2006～2014年南京都市圈对流层NO_2时空变化特征及污染源分析

基于OMI（Ozone Monitoring Instrument,OMI）卫星传感器监测得到的2006年1月~2014年12月南京都市圈对流层N02柱浓度数据和土地利用类型数据,利用余弦曲线函数和HYSPLIT后向轨迹模型,分析了研究区对流层N02时空分布特征以及污染物的来源.研究发现,2006~2014年南京都市圈对流层N02柱浓度呈现出逐年增长的趋势和冬高夏低的季节变化特征;研究区对流层NO_2污染物主要来自两个方面：大气气流的输送作用影响了研究区对流层N02季节性变化;不同的土地利用类型影响了南京都市圈的对流层N02柱浓度.

奎屯市-独山子区-乌苏市区域大气对流层NO_(2)柱浓度时空变化分析

为研究以石化工业为主的奎屯市-独山子区-乌苏市(简称“奎-独-乌”)区域大气对流层NO_(2)柱浓度的时空变化,基于地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)于2018年2月—2019年7月在各城市城区中心进行固定监测(09:00—20:00),以及在环奎-独-乌区域进行车载移动监测(10:00—15:00),结合地形地貌、气象、工业分布和人为排放量等因素,反演分析该区域对流层NO_(2)柱浓度的时空变化规律.结果表明:①奎-独-乌区域对流层NO_(2)柱浓度日变化呈早晚高、中午低,冬季高、夏季低的特点,对流层NO_(2)柱浓度季节性变化呈冬季(11.8×10^(15)molec cm^(2))>秋季(9.46×10^(15)molec cm^(2))>春季(7.46×10^(15)molec cm^(2))>夏季(4.33×10^(15)molec cm^(2))的特征.奎-独-乌区域对流层NO_(2)柱浓度最高值均出现在冬季(1月),呈独山子区(22.23×10^(15)molec cm^(2))>奎屯市(21.30×10^(15)molec cm^(2))>乌苏市(18.34×10^(15)molec cm^(2))的特征.②奎-独-乌区域大气对流层NO_(2)柱浓度存在空间集聚现象,且区域内部差异显著.不同季节高值主要出现在区域内交通交错区(奎屯立交桥、独山子立交桥)和工业集中分布区,最低值均出现在奎-独-乌区域西南部的乌苏市,且位于主导西风通道的上风向.③结合后向轨迹分析发现,奎-独-乌区域气流来源中冬季气流运动在水平方向和垂直方向上均不利于污染物扩散,夏季西北风向导致下风向路段NO_(2)浓度相对较高,该区域大气NO_(2)污染物以本地输送为主,且在城际间存在污染物的传输与积累.④奎-独-乌区域的能源结构以煤炭为主,其固定源排放以工厂和电力部门为主,而乌苏市交通移动源所产生的NO_(2)排放总量远高于奎屯市和独山子区.该区域冬季燃煤6个月,低风速(1.5~3.0 m s)频率持续时间较长,加之独特的山盆结构形成的“山谷风”,有较厚的逆温层,不利于污染物远距离扩散.研究显示,能源工业结构背景下形成的奎-独-乌区域环境有利于大气污染物的聚集和积累,其污染源以本地污染为主.

