究工作具有一定的借鉴作用。

大气压微波放电CO_(2)等离子体温度的发射光谱诊断

大气压微波等离子体因具有活性粒子密度高、气体温度高、能量转换效率高、可控性好等独特优势,在分解和转化二氧化碳治理环境领域展现出重要的应用价值。以大气压微波等离子体的二氧化碳分解与转化为应用背景,开展了大气压微波等离子体的放电特性与温度参数的测量和诊断研究。通过研究等离子体炬的放电形态的变化规律,分析了大气压二氧化碳等离子体的放电特点;利用发射光谱的诊断方法,分析了二氧化碳放电区内产生的C_(2)分子的转动温度,得到了二氧化碳等离子体内不同位置在不同功率和不同气体流量下的放电形态以及温度的变化规律。研究结果表明,这种大气压微波等离子体的放电形态呈现明亮的中心放电区和外围的余辉区,且这两个区域存在清晰的边界;放电区的长度随微波功率增加接近线性增长,受送气流量大小的影响微弱。等离子体发射光谱诊断结果显示,大气压微波等离子体放电过程中,主放电区中除了化学荧光连续谱外还存在很强的C_(2)分子的Swan谱带;基于这一谱带计算得到的主放电区等离子体温度约为6 000 K,且这一温度几乎不随功率和气流的变化;不同中心放电区位置,温度略有变化(±100 K)。

大气压脉冲级联放电快速制备超疏水耐久涂层

通过大气压脉冲级联放电(APPCD)等离子体的聚合交联作用,在涤纶织物表面快速制备兼具耐久性和自修复能力的超疏水涂层。深入研究不同等离子体放电源对涂层表面疏水性、耐久性及稳定性的影响。结果表明:APPCD等离子体制备的超疏水涂层表面水接触角可达163.2°,滚动角低至8.4°,样品经600次摩擦或250次水洗后仍可保持超疏水性;超疏水涂层表面弹性模量的变化是影响涂层机械牢度的主要原因;制备的超疏水涂层具有良好的可修复性,加热修复可使出现一定磨损的织物恢复疏水性。研究可为超疏水涂层的工业推广提供试验基础和技术支持。

基于数据驱动的大气压射频放电等离子体数值模拟研究

随着人工智能技术的进步,结合低温等离子体的物理特点,数据驱动技术由于其独特的优势在低温等离子体的研究中正逐渐兴起.本研究以深度神经网络(DNN)模型在大气压射频放电中的计算研究为例,讨论了数据驱动方法在低温等离子体模拟研究中的应用.对于低温等离子体的研究而言,数据驱动研究所需要的数据可以来自于实验诊断和数值计算,根据等离子体物理特性的不同也可以选择不同的数据驱动模型.粒子模型与流体模型是低温等离子体研究中常用的两类计算模型,基于这两者的模拟数据组成的训练集,DNN可以实现对大气压射频放电的动理学特性等各种特性的实时预测.首先通过将流体模型与粒子模型计算结果与DNN模型的预测结果相比较,验证了DNN模型在给定精度下的有效性.然后基于流体模拟数据,利用DNN探究了α和γ模式下输入电流密度和放电间隙对大气压射频放电特性的影响,最后借助于粒子模拟数据构建的训练集,讨论了大气压射频微放电的频率效应,特别是电子能量分布函数(EEDF)的演化.预测结果表明,经过大约1 h的训练后,DNN只需要耗时0.01 s左右就能以极高的计算精度(与数值模拟之间的相对误差小于0.5%)获得电子密度、电场强度和EEDF等大气压射频放电的特定物理信息,而基于流体模拟或者粒子模拟中获得一组稳定的模拟结果分别需要大约半个小时和几十个小时.可以说,在相同的计算精度下,经过训练后DNN的预测效率较传统数值模拟效率提高了约10^(5)~10^(7)倍,可以近乎实时地给出计算结果.另一方面,基于有限的训练集,DNN可以快速产生大量的特定预测数据,这将极大丰富和强化原有的数值模拟效果,更好地体现射频等离子体的演化规律.本研究以DNN模型在大气压射频放电数值模拟中的应用为例,表明数据驱动技术的引入将有力地推动低温等离子体研究的发展.

