东南极米洛半岛近地面大气CH4浓度及其δ^13C的时空变化特征

在中国第22次南极科学考察期间,采集了东南极米洛半岛不同地点近地面大气样品,在室内分析了样品中CH4浓度及其δ13C值,结果表明:该半岛近地面大气CH4平均浓度为(1.87±0.12)ppm,略高于全球大气甲烷平均浓度;白天10:00和夜间22:00大气CH4浓度的夏季变化呈现较大波动,与气温存在响应关系;其δ13C值变化范围为-39.31‰—-37.56‰,平均值为(-38.26±0.52)‰。对米洛半岛及周边不同地点大气CH4浓度及其δ13C的分析结果表明:大气CH4浓度的空间变化范围为1.74—2.56ppm,δ13C值的变化范围为-39.31‰—-31.25‰;CH4的δ13C值随其浓度的增加而增加。本文还讨论了影响米洛半岛大气CH4浓度及其δ13C值的因素。

基于GOSAT卫星遥感的我国中部地区大气CH4时空分布

利用2013—2016年GOSAT上被动红外探测器(TANSO)官方反演的大气CH4柱浓度,采用普通克里金插值(Ordinary Kriging)方法对GOSAT卫星数据产品进行插值预处理,并利用ArcGIS地理信息系统空间分析软件提取各省份CH4平均浓度,分析中部地区CH4浓度的时空分布。结果表明,由GOSAT反演的中部地区大气CH4年均浓度由2013年的1827.0×10^-9增长到2016年的1857.9×10^-9,其平均绝对增长率为10.3×10^-9/a。中部地区大气CH4年均浓度略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区。中部地区大气CH4呈现较强的季节变化特征,江西、湖南、湖北峰值出现在9月,安徽、河南、山西峰值则出现在8月,中部六省去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区。我国中部地区CH4浓度高值区主要分布在江西、湖南及周边区域,低值区则集中在河南以北及山西地区。

AIRS反演中国对流层中层大气CH4浓度的变化特征

利用AIRS卫星观测资料分析了2003~2019年17年间中国区域对流层中层大气CH4浓度的变化特征。研究结果表明:中国CH4年平均浓度呈逐年增加的趋势,与时间呈明显正相关,浓度从2003年的1797.45×10^-9增加到2019年的1873.87×10^-9,年均增长率约为4.50×10^-9/a,大于同期全球平均水平。此外,CH4的浓度存在明显的季节变化,秋冬季CH4浓度高于春夏季,高峰值出现在9月,低峰值出现在5月。

我国4个WMO／GAW本底站大气CH4浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2009～2010年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙凤山这4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CH4进行了在线观测.临安站在所有季节中CH4浓度都表现出类似的日变化趋势,即浓度在每日～05:00(北京时间)达到最高值,在～14:00为最低.夏季龙凤山站CH4浓度表现出类似的规律,但其日变化振幅较大,达到216.8×10-9(摩尔分数,下同).上甸子站春、秋、冬季CH4浓度呈现类似变化趋势,但夏季日平均值较高,在晚间～20:00达到最高值,瓦里关站四季CH4浓度日变化均不明显.3个区域本底站(临安、上甸子和龙凤山)全年CH4本底浓度存在明显的变化,临安站CH4本底浓度在7月达到全年最低水平.龙凤山站则表现出相反的趋势,在8月达到全年最高值,其全年浓度表现出"W"型变化.冬季龙凤山和上甸子站CH4浓度高于春季和秋季.瓦里关站全年浓度变化较小,月平均浓度振幅仅为11.5×10-9.临安、上甸子和龙凤山3个区域本底站夏季CH4非本底数据占总数据的比例>70%.为分析气团传输的影响,对4站夏季高浓度时刻(瓦里关:CH4>1 870×10-9,龙凤山CH4>2 100×10-9,临安CH4>2 150×10-9,上甸子CH4>2 050×10-9)对应的气团轨迹进行聚类分析表明,夏季出现的高浓度CH4观测数据可能主要由气团传输所引起.

北京城区大气CH_4浓度及其变化规律

研究表明:北京城区大气CH4浓度日变化总特征是白天浓度低,夜间浓度高;大气CH4浓度季节变化呈明显的双峰模态,分别在夏末和冬季各出现一个峰,冬季峰值主要是人为源造成的;1985—2000年,北京城区大气CH4摩尔分数平均值为(1883 4±73 0)nmol mol,年平均增长率为0 82%,均比全球平均水平高,但20世纪90年代的增长速率比80年代末期低。