天山北坡绿洲城市车流量与对流层NO_(2)垂直柱浓度关系研究

为探讨天山北坡河谷绿洲城市车流量与对流层NO_(2)垂直柱浓度(VCD)的关系,基于各城市车流量状况,利用地基多轴差分光谱仪(Mini MAX-DOAS)在2018年—2019年天山北坡经济带上的综合性大城市乌鲁木齐、工业型中等城市石河子和工业型小城市阜康市中心区连续固定监测,并沿城市交通主干道进行车载移动监测,研究车流量对NO2VCD的影响,对比分析山盆体系河谷绿洲城市与中东部发达城市污染严重原因的差异。结果表明:(1)天山北坡大中小城市的车流量日均值大城市乌鲁木齐(1406辆/5 min)远大于中小城市,中等城市石河子(203辆/5 min)和小城市阜康(185辆/5 min)差异并不显著(p>0.05),而各类城市NO 2VCD整体差异显著(p<0.05),其日变化峰值有所差异,表现为乌鲁木齐(22.613×10^(15) molec·cm^(-2))>阜康(17.758×10^(15) molec·cm^(-2))>石河子(15.272×10^(15) molec·cm^(-2)),三类城市的车流量和NO 2VCD的日变化趋势一致,都呈现出“早晚高,中午低”的变化趋势;季节变化中三类城市的车流量和NO 2VCD均为:冬春季>秋夏季;(2)虽然早晚各监测点的车流量有所差异,但三类城市的车流都集中在市中心附近;移动监测数据表明,NO2VCD高值出现在车流较高的市区,并且在各城市风向稳定时,下风向浓度大于上风向;由于居住空间差异,人们在城市各功能区间的活动,车辆流向和NO2VCD都集中于人流密集的商业区,说明车辆对NO2VCD具有较大贡献;(3)2009年—2019年10年间天山北坡大中小城市经济生产总值增长率在200%以上,乌鲁木齐、石河子机动车增长率超过北京、上海等发达城市,城市快速发展,并处于河谷绿洲地带,地势南高北低,冬季逆温层深厚,静风天数较多,采暖期长达6个月,造成冬季污染严重。天山北坡城市除人为污染排放外,自然因素对污染物形成聚集作用。

基于OMI数据的长三角城市群对流层NO_(2)浓度时空变化特征及其驱动因素分析

基于臭氧监测仪(ozone monitoring instrument,OMI)遥感数据、气象数据和社会经济数据,采用空间自相关、冷热点分析和相关系数法对长三角城市群2005—2019年对流层NO_(2)浓度的时空分布特征及影响因素进行研究。研究结果表明:1)OMI反演的对流层NO_(2)浓度与地面监测站点实测NO_(2)浓度呈正相关;2)2005—2011年间,长三角城市群对流层NO_(2)浓度一直呈现上升的趋势,2011年达到了最大值,2011年后,整体呈现下降趋势;冬季NO_(2)浓度值明显高于其他三个季节;3)长三角城市群的中心区域是NO_(2)浓度的高值聚集区,NO_(2)浓度变化与气温、降水、风速呈正相关,与气压呈负相关。人口密度、第二产业占比和煤炭消费总量对NO_(2)浓度变化呈正向驱动。

OMI和TROPOMI的中国对流层NO_(2)污染数据的时空对比分析

基于2018年12月—2019年11月臭氧层观测仪(Ozone Monitoring Instrument,OMI)和对流层观测仪(TROPOspheric Monitoring Instrument,TROPOMI)遥感反演产品数据,统计两种数据在中国区域对流层NO_(2)柱浓度数据缺失率,分析得出两者的时空分布差异。结果表明:(1)该时间段内,两种传感器数据缺失率呈现“S”形的变化趋势,TROPOMI月数据缺失率低于OMI,TROPOMI年平均数据缺失率为3.98%,OMI年平均数据缺失率为36.22%,造成该结果的原因可能是不同仪器的分辨率不同。(2)在中国区域内,两种数据存在一定的相关性,相关系数为0.844,但TROPOMI获得的对流层NO_(2)年平均柱浓度值大于OMI;从季节差异上来看,TROPOMI获得的结果同样相对OMI的结果高出57.5%,造成OMI结果偏低的原因可能是OMI传感器在有云(非晴空)情况下用其他卫星观测进行校正,使得结果平均降低15%,但不会影响季节变化趋势。(3)季节相关性方面,秋、冬两季相关性较好,春、夏两季相对较差,是由于春、夏季节NO_(2)柱浓度易受其他气体污染物的影响,且两种传感器在反演方法上有所不同,会造成一定的系统误差。(4)在重污染情况下,TROPOMI传感器获得的地域范围相比于OMI大1.54%,只有在冬季污染最为严重的情况下,TROPOMI获得的污染区域相比于OMI小0.86%。(5)在时空差异上,东部地区两者差异明显,TROPOMI获得的月平均结果相比于OMI的结果大10.21%,西部差异不大,中国不同城市群之间的结果也存在差异。

