半封闭一步热解法制备层状类石墨相C3N4及其性能表征

在半封闭系统中一步热解三聚氰胺,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、化学元素分析(EA)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)分析热解产物的结构和形貌,并用热重分析(TG)和荧光分析(PL)研究了产物的热稳定性和荧光性质。XRD分析表明随着热解温度的提高,产物由Melem逐步转变为石墨相结构;FTIR和XPS分析结果表明,产物主要由含有大量sp2C—N双键和sp3C—N单键的碳氮结构组成;TEM照片显示产物具有多层结构。研究结果显示,当热解温度达到650℃时,可以获得碳氮量比为0.738的类石墨相结构C3N4。所制备的C3N4起始热分解温度达到700℃,在460 nm具有较大半峰宽的荧光吸收峰。该文研究为大规模制备类石墨相C3N4提供了一种新方法。

带状石墨相C_3N_4化合物的合成与表征

通过高温分解三聚氰胺制备富氮的g-C_3N_4微米级带状化合物,并对其纳米带的形貌和结构通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、化学元素分析(CEA)和X射线光电子能谱(XPS)进行表征.结果表明:制备的带状结构规则均一,带宽约为3～6μm,带长为数百微米或几毫米;样品的石墨相为C_3N_4结构.

染料敏化太阳能电池介孔石墨相C_3N_4对电极的制备及电催化性能研究

以氰胺为原料,通过硬模板法制备了介孔石墨相C_3N_4(mg-C_3N_4)。用mg-C_3N_4代替Pt制备染料敏化太阳能电池对电极,并对其电催化性能进行了研究。N2吸附数据表明所制备的mg-C_3N_4具有较高的比表面积(87.4m2/g)和较大孔体积(0.45cm3/g)。电化学阻抗谱分析表明所制备的mg-C_3N_4电极的电荷跃迁电阻为42.5Ω·cm2,证明mg-C_3N_4电极对I3-还原反应具有较高的电催化活性。以mg-C_3N_4电极作为对电极组装染料敏化太阳能电池,在100mW/cm2光照下(AM 1.5),电池的光电转换效率达到3.72%,比无孔石墨相C_3N_4对电极所组装染料敏化太阳能电池的光电转换效率提高了103%。

g-C_(3)N_(4)/CB/Au NPs修饰玻碳电极的制备及其对硫酸联氨的电化学测定

将炭黑(CB)纳米粒子与类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))混合,然后将金纳米粒子(Au NPs)掺杂其中,形成一种新型g-C_(3)N_(4)/CB/AuNPs复合纳米材料,用于修饰玻碳电极.通过扫描电子显微镜(SEM)对复合材料的形貌进行了表征.实验结果表明:g-C_(3)N_(4)/CB/AuNPs对硫酸联氨(N2H4·H_(2)SO_(4))的电化学氧化呈现极好的电催化性能.硫酸联氨的氧化电流与其物质的量浓度在2.5×10^(-5)~1.5×10^(-3)mol·L^(-1)线性范围内呈良好的线性关系,检测限为1.6μmol·L^(-1)(信噪比S/N=3).

真空加热和电子束辐照改性处理g-C_3N_4光催化剂

将真空加热与电子束辐照两种改性后处理过程引入非金属光催化剂类石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-C_3N_4)的性能改善中.这两种后处理方法都能有效地改善g-C_3N_4的光催化特性,不过电子束辐照方法更具有破坏性,会在一定程度上改变g-C_3N_4光催化剂本身的化学键和能带结构.根据后处理的实施参数,真空热处理(6.7±0.7 Pa,4 d,200?C)可以将原始的g-C_3N_4可见光光催化性能提高2.5倍,而电子束辐照(800 kGy,1.8 MeV,8 mA·s^(-1))可以提高至4.5倍.光催化循环实验显示了改性后光催化剂的循环稳定性,也保证了这两种后处理方式的进一步实施.