大气压甲烷针-板放电等离子体中粒子密度和反应路径的数值模拟

甲烷针-板放电与重油加氢耦合形成甲烷转化重油加氢,可实现重油高效加氢并增产高附加值低碳烯烃,有实践应用前景和科学研究意义.建立二维流体模型,对大气压甲烷针-板放电等离子体进行数值模拟,得到电场强度、电子温度和粒子密度的空间与轴向分布,总结反应产额并提炼生成各种带电和中性粒子的关键路径.模拟结果表明,CH_3^+和CH_4^+密度与电场强度和电子温度的轴向演化接近且密切相关;CH_5^+和C_2H_5^+密度沿轴向先增大后减小;CH_3与H密度的空间和轴向分布几乎相同;CH_2,C_2H_4与C_2H_5的粒子密度分布在靠近阴极的区域内明显不同而在正柱区内较为相像;电子与CH_4发生电子碰撞电离生成的CH_3^+和CH_4^+,CH_3^+和CH_4^+分别与CH_4发生分子碰撞解离生成C_2H_5^+和CH_5^+;电子与CH_4间的电子碰撞分解是生成CH_3,CH_2,CH和H的主导反应;CH_2与CH_4和电子与C_2H_4发生的反应分别是生成C_2H_4和C_2H_2的关键路径;电子与CH_4间的电子碰撞分解反应和CH_2与CH_4发生的反应的产额各占H_2总产额的52.15%和47.85%.

大气压针–板介质阻挡放电丝的时空演化

为了分析在小间隙下介质阻挡放电丝的生成机理,以体放电和沿面放电为研究对象,探讨了其在流光放电机制下的形成过程。采用针–板介质阻挡放电装置,在大气压氩气中形成了稳定的放电。利用电学和光学方法,研究发现,随外加电压的增加放电由单丝发展为多丝,在此过程中,发光脉冲的强度增加,且半周期的发光脉冲个数也增加。对于正半周期放电的起始电压,发现其随氩气体积流量的增加而增加,随外加电压峰值的增加而减小。在纳秒曝光时间尺度下,利用高速相机对单丝放电在一个外加电压周期的时间演化过程进行了研究。发现该介质阻挡放电由气隙中的体放电和电介质板上的沿面放电两部分组成。不论电压正半周期还是电压负半周期,体放电均源于正流光机制,而沿面放电的机制与电极的极性有关。瞬时阴极上的沿面放电对应正流光传播过程,而瞬时阳极对应负流光机制。

大气压下微秒脉冲滑动弧放电周期特性的实验研究

滑动弧放电可以在大气压下产生周期性的非平衡低温等离子体,然而脉冲条件下滑动弧的周期性受放电参数和气流的影响。文中采用了微秒脉冲电源激励刀形电极产生滑动弧放电,通过改变气流的流速和电源的脉冲重复频率,对脉冲滑动弧的周期特性进行了实验研究。结果表明:随着流速增大,滑动弧的平均速度逐渐增大,当流速<4m/s时,气流处于层流状态,滑动弧呈现周期性规律,滑动弧的最大高度随着流速增大而增大;当流速>4 m/s时,气流处于层流向湍流过渡的状态,滑动弧放电由周期性变化过渡到非周期变化,滑动弧的最大高度也随之降低;在流速为5.0 m/s时,增大脉冲重复频率,滑动周期逐渐由非周期放电向周期性放电转变,滑动弧的最大高度也随之增大。因此,稳定的气流场及较高的脉冲重复频率有利于滑动弧的周期性发展。

大气压纳秒脉冲裸电极放电的粒子模拟研究

大气压纳秒脉冲放电由于能量利用率高、可以生成多种活性粒子且容易形成均匀的放电等优势,在等离子体环境、医学等应用方面具有广阔的前景。为此借助于粒子模拟方法,研究了在裸电极条件下,纳秒脉冲放电的演化过程及放电机理。由于电极表面没有覆盖介质,在脉冲电压施加过程中,只能观察到一次放电,放电电流一般在电压下降沿开始时刻附近达到最大值。在电压上升沿及坪区阶段,鞘层电场持续增强,鞘层厚度逐渐变薄,电子能量概率分布函数存在明显的高能尾部,电子与离子数密度可以达到很高的数值;放电的熄灭主要是由于脉冲电压的下降造成的,即使在脉冲电压下降阶段,由于前面阶段放电剧烈鞘层电场非常强,碰撞电离依旧可以持续一定的时间。通过粒子模拟研究脉冲电压驱动的裸电极放电,并与相应的介质阻挡放电比较,有助于深化对纳秒脉冲激励的放电演化过程与内在机理的认识。

大气压CO2/Ar混合气体射频放电光学特性研究

脉冲调制射频具有调制频率、占空比、输入功率等多种可调参数,可以较大范围地调节放电等离子体参数,因此其放电特性与传统交流或直流放电相比具有独特的特点。该文研究在大气压条件下13.56MHz射频电源系统激励的CO2/Ar气体放电光学特性,主要考察了不同调制参数以及气体组分对等离子体羽流、发射光谱强度以及电子激发温度的影响。研究结果表明,改变射频调制参数可以明显调控上述光学特性:增加输入功率、占空比,或者降低调制频率和CO2含量,可以增大等离子体羽流长度和电子激发温度;其光谱主要包含OH(A→X)、 N2(C→B)、 Ar(4p→4s)、 O(3p→3s)、C(1p-1s)、C2 swan谱带等,且均随着输入功率的增加和CO2含量的降低而明显增强。所做研究为射频放电等离子体技术提升CO2资源化利用效率提供更多的选择。

