Ag改性层状硅酸铜催化剂的草酸二甲酯加氢合成乙醇酸甲酯性能研究

本研究采用溶胶-凝胶法制备了一系列CuAg/SiO_(2)催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢合成MG,使用XRD、N_(2)吸附-脱附、FT-IR、TEM、SEM、H_(2)-TPR、XPS等方法对其结构进行表征,重点考察了Ag含量对催化剂结构及性能的影响。当Ag负载量为5%时,5Ag-Cu/SiO_(2)催化剂活性最高,DMO的转化率和MG的选择性分别可达83.7%和72.2%。表征结果表明,适量Ag的引入可有效提高活性组分Cu的分散度,增加催化剂表面Cu^(+)的含量,从而提高催化剂活性。此外,Ag与Cu之间的电子转移可以有效稳定Cu^(+),进而提高催化剂的稳定性。

铜硅催化剂中层状硅酸铜的形成过程

采用一种在催化剂制备过程中取样的方法,研究了Cu/SiO_2催化剂中层状硅酸铜的形成过程。通过对样品进行N_2-吸附、FTIR、XRD和TEM表征,发现层状硅酸铜主要形成于催化剂制备的蒸氨阶段,而在老化阶段则主要发生了铜氨离子与硅溶胶表面羟基之间的离子交换反应。

铜型抗菌层状硅酸盐的合成研究

采用液相离子交换法,将抗菌铜离子与钠基蒙脱石合成抗菌层状硅酸盐材料。研究了溶液浓度、pH值及反应时间等对合成抗菌材料中铜离子含量的影响。通过正交试验确定合成铜型抗菌层状硅酸盐的较佳反应条件为:CuCl2溶液的浓度0 1mol·L-1,在自然pH值下反应约1h。实验还测定抗菌层状硅酸盐的抗菌性能:铜型抗菌层状硅酸盐抗大肠杆菌、金黄色葡萄球菌等细菌性能良好,但抗霉菌性能一般。

载铜层状蒙脱石硅酸盐制剂对肉鸭生产性能的影响

本试验目的是探索在日粮中添加不同载铜层状蒙脱石硅酸盐制剂对肉鸭生产性能的影响。试验选用10日龄肉鸭210只,随机接受七种处理饲粮,试验期36d。试验结果表明,在广西本地玉米和圆筒仓壁结块玉米组成的日粮添加载铜层状蒙脱石硅酸盐2#制剂和3#制剂均可有效改善肉鸭的生长性能(P<0.05)。因此,生产上若用以上两种玉米构成日粮时,在其中适当添加载铜层状蒙脱石硅酸盐制剂应是有效的。

层状Cu/SiO_(2)催化剂的制备及其草酸二甲酯加氢性能研究

以层状硅酸铜为前驱体制备了不同焙烧温度下的层状Cu/SiO_(2)催化剂。利用N2吸脱附、XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS等手段对催化剂的结构性质进行表征。结果表明,500℃下焙烧得到的催化剂比表面积大、Cu物种分散度最高、Cu颗粒尺寸均一,前驱体中层状硅酸铜的质量分数最高,还原后Cu^(+)相对含量最高。将该催化剂应用于草酸二甲酯(DMO)选择性加氢制乙醇酸甲酯(MG),在2 MPa、200℃、H_(2)/DMO物质的量的比为100的反应条件下DMO的转化率为98.5%,MG的选择性为52.1%,并且层状Cu/SiO_(2)催化剂表现出良好的稳定性。

蒸氨法制备铜硅催化剂的二甲醚水蒸气重整制氢性能

采用蒸氨法制备出不同Cu负载量的xCu/SiO_2-AE催化剂,并将其用于二甲醚水蒸气重整制氢反应。当Cu负载量为30%(w)时,30Cu/SiO_2-AE催化剂表现出最佳的催化性能。结果显示,该方法制备的催化剂表面具有高度分散的CuO和层状硅酸铜物相,经还原后分别形成Cu^0和Cu^+物种。与常规浸渍法制备的30Cu/SiO_2-IM催化剂相比,蒸氨法制备的30Cu/SiO_2-AE催化剂具有优异的催化稳定性和活性,这与其独特的层状结构和表面Cu^0与Cu^+之间的协同作用相关。

