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异形催化剂上乙烯催化氧化失活动力学反应工程计算
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作者 周继鹏 何文军 李涛 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第6期2416-2426,共11页
以乙烯催化氧化制环氧乙烷体系为研究对象,采用有限元算法对异形催化剂失活动力学方程与反应-传质-传热方程组同时求解,模型收敛性和计算结果准确性均很好。催化剂颗粒经过16个月反应后,主副反应活性系数均下降明显,且副反应失活速率大... 以乙烯催化氧化制环氧乙烷体系为研究对象,采用有限元算法对异形催化剂失活动力学方程与反应-传质-传热方程组同时求解,模型收敛性和计算结果准确性均很好。催化剂颗粒经过16个月反应后,主副反应活性系数均下降明显,且副反应失活速率大于主反应。随着催化剂失活,第一类失活内扩散效率因子随时间增加而上升,第二类失活内扩散效率因子随时间增加先下降然后小幅度上升。通过定量计算表明催化剂内扩散阻力的存在能“延缓”由于失活导致的表观反应速率下降。对于存在强内扩散限制的此反应体系,表观失活速率只有不存在内扩散影响的失活速率的50.8%。内扩散对失活动力学方程实验测量有很大影响,必须区分本征失活动力学和宏观失活动力学。当催化剂活性降低到一定程度,可以提高反应温度以保证反应在高速率区间进行。应用此模型能指导反应器设计和失活状态下反应器的操作参数优化。 展开更多
关键词 失活动力学 失活内扩散效率因子 非稳态过程 异形催化剂 有限元算法
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异形催化剂颗粒的性能预测与对比 被引量:2
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作者 赵庆国 廖晖 李绍芬 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期117-120,125,共5页
研究了环形、车轮形及蜂窝形等异形催化剂颗粒的有效因子、固定床传热性能及其压降。在此基础上 ,从基本的传热、传质方程出发 ,对三种异形颗粒达到相同转化率所需的床高、催化剂用量以及在固定床中的传热、总床层压降等性能进行了对比... 研究了环形、车轮形及蜂窝形等异形催化剂颗粒的有效因子、固定床传热性能及其压降。在此基础上 ,从基本的传热、传质方程出发 ,对三种异形颗粒达到相同转化率所需的床高、催化剂用量以及在固定床中的传热、总床层压降等性能进行了对比与预测。 展开更多
关键词 异形催化剂颗粒 固定床 传热性能 设计参数 预测
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异形催化剂和多通孔催化剂及其工业研究
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作者 樊蓉蓉 徐佩若 朱炳辰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第12期952-954,共3页
关键词 异形催化剂 多通孔催化剂 催化剂工程
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基于CFD-DEM的异形催化剂径向床反应器数值模拟 被引量:5
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作者 何媛媛 张亚新 《化学反应工程与工艺》 CAS 北大核心 2019年第3期200-208,共9页
为研究催化剂颗粒形状对床层流场均匀度的影响,应用计算流体力学-离散元耦合方法(CFD-DEM)对异形催化剂颗粒随机堆积径向床反应器内的流场进行数值模拟,分别建立柱形、小孔环柱形、大孔环柱形、3孔柱形以及5孔柱形颗粒床层模型,分析反... 为研究催化剂颗粒形状对床层流场均匀度的影响,应用计算流体力学-离散元耦合方法(CFD-DEM)对异形催化剂颗粒随机堆积径向床反应器内的流场进行数值模拟,分别建立柱形、小孔环柱形、大孔环柱形、3孔柱形以及5孔柱形颗粒床层模型,分析反应器床层孔隙率、速度场和压力场的变化。结果表明,不同形状颗粒床层的流场均匀度从高到低的顺序为柱形、3孔柱形、5孔柱形、大孔环柱形和小孔环柱形,柱形颗粒床层主流道径向压差最高,床层孔隙率最低,床层径向速度及压降沿轴向变化最小,流体分布最均匀。 展开更多
关键词 计算流体力学-离散元法 异形催化剂 径向流 流场均匀度
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异形催化剂床层中Sabatier反应的微-介尺度模拟 被引量:2
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作者 沈文豪 张亚新 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3692-3700,共9页