平板型与同轴型等离子体发生器射频大气压辉光放电特性分析

为了深入理解不同的等离子体发生器几何结构对其放电特性的影响规律,采用一维流体模型对平板型和同轴型两种不同结构等离子体发生器的放电特性进行了数值模拟研究,并对放电图像采用可见光图像处理技术进行了分析。数值模拟结果表明,平板型等离子体发生器所产生的等离子体主要参数(如电子温度和活性粒子浓度等)关于两电极中间平面对称,而同轴型等离子体发生器所产生的等离子体主要参数则呈现出非对称的分布规律,这与放电图像灰度值的空间分布规律定性一致。通过对等离子体中化学反应动力学过程的分析可知,不同结构发生器所对应的等离子体主要参数的空间分布规律依赖于不同电极结构所导致的放电区电场强度的空间分布。

大气压弥散放电辅助Cu表面类SiO_2薄膜沉积

大气条件下弥散放电能够产生大面积、高能量密度的低温等离子体,在导体表面薄膜沉积领域具有广阔的应用前景。该文研究了大气压下Cu片表面类SiO_2薄膜的沉积方法,以六甲基二硅氧烷为反应前驱物,使用正极性微秒脉冲电源激发针–板电极结构弥散放电,探讨了沉积过程中不同的放电气体对放电过程以及沉积薄膜化学成分的影响。实验结果表明,分别采用氩气和空气作为放电气体时,在相同电压下前者具有更大的放电功率、更强的发射光谱强度以及更高的沉积薄膜效率。傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)分析以及水接触角测量结果表明,空气放电沉积薄膜氧化程度较高,属于类SiO_2薄膜,其水接触角为85°;而氩气放电沉积薄膜是有机硅薄膜,其水接触角为100°。此外,通过优化空气/氩气混合气体的比例,在700sccm空气/500 sccm氩气条件下得到了氧化程度更高的薄膜,其水接触角也进一步降低到76°。以上实验结果表明,使用大气压弥散放电能够在Cu片表面有效沉积类SiO_2薄膜。

大气压直流辉光放电装置的实验与分析

为了能减小放电装置的体积,以应用于便携式仪器,设计了线-筒型大气压直流辉光放电装置,放电间隙仅1.92mm。它主要由内线电极、外筒电极组成,线电极直径为0.16mm,筒电极直径为4mm。观察并说明了从电晕放电向辉光放电过渡的过程。通过放电波形和图像验证了其处于辉光放电状态。推导了利用氮气第二正带系计算振动温度和转动温度的算法,并利用光谱仪(Acton Spectrapro 2500i)采集所产生的等离子体的发射光谱,计算得到该等离子体的振动温度在2 360K左右,转动温度在830K左右。将该装置作为离子源应用于敞开式质谱中,实验结果表明,该直流大气压辉光放电形成的等离子体可以很好地离子化甲酸、乙酸、苯酚等物质。

大气压空气介质阻挡汤森放电

为了实验研究大气压空气介质阻挡均匀放电的可能性,使用1.5mm以上厚度的Al2O3陶瓷片作为阻挡介质及1～2kHz的高压激励,在大气压3mm空气平板间隙中获得均匀放电。通过ICCD高速摄影得到的放电图像以及电流波形的分析表明这种放电是汤森放电。3mm空气间隙的稳态击穿电压仅约为5.7kV,远低于静态击穿电压11.2kV;还发现了类似氮气DBD汤森放电的"反常熄灭"现象,这两个现象表明陶瓷表面可能存在浅位阱及二次电子发射机制,这对空气汤森放电的起始和维持阶段都至关重要。另外,实验发现陶瓷厚度对空气DBD有重要影响,使用厚度<1.5mm的陶瓷片往往无法避免丝状放电。使用2片厚度各1mm的石英玻璃替代陶瓷片在670Pa～0.1MPa都无法获得均匀放电。上述3mm空气汤森放电的原因归结于陶瓷表面独特的"浅位阱"特性以及阻挡介质限流作用的共同效果。

大气压下气隙均匀放电提高无纺布表面亲水性

试验研究了大气压下3 mm空气间隙均匀放电(APUD)和均匀分布丝状放电(UDFD)及经它们处理后聚丙烯无纺布的表面亲水性。结果表明,在一定条件下,UDFD可转化为APUD;UDFD易烧蚀聚丙烯无纺布材料,而APUD不会;经APUD处理后无纺布上水滴的接触角可由处理前的120°变为60°。

