典型冶炼厂大气沉降区农田耕层土壤重金属(Cd、Cu、Pb)输入输出平衡研究

为探究不同大气沉降区农田耕层土壤镉(Cd)、铜(Cu)、铅(Pb)的质量平衡特征,以距离贵溪冶炼厂34 km(背景区)、6 km(中沉降区)、1 km(高沉降区)的0~20 cm农田耕层土壤为研究对象,通过化学质量平衡方法对土壤重金属的主要输入途径(大气沉降、灌溉水、农药肥料)和输出途径(地表径流、土壤淋溶、籽粒带走)开展为期三年的监测与定量分析。结果表明:背景区、中沉降区、高沉降区由大气沉降导致的Cd年均输入通量分别为0.84、2.26、9.01 mg·m^(-2)·a^(-1),分别占比43.18%、38.33%、100%;Cu年均输入通量分别为17.62、99.68、747.6 mg·m^(-2)·a^(-1),分别占比80.76%、86.24%、100%;Pb年均输入通量分别为13.93、27.43、73.17 mg·m^(-2)·a^(-1),分别占比97.75%、92.36%、100%。背景区和中沉降区由灌溉水导致的Cd年均输入通量分别为1.05、3.60 mg·m^(-2)·a^(-1),分别占比54.62%和60.82%;农药肥料带入的重金属年均输入量占比小于5%,可忽略不计。不同沉降区土壤的主要输出途径均为地表径流和土壤淋溶,输出占比介于86.66%~100%;籽粒带走的重金属输出占比介于2.88%~13.34%。2019—2021年,背景区、中沉降区、高沉降区土壤Cd、Cu、Pb的年均净输入通量均大于0,Cd年均净输入通量分别为1.54、1.96、4.38 mg·m^(-2)·a^(-1);Cu年均净输入通量分别为12.72、28.02、184.0 mg·m^(-2)·a^(-1);Pb年均净输入通量分别为13.03、21.31、55.04 mg·m^(-2)·a^(-1)。综上,建议加强研究区域大气污染源和灌溉水质的长期监测并采取一定的控制措施,同时避免秸秆直接还田。本研究可为区域农田环境质量保护及重金属污染修复治理提供理论支持。

考虑大气沉降的湖库分区动态水环境容量精细解析

针对面源污染为主的湖库型流域,为建立水质目标管理与污染总量控制之间更精准的响应关系,借鉴日最大负荷总量模式,基于物质量平衡原理提出考虑径流丰枯变化、不均匀混合、大气沉降等影响因素的湖库分区动态水环境容量精细解析方法,包括污染混合区设置、代表水文系列确定、逐日分区水量水质计算。以沙河水库为例,分别以全湖Ⅱ类、主湖Ⅱ类作为水质管理目标,采用2010—2015年代表水文系列对总氮动态水环境容量进行精细解析。结果表明:全湖Ⅱ类、主湖Ⅱ类水质管理目标下沙河水库总氮水环境容量的多年均值分别为36.7 t和99.43 t,若不考虑湖滨混合区,全湖Ⅱ类水质目标下总氮的年水环境容量计算值偏大66.43%;实施水质目标管理的水域面积越大,大气沉降对水环境容量的影响越大;径流年际及年内丰枯变化对水环境容量的影响显著;各分区总氮控制总量占全流域总量的比例与面积比基本一致。湖库分区动态水环境容量精细解析可量化不同因素对水环境容量计算结果的影响,科学解析面源输入型湖库水环境容量的时空结构特征,实现水质目标管理与污染总量分区管控的有机联动,更好地支撑流域水环境的精细化管理。