氨铜比对蒸氨法Cu/SiO_2催化剂活性组分演变及二氧化碳加氢性能的影响

铜催化剂表面铜活性物种的性质与分散度是影响CO_2加氢性能的关键因素。以硅溶胶为载体、铜氨络合物为铜源采用蒸氨法制备了Cu/SiO_2催化剂考察了氨铜比对Cu/SiO_2催化剂表面铜活性物种的形成和CO_2加氢制甲醇反应性能的影响。通过N_2-physisorption、TEM、XRD、IR和BET等技术对催化剂的结构和性质进行了表征。结果显示,铜氨溶液中适当的氨浓度,有利于铜氨配体的形成和蒸氨过程中铜活性组分的均匀分布,有利于层状硅酸铜和氧化铜双活性组分的形成。在反应温度523 K,反应压力2.5 MPa,进气比V(CO_2):V(H_2):V(N_2)=10:30:4,反应空速1800 mL_(STP)/(g·h)的条件下,氨铜比为4的Cu/SiO_2-N4催化剂获得较优CO_2加氢催化性能,CO_2的转化率31%,CH_3OH的选择性54.8%,CH_3OH的收率17%。

溶胶-凝胶法制备Cu/SiO_2催化剂的表征与性能

以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法制备了草酸二乙酯(DEO)加氢催化剂Cu/SiO_2,考察了氨水的pH对催化剂比表面积、物相组成、活性组分分散性和铜元素价态等的影响;用BET,FTIR,XRD,XPS,TPR,SEM,TEM等技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,pH较大时有利于催化剂中层状硅酸铜的形成,主要以无定形或微晶态形式存在;氨水pH为11.0的催化剂的比表面积可达458m^2/g,铜组分易从催化剂体相向表面迁移,层状硅酸铜在表面的分散性很好,易被还原成低价铜。对该催化剂在DEO加氢合成乙二醇反应中的催化性能进行了评价,在温度220℃、压力2.0 MPa、H_2的气态空速6250h^(-1)、DEO的液态空速0.55h^(-1)、n(H_2):n(DEO)=70的条件下,DEO的转化率可达96.0%,乙二醇的选择性为88.0%。

高活性Cu/SiO2催化剂上甘油氢解制1,2-丙二醇

采用蒸氨法制备了不同Cu负载量的Cu/Si O2催化剂,并在连续固定床上催化甘油氢解。通过氮气物理吸附、X射线衍射、透射电镜、氧化亚氮-氢气滴定等手段对催化剂进行了表征。结果表明制备过程中形成的层状硅酸铜使催化剂具有大比表面积、较高的铜分散度以及较强的金属载体相互作用,因而在甘油氢解反应中表现出较好的时空收率和稳定性。此外,研究发现水对催化剂稳定性具有负面作用,而低转化率的情况下催化剂表面冗余的甘油可能是导致催化活性降低的一个重要因素。

MgO改性Cu-MgO/SiO_(2)催化乙酸加氢制乙醇的研究

利用蒸氨法添加MgO制备Cu-MgO/SiO_(2)催化剂,并在固定床上评价Cu/SiO_(2)催化剂对乙酸加氢制乙醇的影响。在T=320℃、p=2 MPa、LHSV=0.6 h^(-1)、氢酸比为5的工艺条件下,利用Cu-MgO/SiO_(2)催化剂进行乙酸加氢反应获得较好的催化活性。通过BET、H_(2)-TPR、FT-IR手段对其进行表征,结果表明,助剂MgO可以提高催化剂的层状硅酸铜含量、增大比表面积、促进铜物种的分散性及增强铜物种与载体之间的相互作用。

草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂性能研究

采用均匀沉淀沉积法制备了Cu/SiO2催化剂。研究了载体类型、沉淀剂种类、氨水用量及助剂对催化剂性能的影响,实验结果显示,这四个制备因素对催化剂结构和活性有较大影响。使用碱性硅溶胶,有利于形成更多层状硅酸铜,低温活性更好;用氨水作为沉淀剂,添加适当的量,有利于铜均匀负载在硅溶胶载体上;助剂X的加入,有效改善了催化剂的性能,提高了催化剂稳定性。在反应温度195℃、压力2 MPa、n(H2)∶n(DMO)=70和空速1.0 h-1条件下,对催化剂进行200 h的测试,结果表明,草酸二甲酯的转化率保持大于99%,乙二醇选择性保持在96.1%左右,稳定性良好。