基于EMI观测的珠三角地区对流层NO_(2)柱浓度时空变化特征分析

珠三角城市群作为我国最具发展活力的都市经济圈之一,近年来经济发展势头迅猛,但与此同时,珠三角地区大气污染问题也引起了广泛关注。在众多大气污染监测手段中,卫星遥感方法具有观测范围广、观测种类多、可长期连续观测、成本低等优点。EMI(Environmental trace gases monitoring instrument)是我国首台星载大气监测光谱仪,于2018年5月9日搭载于高分五号(GF-5)卫星发射运行,已广泛应用于中国和全球众多区域的大气污染物空间分布与时间变化监测,对于我国卫星高光谱遥感反演算法的研发和大气污染防治具有重要意义。本文基于EMI遥感数据和中国科大的卫星遥感产品,分析了珠三角地区2019年1–8月期间对流层NO_(2)柱浓度时空变化特征。结果表明:(1)在2019年1–8月期间,珠三角地区对流层NO_(2)柱浓度整体呈现"内凹型"特征,表现为1–6月呈下降趋势,7–8月呈上升趋势;(2)珠三角地区的主要NO_(2)污染重心集中在佛山市中部,以及珠江入海口沿海海岸,在1–8月期间,NO_(2)污染源重心不断由佛山市中部向深圳及香港特区方向移动;(3)珠三角地区对流层NO_(2)柱浓度分布与城市的经济状况、产业结构、常住人口数量及机动车保有量具有一定的相关关系,其中,城市的整体经济状况与第二产业占比对于其对流层NO_(2)柱浓度影响较大,因此各地在大气污染防治中需注意当地经济状况的发展及产业结构的持续优化。

近10年四川省对流层NO_(2)分布及变化趋势

利用OMI传感器反演的对流层NO_(2)柱浓度产品,分析四川省2010-2019年对流层NO_(2)柱浓度空间分布特征及时间变化规律,并与2015-2019年中国环境监测总站提供的近地面NO_(2)质量浓度(ρ(NO_(2)))比较,得出以下结论:(1)对流层NO_(2)柱浓度受人为活动影响显著,四川省高值区主要分布在人口密度较大及工农业活动水平较高的成都市,最大可达16.85×1015 molecules/cm^(2)。(2)近10年四川省和成都市的对流层NO_(2)柱浓度长期变化呈下降趋势,与2011-2017年工业氮氧化物排放量的降低趋势一致。2014年开始,对流层NO_(2)柱浓度下降显著,盆地地区2014、2015年的与2013年的相比,分别下降了4.72%和17.55%。NO_(2)柱浓度冬季的最高,夏季的最低,月变化呈“V”型分布,最高值在12月,最低值在8月。NO_(2)柱浓度这种季节变化特征与NOx人为源排放、气象条件、太阳辐射等因素的季节性变化有关。(3)成都市近5年近地面ρ(NO_(2))年际变化趋势与对流层NO_(2)柱浓度变化一致,二者呈正相关关系,达极显著水平,因此可以用卫星观测对流层NO_(2)柱浓度反映近地面ρ(NO_(2))的分布及变化规律。

中巴经济走廊沿线城市大气对流层NO_(2)柱浓度时空变化研究

本文利用基于臭氧监测仪(OMI)的对流层NO_(2)柱浓度(VCD)产品,分析了喀什、伊斯兰堡、卡拉奇及拉合尔等城市2005—2019年NO_(2)柱浓度的长时间序列变化并探讨了其影响因素。研究发现,2005—2019年,NO_(2)柱浓度污染水平表现为拉合尔>伊斯兰堡>喀什>卡拉奇;拉合尔和伊斯兰堡的对流层NO_(2)柱浓度冬季污染最为严重,卡拉奇和喀什分别在夏季和秋季最为严重;中巴经济走廊沿线城市NO_(2)柱浓度相对较低,原因是经济发展缓慢,深居内陆,受海洋影响小,且常年风速较小,污染不易扩散。

