H2在二维共价有机骨架上吸附的蒙特卡罗模拟研究

使用巨正则蒙特卡罗方法预测H2分子在六种具有不同结构和组分的二维共价有机骨架材料(2D COFs)中的物理吸附行为.研究结果表明:(1)在所研究的温度和压力范围内,ILCOF-1表现出最优异的氢存储性能,是目前2D COFs中储氢量最高的材料之一;其它5种COFs的储氢量低于其它2D COFs中储氢量较高的COF-5,-8,-10和TP-COF,而与COF-1,-6和Pc-PBBA COF相差不多.(2)与3D COFs相比,本文所研究的所有COFs的储氢量均低于目前储氢量最高的COF-105和COF-108;除ILCOF-1外,其它5种COFs材料均低于COF-102和COF-103.根据模拟计算的结果,分析了表面积、孔直径和等量吸附热等因素对COFs储氢性能的影响.对COFs储氢能力的强化提出了一些建设性意见.

碳纳米管储氢性能的计算机模拟

采用巨正则蒙特卡罗(GCMC GrandCanonicalMonteCarlo)方法[11],系统地研究了锯齿(Zigzag)型单壁碳纳米管(SWNT SingleWalledCarbonNanotubes)的储氢性能,得到了管径和管长与储氢能力的关系曲线,给出了氢在碳纳米管中的分布,并对碳纳米管储氢能力的表征提出了建设性意见.

碳纳米管阵列储氢的物理吸附特性

采用巨正则蒙特卡罗方法,在室温、100大气压下对以方阵和三角方式排列的碳纳米管阵列的物理吸附储氢进行计算机模拟,发现氢分子可被吸附于碳纳米管阵列的管内和管外,管外的储氢密度普遍高于管内,方阵阵列优于三角阵列,并给出了相应的理论解释。

BC_3复合纳米管的储氢性能研究

采用巨正则蒙特卡罗方法(GCMC)研究了BC_3复合纳米管的物理吸附储氢性能,获得了该纳米管在不同温度和压强下的吸附等温线,及其在不同条件下的物理储氢吸附量,并和相应的碳纳米管进行了对比研究.结果表明,BC_3纳米管在所有条件下的储氢性能均优于相应的碳纳米管,因而它是一种比碳纳米管更强的氢存储介质,并从纳米管和H_2分子以及H_2分子和H_2分子之间的平均总相互作用能的分布情况等因素出发解释了这两种纳米管有不同储氢行为的原因.

氢在碳纳米管中的存储与分布

采用巨正则蒙特卡罗方法对碳纳米管的储氢过程做了模拟 ,通过对锯齿管中大量氢气分子的研究 ,得到了氢在纳米管中的轴向和径向分布 ,并做了初步分析。

空气中微量1,1,1,2-四氟乙烷吸附分离的分子模拟

利用实验和巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)方法研究了N2/HFC-134a(1,1,1,2-四氟乙烷)二元混合物在活性碳纤维(ACF)内的吸附分离.重点讨论了孔径、压强及温度对HFC-134a吸附选择性的影响,为不同条件下吸附空气中的微量HFC-134a提供了理论参考.结果表明:较小孔径、低压以及低温条件有利于HFC-134a的吸附分离.在常温下,HFC-134a在带有孔径分布的活性碳纤维材料内的吸附选择性可以达到62,表明我们所制备的活性碳纤维材料可以较好地分离空气中微量的HFC-134a.特别地,在常温和0.41×105Pa下,0.75nm的碳孔对HFC-134a的吸附选择性达到了230.因此,为了有效地吸附空气中的HFC-134a,推荐使用小孔径的碳材料.