青藏高原东南缘高山湖泊藻类响应气候变化和大气沉降的长期特征

高山湖泊远离人类活动直接影响,通常具有面积小、寡营养、食物网单一等特点,对气候变化和营养输入具有较高的敏感性。我国青藏高原东南缘地区氮沉降通量较高、增温幅度显著,已有研究显示该地区可能受湖泊类型、流域特征等影响存在差异性的湖泊响应模式。本研究选择该区域位于树线以下、具有不同水深的3个小型湖泊(盖公错纳、沃迪错、碧沽天池)开展沉积物调查和对比研究,通过钻孔样品测年、理化特征和藻类(硅藻群落、藻类色素)等多指标分析,结合区域气候定量重建和氮沉降等数据收集,评价了过去300年来藻类演替模式的异同特征及湖泊水深的调节作用。结果显示,3个湖泊中硅藻的优势物种与群落组成差异明显。深水型湖泊盖公错纳(最大水深39.4 m)的硅藻群落以浮游种为主(占比达82%),优势种为眼斑小环藻(Pantocsekiolla ocellata)、科曼小环藻(Pantocsekiella comensis);深水型湖泊沃迪错(最大水深20.7 m)的硅藻群落中浮游种和底栖种约各占50%,优势种为眼斑小环藻(Pantocsekiella ocellata)、连结脆杆藻(Saurosira construens);浅水湖泊碧沽天池(最大水深1.7 m)的硅藻群落以底栖种为主(约99%),优势种为极细微曲壳藻(Achnanthidium minutissimum)、小头桥弯藻(Encyonopsis microcephala)。近300年来,2个深水型湖泊(盖公错纳和沃迪错)中硅藻群落变化没有显著的阶段性特征,但初级生产力呈持续上升的趋势;而浅水湖泊(碧沽天池)的硅藻群落出现了明显转变,自1968年开始极细微曲壳藻相对丰度上升且成为优势种,而其沉积物色素浓度呈总体下降趋势。进一步分析发现,驱动3个湖泊硅藻群落变化的环境因子存在差异,盖公错纳主要受到水文波动影响、沃迪错和碧沽天池主要与总氮(TN)有关;与深水湖泊相比,TN对浅水湖泊硅藻群落的驱动作用有所增强。湖泊初级生产力的驱动因子上,盖公错纳中水文和气温变化的影响明显,沃迪错主要受到TN和气温控制,而碧沽天池中水文波动和TN的影响显著。由此可见,位于树线下的高山湖泊藻类演替特征与水深等湖泊类型显著相关,出现了区域增温、大气沉降等相同背景下藻类响应模式的湖泊差异。

南海大气沉降及其生态环境效应

海–气界面的物质和能量交换是导致全球气候和生态环境变化的重要原因。作为我国和西北太平洋最大的陆架边缘海,南海的大气沉降在其外源输入中占有重要地位。随着南海周边国家经济社会的持续快速发展,人为源污染物通过大气沉降向海洋的输送日益增强,势必会对南海生态环境产生不可忽视的影响。基于近30年来南海生源要素、微痕量元素以及新污染物微塑料大气沉降的研究报道,本文系统总结归纳了南海大气干湿沉降物浓度、干湿沉降通量及其影响因素,并对其生态环境效应进行了分析。结果表明:(1)南海大气颗粒物浓度相较我国东部近海要低,且基本没有酸雨的沉降,但受东南亚生物质燃烧和我国化石燃料燃烧排放影响,南海大气碳质气溶胶浓度和沉降量处于较高水平;(2)南海大气干湿沉降营养盐中均以氮占绝对主导地位,且各形态氮的比例在不同海域存在较大差异,沉降物的营养盐结构严重失衡;(3)气溶胶中人为源金属元素的溶解度较高,多数成分以湿沉降为主,大气微塑料多以纤维形态存在,气象条件(降水量、风速等)、源排放强度是控制大气成分浓度和沉降通量的主要因素;(4)大气氮沉降约占南海表层氮输入总量的20%,大气氮的输入会加重海域的低氧和酸化,且营养物质沉降对浮游植物的爆发性增殖有重要作用,大气沉降会对南海这一寡营养生态系统产生多重复杂影响,这与海域水文条件、初始营养状况、浮游植物类群以及大气成分和沉降特征等密切相关。今后应注重在研究的深度和广度上持续发力,聚焦各类大气成分尤其是有机态氮磷和新污染物干湿沉降的精准化常态化监测,从多学科交叉角度深入探明生源要素和微痕量元素大气沉降与南海生态系统之间的影响与反馈机制。大气沉降是南海生物地球化学循环的重要一环,对南海生态环境的影响是一把“双刃剑”。随着未来南海陆源物质大气沉降作用的持续增强,这一影响必将更趋复杂和深远。