类石墨相氮化碳的制备及光催化还原CO2性能

分别以尿素、三聚氰胺为前驱体,采用缩聚法制备了不同形貌及性能的类石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis、FTIR、BET和荧光光谱对g-C_3N_4进行表征,考察了不同前驱体对催化剂形貌及在甲醇溶液中光催化还原CO_2效率的影响。结果表明:以尿素为前驱体制备的u-g-C_3N_4呈片状结构,光催化还原CO_2制备甲酸甲酯的效率较高,为512.8μmol/(gcat·h);以三聚氰胺为前驱体制备的m-g-C_3N_4呈块状结构,光催化效率为257.3μmol/(gcat·h)。

ZnO/g-C_3N_4复合型光催化剂的制备及其光催化性能

以三聚氰胺(C_3H_6N_6)为前驱体,采用热解法合成类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),再将其与乙酸锌[Zn(CH3COO)2·2H2O]以不同质量比复合煅烧法合成光催化剂Zn O/g-C_3N_4,并用SEM、XRD和DRS等对其进行了表征分析.以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,考察了Zn O/g-C_3N_4光催化剂的可见光催化性能;探究了添加不同活性物种捕获剂后对可见光催化性能的影响,进而推测了MB的降解机理.结果表明,与单纯的Zn O和g-C_3N_4相比,Zn O/g-C_3N_4复合型光催化剂的光催化性能有所提高,其中Zn O的含量为0.05wt%时光催化性能最佳,降解率能达到80%;羟基自由基(·OH)、光生空穴(h+)和超氧自由基(·O-2)是使MB有效降解的活性物种.

类石墨相C_3N_4可见光催化还原Cr(Ⅵ)废水的研究

采用一步煅烧法制备了具有良好可见光催化活性的类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)催化剂,并通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜和傅里叶红外光谱对g-C_3N_4催化剂的晶体结构、表面形貌和分子结构等特性进行了表征。结果表明,该g-C_3N_4催化剂具有类石墨相晶型、良好的分散性和吸附性能,结合可见光可用于催化还原Cr(Ⅵ)废水。在Cr(Ⅵ)废水的体积为50 m L、空穴消耗剂(甲酸)的浓度为0.78 mol/L、g-C_3N_4催化剂的质量为80 mg、Cr(Ⅵ)废水的初始浓度(以K_2Cr_2O_7计)为50 mg/L条件下,35 min内对Cr(Ⅵ)的可见光催化还原效率达96.85%,并分析了g-C_3N_4催化剂对Cr(Ⅵ)的光催化还原机理。

石墨相氮化碳及其改性对有机污染物的光催化降解

光催化技术可以通过半导体材料光催化剂对太阳能进行有效吸收,且在较为温和的条件下可以发生光催化氧化还原反应,促进环境有机污染的降解。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种新型非金属半导体光催化剂,因自身独特的类石墨层状结构而具有良好的光催化性能,使其成为近年来光催化领域的研究热点之一。文章分析了g-C_3N_4的结构、性质和光催化机理,阐述了进一步提高其光催化活性的改性方法,并介绍了其在有机污染物光催化降解与环境修复领域的应用前景。

可磁分离Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料的制备及其性能

为了利用Fe_3O_4的磁响应性及石墨相C_3N_4(g-C_3N_4)优良的光催化活性,首先采用高温热聚合法,以尿素为前驱体制备g-C_3N_4,然后采用水热法合成了可磁分离Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料。利用TEM、XRD、TGA、BET和振动样品磁强计(VSM)等多种测试手段表征分析Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料的形貌、晶型结构、比表面积、成分、饱和磁化强度等。通过模拟太阳光下Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料光催化吸附降解亚甲基蓝(MB)的实验,评价了Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料的吸附性能及光催化性能。结果表明,可磁分离Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料具有较大的比表面积,约为71.89m2/g;且具有较好的磁性,饱和磁化强度为18.79emu/g,可实现复合材料的分离回收;光照240min时,Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料对MB的去除率为56.54%。所制备的Fe_3O_4/g-C_3N_4复合材料具有优良的吸附性能、光催化活性和磁性,并可通过外加磁场进行分离与回收。