大气压短间隙Ar介质阻挡辉光放电的模拟分析

为了分析短间隙Ar介质阻挡放电(DBD)大气压辉光放电(APGD)的放电机理,建立了一维自洽流体模型,采用有限元法进行计算。得到了气体间隙压降、放电电流密度以及介质表面电荷的演化波形,及放电电流密度峰值时粒子和电场的分布。结果表明,该APGD为容性放电,每半个周期内发生一次击穿放电;表面电荷有着抑制当前放电,降低下一次放电起始电压的作用;依据场强与粒子分布可将放电空间分为阴极位降区、负辉区、正柱区及阳极辉光区,说明该放电为典型的辉光放电。在此基础上分析了材料介电常数ε对放电的影响,表明随着ε的增大,放电电流与表面电荷的幅值也相应增大,击穿时间略有提前。

基于气隙伏安特性研究大气压氦气辉光放电的模式和机理

进行了单脉冲和多脉冲辉光放电试验,通过拍摄放电空间的ICCD短时曝光图像,研究了大气压多脉冲辉光放电的模式;通过测量外加电压和回路电流,计算了气隙的放电电压、放电电流、介质表面电荷和气隙放电的伏安特性曲线,探讨了多脉冲辉光放电的物理过程,研究了伏安特性曲线诊断大气压介质阻挡放电模式的可行性。结果表明:外加电压及其造成的放电积聚在介质的表面电荷,使辉光放电具有多脉冲的电流波形,外加电压升高促进放电,表面电荷积累抑制放电,但是起主导作用的是外加电压升高抑制作用不会超过促进作用造成放电熄灭,脉冲之间辉光放电并未熄灭;伏安特性曲线只能诊断多脉冲辉光放电的第一个脉冲的放电模式,即具有正特性时为汤森放电,具有负特性时为辉光放电,对后续脉冲伏安特性曲线不能用来诊断放电模式。

大气压氖气介质阻挡放电研究

为了加深对大气压氖气介质阻挡放电特性的认识,使用电特性测量、高速摄影的手段研究了平板结构大气压氖气介质阻挡放电的击穿电压、放电模式及其演化过程等。实验结果表明,在2～8mm大气压氖气中可很容易地实现均匀放电,并且其放电模式为辉光放电。相比同样条件下的氦气放电,氖气放电的电流密度略小、电流脉冲的半高宽较大。同时测量并比较了气隙的首次击穿与稳态击穿的差异,发现气隙的首次击穿电压较大、击穿时刻偏迟,并基于种子电子的作用对此做出了解释。利用ICCD高速相机拍摄了时间分辨的放电图像,侧面放电图像显示了汤森放电向辉光放电的演化过程,这与氦气放电非常相似,主要的差异在于氖气辉光放电中未观察到明显的等离子体正柱区;底面拍摄的放电图像显示了与氦气放电十分类似的径向发展过程。

大气压脉冲调制射频激励CO_2/Ar放电的电学特性

脉冲调制射频具有调制频率、占空比、输入功率等多种可调参数,可以较大范围地调节放电等离子体参数,因此其放电特性与传统交流或直流放电相比具有独特的特点。为此研究了在大气压条件下13.56 MHz射频电源系统激励的CO_2/Ar气体放电电学特性,主要考察了不同调制参数以及气体组分对初始放电电压、α–γ模式转变电压以及伏安特性的影响。实验结果表明,改变调制参数和气体组分能够很大程度上影响射频放电的击穿特性和伏安特性。其中降低占空比可以提升击穿、模式转变电压和α模式工作范围;降低CO_2含量会降低击穿、模式转变电压和α模式工作范围;调制频率对上述特性的影响不呈现单调变化规律。该研究为射频放电等离子体技术提升CO_2资源化利用效率提供更多的选择。

用大气压下空气辉光放电对聚四氟乙烯进行表面改性

通过放电的电气特性测量和发光特性观察,界定了空气中大气压下辉光放电(APGD)和介质阻挡放电(DBD)的不同放电特点.用扫描电子显微镜(SEM)观察、接触角测量和X射线光电子能谱分析(XPS)等手段,研究了空气中APGD和DBD对聚四氟乙烯(PTFE)表面进行改性的效果,并分析了APGD和DBD处理效果不同的原因.实验结果表明:PTFE表面经APGD和DBD处理后,其表面微观样貌和表面化学成分均发生变化,且APGD的处理效果优于DBD.APGD可以对PTFE表面进行更为均匀的处理,经APGD处理40s后,PTFE表面的w(O)从0增加到21%,表面的水接触角从118°下降到53°.

大气压空气辉光放电

重点论述了大气压下辉光放电的研究现状、诊断方法和放电机理,探讨了大气压下空气间隙(>2mm)实现辉光放电的可行性,提出用降低放电电场强度的方法有可能实现大气压下较大空气间隙辉光放电。