大气沉降对我国土壤中污染分布及元素循环的影响

大气沉降是污染物进入土壤的重要途径,也是土壤中污染物的主要来源。同时,大气沉降和土壤元素循环息息相关。本文综述了大气沉降对我国土壤中污染物分布以及元素循环的影响。结果表明,重金属沉降依赖于长期的干湿混合沉降,有机污染物沉降依赖于干沉降,氮硫磷等元素的沉降依赖于湿沉降。同时,季风和人为活动会影响大气污染物的迁移和沉降。本文的结论为污染物大气沉降的防控和土壤污染治理提供了思路。

使用估算模式计算大气沉降的土壤污染物输入量

在不进一步大气预测的情况下,尝试采用估算模式的结果计算大气沉降的土壤污染物输入量。以某项目为例,采用该方法预测了甲苯的土壤污染情况,可以为涉及大气沉降的土壤环境影响评价工作提供参考。

微波消解-原子荧光法测定大气沉降物中的砷、汞

本方法使用原子荧光对大气沉降物中的砷、汞进行测定,使用微波消解仪对样品进行消解,讨论了样品消解时使用不同混酸能否将样品中的待测元素溶解完毕,在使用原子荧光光度计测定砷、汞时的最优条件,通过精密度,加标回收率讨论了方法的可靠性。文中从砷、汞的标准偏差、相对标准偏差、加标回收率证明了方法的可靠性,此方法满足了大气沉降物中砷、汞的检测。

南京市大气沉降中重金属特征及对土壤环境的影响

为明确城市大气重金属沉降对土壤环境的影响,在对南京市6个典型城市功能区连续4a大气(干、湿)沉降中重金属(Cu、Zn、Pb、Cr、Ni)含量、通量、时空变异等方面研究的基础上,结合不同功能区表土重金属含量与土壤剖面206Pb/207Pb特征,分析其在城市土壤的累积特征.研究显示,Cu、Zn和Pb在大气沉降中强烈富集,其中又以Cu和Pb为潜在生态危害的关键元素.大气沉降导致除在相对未受城市人为活动影响的风景区外各功能区表土重金属均有明显富集,这种富集受大气沉降重金属含量和沉降量的共同影响.土壤累积模式预测钢铁工业区表土受大气重金属沉降影响的长期累积增量最大,以Zn和Pb最明显.钢铁工业区土壤剖面Pb含量和同位素特征显示表层20cm土体受大气沉降影响明显,206Pb/207Pb二元模型与预测模式对定量大气Pb沉降的土壤影响结果较一致,表明土壤中某些重金属的累积与大气沉降密切相关.

铅锌矿区附近大气沉降对蔬菜中重金属积累的影响

为了解大气污染环境下大气沉降对农作物重金属积累的影响,选择离某一铅锌矿区不同距离的3个具有不同大气沉降强度的试验点,采用覆膜和露天对比研究3种不同重金属污染土壤上和水培条件下生长的大白菜(Brassicacampestris ssp.Pekinensis)中重金属的积累状况.结果表明,大气污染强度和土壤污染强度对大白菜地上部分重金属积累均有明显的影响.土培试验中露天条件下生长的大白菜地上部分重金属元素Cd、Pb、Hg、Zn和Cu的浓度比覆膜条件下平均高152.63%、129.52%、90.64%、10.01%和0.44%;水培试验的相应值分别为342.83%、476.20%、257.58%、12.00%和8.33%.铅锌矿区附近大气沉降对大白菜地上部分Cd、Pb和Hg等重金属积累有直接的作用.

大气沉降及土壤扬尘对天津城郊蔬菜重金属含量的影响

为探究土壤重金属污染对蔬菜中重金属含量的影响,并分析蔬菜中重金属的主要来源,以天津城郊存在土壤重金属镉(Cd)超标风险的蔬菜基地为对象,施用特制含锌(Zn)、含锰(Mn)商品有机肥,对土壤和当地常见叶菜类蔬菜(油菜、芹菜、大白菜、生菜、葱)中重金属含量进行了测定。结果显示,该蔬菜基地土壤重金属有效性低,蔬菜中重金属含量均符合国家食品安全标准,施用含Zn、含Mn有机肥对蔬菜重金属含量无显著影响。针对蔬菜基地可能的重金属污染来源,监测了蔬菜基地周边大气沉降物重金属含量,对比监测清洗蔬菜与未清洗蔬菜的重金属含量,并通过计算蔬菜样品中重金属含量与钛(Ti)含量的比值关系,估算大气沉降和土壤扬尘对蔬菜样品重金属含量的贡献。结果表明,大气沉降和土壤扬尘对蔬菜中镉(Cd)、砷(As)、铅(Pb)、铬(Cr)的贡献率分别达到33.7%、83.7%、72.8%和71.0%,该地区蔬菜中的As、Pb、Cr主要来自吸附于表面的大气沉降和土壤扬尘,食用前仔细清洗能有效减少蔬菜中重金属含量。由此可见,从控制蔬菜重金属污染源头的角度分析,当地应优先监控大气沉降带来的蔬菜重金属污染风险。