基于MAX-DOAS的上海市区NO_(2)对流层柱浓度研究

二氧化氮(NO_(2))是大气中的主要污染物之一,在对流层和平流层大气化学中发挥关键作用,不仅参与对流层臭氧的催化形成,而且还有助于气溶胶的生成并导致酸雨等气候灾害,危害人体健康。人为源排放(工业,电厂、交通等排放)的NO_(2)占氮氧化物排放总量的大部分。传统的监测手段例如卫星遥感技术对对流层底部没有足够的敏感度,原位采样仪器则只能获得近地面的污染物浓度信息。近年来广泛使用的多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)不仅对近地面观测敏感,还拥有时间分辨率高,探测下限低,可以同时监测多种污染物等优点。为了实时监测上海市NO_(2)对流层柱浓度的变化特征,在上海市徐汇区搭设了地基MAX-DOAS仪器,进行了长期的持续观测。分析2019年6月至9月的MAX-DOAS观测数据,发现NO_(2)VCDs(垂直柱浓度)受交通排放影响显著,一般上午9:00左右达到峰值(1.56×10^(16)molec·cm^(-2)),随光照增强浓度降低明显,午后达到最低值(1.21×10^(16)molec·cm^(-2)),傍晚交通排放增强16:00以后浓度再次抬升。工作日早高峰期间的NO_(2)VCDs明显高于周末(高出约11.8%),而周末傍晚NO_(2)VCDs较工作日傍晚大幅上升。将MAX-DOAS观测结果与TORPOMI卫星观测数据对比发现,两个数据具有良好的一致性,相关性系数r为0.87。采用HYSPLIT后向轨迹模型对观测期间500 m高空气团输运后向轨迹进行聚类分析,发现上海市NO_(2)污染受沿海区域污染气团输送影响较大。研究表明,地基MAX-DOAS系统作为一种实时、快速、连续的大气监测手段,可以广泛应用于城市区域污染监测应用中。上海市对流层NO_(2)的观测研究为上海市大气污染防治提供了一定的数据支持。

乌鲁木齐市大气污染物NO_(2)输送路径及潜在源分析

为深化对乌鲁木齐市大气污染物NO_(2)的传输路径和潜在来源的研究,文章利用2017—2022年OMI遥感监测对流层NO_(2)垂直柱浓度(VCD)数据分析了乌鲁木齐市NO_(2)浓度的大气污染特征,运用后向轨迹模型、潜在源区贡献分析法和浓度权重轨迹分析法,揭示了不同季节NO_(2)潜在源区及其对研究区NO_(2)VCD的贡献变化趋势。结果表明:五年来,乌鲁木齐市NO_(2)VCD波动下降,各区NO_(2)VCD在2020年春夏季变幅最大,降幅介于18.45%~35.25%之间;空间上高污染区范围持续缩小至人口基数较大的中心城区;乌鲁木齐市大气NO_(2)污染的气团轨迹受山盆体系的地形影响较大,春、秋、冬三季来自哈萨克斯坦境内的长距离气流频率持续提高(2022年占比分别为25.74%、21.11%、41.83%);影响NO_(2)污染的潜在源区呈现显著季节变化特征,秋冬季源区分布广、贡献度高,而春夏季源区分布狭窄、贡献度低。潜在源区主要为本地源和西部源区,本地源区作为重度污染源区出现在秋冬季,对NO_(2)污染的贡献逐渐增强,源区范围逐渐收缩至乌鲁木齐市沙依巴克区和达坂城区;西部源区主要为中度污染区,近年来向西扩展至伊犁哈萨克自治州西南部、阿克苏地区以及巴音郭楞蒙古自治州等区域。

基于OMI的陕甘宁地区NO_(2)时空分布及影响因素分析

为获取NO_(2)时空分布特征并探究NO_(2)污染状况,利用臭氧观测仪(OMI)反演的对流层NO_(2)柱浓度数据,并结合气象、能源及交通排放等统计数据,通过地理空间分析、线性拟合、相关性分析等手段,分析了2005―2019年陕甘宁地区NO_(2)柱浓度的时间变化趋势、空间分布特征及其影响因素。结果表明:近15年NO_(2)柱浓度总体呈先上升后下降的趋势;季节上呈现为冬季>秋季>春季>夏季,其中夏季变化平稳,冬季波动剧烈。从空间分布来看,NO_(2)柱浓度较高区域分布在省会及附近区域,以西安城市群集聚现象最为明显。进一步影响因素分析表明,地形与风向对NO_(2)空间分布有一定的综合影响力;气温、降雨量与NO_(2)柱浓度均呈现出明显的负相关,说明高温、降雨对NO_(2)浓度具有削减作用;煤炭消耗量、工业产值、机动车保有量均与NO_(2)柱浓度呈正相关,说明化石能源燃烧、机动车尾气排放是该地区NO_(2)的重要来源;而2012年后的NO_(2)柱浓度持续下降,主要与国家及地方相关政策的强力实施有关。