中国4个国家级野外站大气CH_4本底浓度变化特征

CH4是仅次于CO2的重要温室气体。2006年9月至2008年8月期间,按全球大气本底观测要求,在青海瓦里关、北京上甸子、浙江临安和黑龙江龙凤山4个国家级野外站开展每周一次空气样品flask瓶采样分析,获得了该地区为期2a的大气CH4本底浓度资料。结果表明,2a间瓦里关、上甸子、临安和龙凤山4站CH4浓度年均增幅分别为9.1×10-9、3.8×10-9、21.8×10-9和8.2×10-9;瓦里关站大气CH4浓度增长趋势与全球平均状况较为接近,能较好地反映北半球中高纬度内陆地区大气本底特征;但上甸子站年均本底值相对较低且季振幅偏小,而龙凤山和临安站季节变化规律相似,表现为CH4浓度冬季高而夏季偏低且季振幅较大。

北京上甸子站大气CH_4数据筛分及变化特征

基于气团72h后向轨迹输送特征,结合数值统计方法,对北京上甸子站2010~2014年瓶采样样品大气CH_4进行污染/非污染数据筛分.结果表明约42%的数据筛分为污染数据,剩余数据则被认为是未受局地源汇污染、混合较为均匀的本底数据.基于这些本底数据对上甸子站大气CH_4本底浓度变化特征进行研究,结果表明:观测期间上甸子站大气CH_4本底浓度从1884.0×10^(-9)(2010年)增长到1916.4×10^(-9)(2014年),年均增长率为8.5×10^(-9)/a.其季节变化特征与北半球平均状况类似,冬春季高、夏秋季低,高值出现在1~2月,低值出现在6~7月,季节振幅达32.8×10^(-9),主要与·OH自由基浓度季节变化有关.此外,CH_4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带海洋边界层水平及全球大气本底站瓦里关站.

大气CH_4中碳稳定同位素组成的PreCon-GC/C-IRMS系统测定

利用预浓缩装置-气相色谱／燃烧-同位素比值质谱仪（PreCon-GC／C—IRMS）联用系统，建立了就采样、浓缩和在线质谱分析大气CH4中稳定碳同位素组成的测定方法。通过多组试验对比，分析并讨论了利用PreCon-GC／C-IRMS联用技术测定大气CH4中碳稳定同位素比值的试验条件、系统线性、稳定性及准确度和精密度等。结果表明，在本研究方法条件下，当离子流强度在1．0～20V时，系统线性良好（斜率S=0．04‰／V），在4．0～15V内其线性（斜率S=0．03‰／V）优于总体线性；系统测量稳定性可靠，δ^13C值的测定结果的S．D〈0．3‰，最大偏差〈0．5‰，回收率达99．99％，准确度和精度均符合分析与研究要求。利用该系统对室内和室外草坪地空气中CH4的碳稳定同位素组成做初步测试，其碳同位素的平均值分别为-31．358‰和-33．085‰，且相同地点区域空气中CH,的δ^13C值，在1d内和不同日期间的变化均在0．5％。以内，重现性良好。

长沙市郊大气CH_4浓度变化特征

为研究长江中游地区大气CH4浓度（体积分数）变化特征，2007-2011年，利用内表面硅烷化的苏玛罐采样、GC／FID方法对长沙市郊空气样品中CH4浓度进行测定分析，并结合地面气象要素和后向轨迹，探讨CH4浓度变化特征与源汇的关系．结果表明，观测期间，大气CH4年平均浓度变化范围在2012×10-9～2075×10-9之间，季节变化特征为秋季高，春季低，浓度年较差为152×10-9．通过分析地面风和气团传输对长沙市郊大气CH4的影响表明，长沙市郊大气CH4浓度受西北风和偏南风交替控制，贡献率分别为41．1％和20．4％；引起CH4抬升的地面风包括：4个季节中的w-WNW-NW、夏季ESE-SE和冬季s，春夏季节S则导致CH4浓度降低；夏秋季节源自水稻产区的气团、冬春季节源自能源消费量较高地区的气团，对长沙市郊CH4浓度的抬升有显著贡献，南方长距离传输气团有利于CH4扩散和清除．

祁连山冻土带天然气水合物遥感探测数据分析与评价

在全球气候变暖影响下,冻土带中保存的天然气水合物被逐渐分解释放进入大气,改变了冻土带上空的大气甲烷（ CH4）浓度。以地面甲烷遥感探测实验为基础,发现甲烷气体在380~2500 nm电磁波谱范围内存在2个明显的吸收谱段（1700 nm和2300 nm附近）,从机理上解释了对大气甲烷的遥感检测能力,肯定了遥感探测天然气水合物的可行性。选择扫描成像吸收光谱大气制图仪（ scanning imaging absorption spectrometer for atmospheric char鄄tography,SCIAMACHY）传感器反演的祁连山冻土带大气甲烷数据,分析了2003-2006年间冻土带大气甲烷的时空变化规律。结果表明：冻土带大气甲烷含量不仅随季节呈现单峰-单谷型的变化规律,而且总体上还随时间推移有明显的递增趋势,可初步认为是冻土带天然气水合物分解释放引起的。以2006年2月冻土带大气甲烷浓度异常图为依据,结合地理和地质资料,对祁连山冻土带天然气水合物的资源潜力进行了评价,认为木里煤田的江仓和热水矿区应该是潜在的天然气水合物赋存区。