厦门地区~7Be和^(210)Pb的大气沉降通量

7Be和210Pb是大气中天然存在的放射性核素.本文测定了2001年8月至2002年8月间厦门地区7Be和210Pb大气沉降通量,平均值分别为1.90和0.41Bqm-2d-1.对7Be和210Pb的沉降特征及其影响因素进行了探讨,表明降雨是影响沉降通量的主要因素,两个核素的沉降通量之间存在较好线性相关性.

苔藓对大气沉降重金属元素富集作用的研究

利用超热中子活化法 (ENAA)、原子吸收法 (AAS)和原子荧光法 (HG AFS)测定了采自北京远郊和浙江西天目山自然保护区 4个不同地点 12种苔藓中 19个重金属元素含量。结果表明 ,北京地区大气重金属沉降污染程度远高于浙江西天目山地区。与欧洲苔藓中重金属浓度比较 ,该 12种苔藓偏高。

福建省兴化湾大气沉降中重金属的测定

于2004年7月至2005年6月期间分季度对福建省兴化湾大气沉降颗粒物进行采集和分析,并对10种元素的沉降通量(mg.m-2.a-1)进行了计算,其中,Cd:0.08±0.01;Cr:11.63±7.82;Cu:2.72±0.99;N i:7.81±1.18;Pb:3.83±1.96;Zn:14.39±6.58.结果表明,兴化湾大气沉降中重金属的污染状况相对较好.铅同位素研究表明,人们的生产活动可能是大气沉降中Pb污染的主要来源.通过对元素富集因子的计算说明大气沉降中Cd,Pb,Zn,Cr和N i主要为人为来源.

北京大气沉降样品中的PCBs

采集了4个北京大气沉降样品，包括3个总沉降与1个湿沉降样品．利用高分辨率气质联用仪（HRGC-HRMS），参照国际标准方法分析测定了其中的多氯联苯（PCBs）含量．总沉降样品的PCBs含量水平为4．47—7．08ng·g^-1（平均为5．52ng·g^-1）和TEQ为0．55—5．43pg·g^-1（平均为2．27pg·g^-1）．湿沉降样品含量水平为15．02ng·g^-1，其TEQ为2．87pg·g^-1．首钢样品的TEQ远高于其它3个样品．根据我国大气降尘数据，粗略估计北京PCBs大气沉降通量平均值为67．9ng·m^-2·m^-1和TEQ平均通量为27．9pg·m^-2·m^-1．首钢样品中，IUPAC编号为77的类二噁英PCBs含量异常高，但TEQ仍以编号为126的PCBs所占比例最高．随着取代氯原子数的增加，同族体的含量逐渐降低．

青岛市~7Be,^(210)Pb和^(210)Po大气沉降通量的测定

运用本实验室建立的大气沉降中7Be,210Pb的γ谱分析方法和210Po的α谱分析方法,测定了青岛大气沉降通量。结果表明,青岛市2002年4~11月大气沉降的7Be和210Pb通量平均为1.67和0.32 Bq/(m2.d);2004年5~9月7Be,210Pb和210Po通量平均值为2.15,0.51和0.083 Bq/(m2.d)。