中国能源金三角NO_(2)时空格局及其驱动因子

利用臭氧监测仪(OMI)提供的大气污染监测数据,结合产业结构、汽车保有量、国家政策措施等,通过城乡NO_(2)浓度差异的排放源分析方法提取能源金三角(EGT)地区2005~2019年对流层NO_(2)垂直柱浓度时空变化特征并探讨影响区域大气NO_(2)浓度驱动因素.结果表明,EGT煤炭化工源NO_(2)浓度与第二产业产值增速的相关系数为0.71(P<0.05),说明本文方法所提取的长时序煤炭化工源NO_(2)浓度能有效地指示产业结构调整和政策措施变化.NO_(2)浓度从2005~2011年的90.56molc/m^(2)增加至2012~2015年的720.77molc/m^(2),再下降至2016~2019年的247.36molc/m^(2),反映EGT经济发展模式经历了从小规模、中污染的点模式逐步发展成大范围、重污染的粗放模式,再到大范围、低污染的精工模式.与京津冀、华中、长三角等地区相比,EGT交通和工业排放对城市源NO_(2)污染贡献的变化特征进一步反映城镇化水平的发展和产业结构的优化.与OMI相比,高分辨率对流层观测仪(TROPOMI)能在短时序上提供丰富的影像细节信息,且随着观测时长的增加,有望增强长时序大气NO_(2)污染的精准监测.

CNN-SVR用于MAX-DOAS预测对流层NO_(2)廓线

提出一种基于卷积神经网络(CNN)和支持向量回归机(SVR)的多轴差分光学吸收光谱(MAX-DOAS)对流层NO_(2)垂直分布预测方法。将2019年南京站点采集的原始MAX-DOAS数据通过QDOAS软件拟合获取O_(4)和NO_(2)差分斜柱浓度,结合基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法——PriAM算法反演了对流层NO_(2)廓线,并将其作为预测模型的输出。此外,通过平均影响值方法进行预测模型输入变量的选择,确定了MAX-DOAS数据、温度、气溶胶光学厚度和低云覆盖率为模型的最佳输入变量。通过实验优化网络结构和参数,最终建立预测模型在测试集与PriAM的平均百分比误差仅为9.14%,与单独建立的CNN、SVR、反向传播模型相比,平均百分比误差分别降低了8.22%、6.00%、32.28%。因此,CNN-SVR能够利用MAX-DOAS数据对对流层NO_(2)廓线进行有效预测。

基于OMI的亚洲地区对流层NO_(2)高分辨率反演产品POMINO v2.1及其与其他产品的定量对比

对流层二氧化氮(NO_(2))是一种重要的痕量污染气体。现有基于OMI卫星探测器、覆盖亚洲地区的NO_(2)公开产品QA4ECV、OMNO2和POMINO受到广泛使用,然而对于这3个产品的差异的定量认识仍然不足。我们将前期开发的POMINO产品进行了改进和优化,更新至v2.1并将反演区域扩大至覆盖东亚、东南亚和南亚大部分地区,随后定量分析了QA4ECV、OMNO2 v4和POMINO v2.1对流层NO_(2)垂直柱浓度在2015年—2020年在不同采样条件下的异同。结果显示,POMINO版本的更新对自身NO_(2)柱浓度反演结果的整体影响较小(<10%)。当3个产品均基于POMINO v2.1进行一致采样时,产品之间在整个亚洲区域的平均差异约为10%,在京津冀等污染地区的差异最高可达40%。3个产品均显示,京津冀地区NO_(2)柱浓度在五年间下降了约30%,而长三角地区的变化趋势较小。当3个产品进行分别采样时,POMINO v2.1的有效数据量比其他两个产品增加了11%—44%,特别是更好地保留了重污染情形下的NO_(2)数据,从而降低了采样引起的对NO_(2)污染水平的系统性低估。本研究对于NO_(2)卫星产品差异的定量分析有助于认识氮氧化物污染状况以及排放和影响评估。