采用离散元方法 (DEM)建立随机堆积球形、柱形催化剂床层,计算流体力学(CFD)方法模拟Sabatier反应床层介尺度和催化剂微尺度的温度和物质浓度分布,并探讨了催化剂形状、壁温和入口条件对反应特征的影响。结果表明:床层中会出现球形热点... 采用离散元方法 (DEM)建立随机堆积球形、柱形催化剂床层,计算流体力学(CFD)方法模拟Sabatier反应床层介尺度和催化剂微尺度的温度和物质浓度分布,并探讨了催化剂形状、壁温和入口条件对反应特征的影响。结果表明:床层中会出现球形热点区,并随反应进行向出口移动,催化剂外层反应物浓度比内层高且呈环状分布。柱形催化剂单颗粒中心CO2转化率较球形高,但棱角和床层壁面会出现低转化率区,床层流体会出现回流、滞留和沟流现象,最终导致CO2转化率为球形>柱形(径高比=1.3)>柱形(径高比=1)。球形催化剂床层中,时间t=200s时,CO2转化率达到峰值26%,若此时将壁温降低50K,时间t=500s时,较降温前CO2转化率增大2%、热点温度降低10K;增加惰性球层、减小入口流速和温度,能提高催化剂内CO2转化率。 展开更多
关键词 固定床 Sabatier反应 异形催化剂 离散元方法 计算机模拟 多尺度
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采用异形催化剂的两段法CPO制合成气工艺研究 被引量:2
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作者 杨志强 余长春 +1 位作者 李然家 沈师孔 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期9-13,共5页
介绍了采用异形催化剂的固定床两段法催化部分氧化制合成气的新工艺 ,对异形La -Mn钙钛矿催化剂上发生的甲烷催化燃烧反应进行了考察 ,研究了温度、压力及空速等工艺条件对两段法造气工艺的影响 ,结合异形La助Ni基催化剂进行了两段法联... 介绍了采用异形催化剂的固定床两段法催化部分氧化制合成气的新工艺 ,对异形La -Mn钙钛矿催化剂上发生的甲烷催化燃烧反应进行了考察 ,研究了温度、压力及空速等工艺条件对两段法造气工艺的影响 ,结合异形La助Ni基催化剂进行了两段法联合制合成气工艺条件的研究 ,并考察了床层压降、催化剂机械强度等异形催化剂的物性。结果表明 ,采用异形催化剂在催化剂活性、操作安全性和提高能效等方面更适合于两段法制合成气工艺的放大研究。异形催化剂具有良好的机械性能 ,可有效的降低床层压降并使床层具有更加稳定均匀的热波分布。 展开更多
关键词 甲烷 合成气 部分氧化 异形催化剂
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异形甲烷蒸汽转化催化剂传质传热耦合数学模型 被引量:2
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作者 程实 冯孝庭 +1 位作者 夏代宽 梁斌 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期14-18,共5页
针对甲烷蒸汽转化催化剂异形化过程中理论研究困难、性能数据主要依靠实测的问题,建立了适用于异形甲烷蒸汽转化催化剂的传质-传热耦合三维数学模型,用有限元法求解,求解方法简单、快速、精确。应用本模型计算了七孔球形转化催化剂的效... 针对甲烷蒸汽转化催化剂异形化过程中理论研究困难、性能数据主要依靠实测的问题,建立了适用于异形甲烷蒸汽转化催化剂的传质-传热耦合三维数学模型,用有限元法求解,求解方法简单、快速、精确。应用本模型计算了七孔球形转化催化剂的效率因子,获得了催化剂粒内的浓度、温度、反应速率、温度梯度分布。效率因子模型值与实验值较为吻合,平均相对误差8 22%。模拟结果表明:七孔球形催化剂效率因子在0 2~0 4之间,粒内存在10~16℃的温差,不能视为等温;催化剂粒内浓度、温度变化剧烈,有效反应区仅存在于靠近催化剂外表面的较小范围内,粒内存在较大的死区。 展开更多
关键词 异形催化剂 甲烷蒸汽转化 效率因子 数学模型 有限元
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异形多通孔催化剂工程研究(Ⅰ)12孔及24孔颗粒当量直径测定 被引量:3
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作者 樊蓉蓉 甘霖 +1 位作者 朱炳辰 徐懋生 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第2期170-172,共3页