国外大气沉降泥炭沼泽档案研究进展

雨养泥炭沼泽养分补给主要源于大气降水。因为沼泽表面水的流动是缓慢并且有限的,所以沉降至其中的物质依然基本保留在原处。因此,大气颗粒物污染历史在泥炭累积时被保存。在最近20a期间,雨养泥炭沼泽被证明是痕量元素大气沉降富有意义的档案。尤其Pb被广泛深入地研究,并且Pb在泥炭芯中的非迁移性被很好地展示,其它元素也被指明保存在泥炭芯中。国外的泥炭沼泽沉积记录研究在某些方面非常深入细致,前期工作成为后续工作的铺垫,长年的积累形成一定的系统性。利用泥炭沼泽档案,人们对历史时期的环境研究取得了一定成果,尤其在大气金属沉降的泥炭沼泽档案与泥炭地古气候反演方面;但稍显不足的是比较重视对“记录”的研究,而对“机制”的研究深度不够。

北京市大气沉降样品中PCDD/Fs的测定

利用高分辨率气质联用测定北京市大气沉降样品中的二噁英(PCDD/Fs).结果显示,5个样品的总浓度为332—3950pg·g-1和6.9—85pgTEQ·g-1.降雪样品浓度高于其它样品,且不同采样点样品呈现不同的分布特征.2,3,4,7,8-PeCDF是主要的TEQ组分.大部分样品同族体浓度以PeCDFs最高,其次是OCDD.∑PCDDs<∑PCDFs,二者之比为0.25—0.56.PCDD/Fs沉降通量为121pgTEQ·m-2.month-1.北京背景土壤PCDD/Fs组成与大气沉降极为相似.

南岭山地湖泊多环芳烃的大气沉降历史记录

高大山脉对大气环流具有阻挡或屏障作用。通过分析测定南岭山地湖泊沉积物中多环芳烃(PAHs)的垂直分布,结合210Pb定年,探讨了大气PAHs污染在南岭山地的沉积历史。结果显示,沉积物中的PAHs主要以低环数化合物为主,其中尤以菲的含量为最高。在剖面深度0～28cm范围内,总多环芳烃的含量范围为86～778ng/g。自1970年开始,PAHs含量持续增加,其中20世纪80、90年代中后期PAHs含量略有降低;在2000年后,沉积柱中的PAHs含量呈急剧增加之势态。多环芳烃在大气迁移过程中发生了组成分异,沉积物中相对富集轻组分(低环数)PAHs,与颗粒物结合的大气干湿沉降是PAHs向偏远山地沉积的主要途径。

大气沉降对烟叶重金属含量的影响及铅同位素示踪

为探究大气沉降对烟叶中重金属含量的影响,于2015年6~9月以黄淮烟区某地的一般农区、公路两侧和工厂(水泥厂)周边等不同类型农区为研究对象,分析大气重金属沉降通量、表层土壤和烟叶重金属含量及其相关性,并利用Pb同位素示踪探讨了烟叶Pb的重要来源。结果表明:不同类型农区土壤重金属含量和大气重金属沉降通量存在差异,工厂周边大气As、Pb沉降通量分别为7.19μg·m^2·d^(-1)和40.10μg·m^2·d^(-1),高于一般农区和公路两侧。公路两侧中部叶Pb含量为1.27 mg·kg^(-1),高于一般农区和工厂周边,而工厂周边上部叶Cr、As、Pb含量分别为0.66 mg·kg^(-1)、0.29 mg·kg^(-1)和2.37 mg·kg^(-1),高于一般农区和公路两侧。下部叶Cr、Pb含量与其大气沉降通量呈极显著正相关;上部叶Cr含量与表层土壤Cr含量呈极显著正相关,As含量与其沉降通量和表层土壤含量均呈显著正相关。同位素分析结果表明,一般农区的下部叶和上部叶、公路两侧的上部叶和工厂周边的中部叶^(207)Pb/^(206)Pb比值与大气降尘中^(207)Pb/^(206)Pb比值相对接近,与土壤207Pb/206Pb比值则差异相对较大,也显示受大气沉降影响的特征。大气沉降是黄淮烟区烟叶重金属尤其是铅的重要来源之一。

太湖流域氮磷等大气沉降研究

采用太湖流域常州、无锡、苏州地区六个测点大气沉降一年的监测数据,研究确定太湖流域总氮、总磷及高锰酸盐指数等项目的大气湿沉降率,根据变化趋势图总结变化特征,并从中分析湿沉降率波动的原因。基于相关文献资料的查阅,根据大气湿沉降率测算大气氮磷等通过湿沉降输入太湖湖体的总量,最后初步估算太湖流域大气氮磷等总沉降量。