化学势和温度对储氢的影响

采用巨正则蒙特卡罗方法对碳钠米管的储氢过程做了模拟,分别讨论了化学势和温度对储氢的影响。

MCM-41中混合势模型及简单流体吸附的巨正则 Monte Carlo模拟

提出了一个混合势模型,利用巨正则系综蒙特卡罗方法分别研究了氮气、甲烷及乙烷在MCM-41中的吸附等温线。该混合势模型采用我们最近提出的完全解析的势模型描述孔壁中氧原子对MCM-41中流体分子的作用,采用Tjaljopoulos 等提出的势模型近似表征MCM-41表面硅醇基团和一些未知因素对流体分子的作用。计算结果表明,混合势模型吸收了被混合的两个势模型的优点,较单独使用一个模型计算精度具有较大改进,能更好地表征中孔分子筛MCM-41。

P/ZSM-5分子筛催化乙醇制备低碳烯烃的综合性实验

为了提高学生的综合素质和创新科研能力,设计了研究型"P/ZSM-5分子筛催化乙醇制备低碳烯烃"的计算材料学综合性实验。运用巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟方法研究了乙醇制备低碳烯烃反应中反应物乙醇和主要产物乙烯、丙烯在不同磷负载量的ZSM-5(P/Al=0,0.5,0.7)分子筛中的吸附性质。该综合性实验的开展有助于学生熟悉实验模拟流程,掌握理论分析方法。

单壁BN纳米管和碳纳米管物理吸附储氢性能的理论对比研究

采用巨正则蒙特卡罗方法(GCMC)研究了单壁氮化硼纳米管(SWBNNTs)和单壁碳纳米管(SWCNTs)的物理吸附储氢性能,主要对比研究了纳米管的管径、温度和手性对二者物理吸附储氢量的影响.研究结果表明:在低温下,SWBNNTs的物理吸附储氢性能优于相应的SWCNTs;但是随着温度的升高,二者的物理吸附储氢性能差别越来越小,在常温下,SWBNNTs不具备有比SWCNTs更强的物理吸附储氢性能,而是和相同条件下的SWCNTs相差不大,只是在高压下的物理吸附储氢量稍稍大于SWCNTs,并给出了合理的理论解释;另外,管径、温度和手性对SWBNNTs物理吸附储氢性能的影响和SWCNTs的情形一样.

甲烷在不同分子筛中吸附的理论对比研究

使用巨正则蒙特卡罗方法研究了CH_4分子在MOR和MFI分子筛中的物理吸附行为,主要对比研究了这两种分子筛对CH_4分子在不同温度和压强下的物理吸附量、等量吸附热、分子筛和CH4以及CH_4和CH_4分子之间的相互作用能等物理量.研究结果表明:在所有的温度和压力下,MOR分子筛对CH_4分子的吸附性能均优于相应的MFI分子筛,这表明它是一种比MFI吸附性能更优异的吸附剂材料.从CH_4在这两种分子筛中的等量吸附热随吸附量的变化关系,分子筛和CH_4以及CH_4和CH_4之间的相互作用能分布曲线等角度出发分析了二者有不同吸附行为的原因.

碳气凝胶储氢性能的理论研究

采用基于Metropolis蒙特卡罗和Reverse蒙特卡罗的杂化逆向蒙特卡罗方法,构建碳气凝胶的微孔结构模型,根据碳气凝胶的介孔尺寸构建介孔模型.设计不同形状、不同孔径的介孔模型,使用巨正则蒙特卡罗方法详细模拟在298 K和77 K下的储氢量.结果显示,在77 K时,所设计的碳气凝胶的储氢量几乎是室温下的4倍.在77 K,100 bar时,储氢量最高可达到11.12 wt%和45.68 g·^L-1.

燃煤飞灰碳质颗粒与水相互作用的模拟研究

本文采用分子动力学熔融—淬火法建立微孔无定形碳原子结构模型,运用GCMC(巨正则蒙特卡罗方法)研究水汽在模型中的吸附情况。构建了不同初始密度的碳质颗粒模型,分别计算了该碳质颗粒的径向分布函数,孔径分布曲线等参数,同时研究了不同初始密度的碳质颗粒对水分子的吸附等温线,考察了温度对单一初始密度碳质颗粒吸附水分子的影响。研究表明:相同原子数目的无定形碳质颗粒,其初始密度越大,则其内部出现较大孔径的概率越小;随着初始密度的增加,碳质颗粒吸附的水分子数目逐渐减少;同时,随着温度的增加,碳质颗粒吸附水分子的数目也不断减少。