Irregular shape catalysts with through-holes are new type catalysts developed recently. They are helpful to modify heat transfer character and to decrease the pressure drop of the fixed bed. This paper studied the inf... Irregular shape catalysts with through-holes are new type catalysts developed recently. They are helpful to modify heat transfer character and to decrease the pressure drop of the fixed bed. This paper studied the influence of irregular shape catalysts with through-holes on the pressure drop of the fixed bed and determined the equivalent diameter of irregular shape catalysts with through-holes. The equivalent diameter can be obtained by determining the pressure drop of the fixed bed packed with a certain catalyst. Equipment used to determine the equivalent diameters of catalysts is established. The equivalent diameters of three irregular shape catalysts were determined by Ergun equation. 展开更多
关键词 异形多通孔催化剂 当量直径 压力降 测定
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异形多通孔催化剂工程研究II.12孔及24孔α-Al_2O_3颗粒曲折因子测定 被引量:1
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作者 樊蓉蓉 李涛 +1 位作者 朱炳辰 朱继承 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2002年第1期1-4,共4页
采用色谱法 ,在单颗粒线反应器中对两种异形多通孔催化剂的曲折因子进行了测定。通过计算机数据采集、处理系统处理实验数据 ,得到两种催化剂的曲折因子分别为 :1 2孔环柱形颗粒δ=2 .5 5 ,2 4孔环柱形颗粒 δ=2 .
关键词 异形多通孔催化剂 单颗粒线反应器 有效扩散系数 曲折因子 12孔 24孔 α-三氧化二铝颗粒
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异形多通孔催化剂的工程研究——IV.异形多通孔颗粒反应-传质-传热耦合过程数学模型 被引量:1
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作者 樊蓉蓉 甘霖 朱炳辰 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2003年第1期1-5,共5页
以乙烯氧化合成环氧乙烷多重反应体系为背景,根据YS-5环柱形银催化剂本征动力学,对12孔及24孔异形多通孔颗粒建立反应-传质-传热数学模型,通过正交配置法求解了颗粒内部的浓度及温度分布。结果表明,12孔及24孔多通孔颗粒的应用有助于提... 以乙烯氧化合成环氧乙烷多重反应体系为背景,根据YS-5环柱形银催化剂本征动力学,对12孔及24孔异形多通孔颗粒建立反应-传质-传热数学模型,通过正交配置法求解了颗粒内部的浓度及温度分布。结果表明,12孔及24孔多通孔颗粒的应用有助于提高反应选择性和转化率,降低粒内温升。同时由模拟计算的数据得到12孔及24孔多通孔颗粒的L-H型主副反应宏观动力学方程。 展开更多
关键词 异形多通孔颗粒 反应-传质-传热耦合过程 数学模型 异形多通孔催化剂 环氧乙烷 正交配置法 多重反应体系
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外齿轮形颗粒催化剂上乙烯催化氧化的反应工程计算 被引量:1
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作者 周继鹏 房鼎业 李涛 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第7期2808-2814,共7页
针对乙烯氧化制环氧乙烷反应体系,对外齿轮异形催化剂建立三维反应-传质-传热模型。有效扩散系数和有效热导率均为待求解浓度场和温度场的函数,使得偏微分方程组模型为强非线性。采用有限元算法求解,并对模型有效性进行验证,定量研究了... 针对乙烯氧化制环氧乙烷反应体系,对外齿轮异形催化剂建立三维反应-传质-传热模型。有效扩散系数和有效热导率均为待求解浓度场和温度场的函数,使得偏微分方程组模型为强非线性。采用有限元算法求解,并对模型有效性进行验证,定量研究了催化剂几何比外表面积和内扩散效率因子的关系。计算结果表明,几何比外表面积为1862 m2·m-3的外齿轮催化剂内扩散效率因子为0.1804,而几何比外表面积为924 m2·m-3的圆柱形催化剂内扩散效率因子为0.0993。对单个催化剂颗粒反应-传递现象的研究能定量指导催化剂设计,并为耦合反应器流体力学和催化剂反应传递现象多尺度模拟计算奠定基础。 展开更多
关键词 乙烯氧化 异形催化剂 传递过程 数值模拟 内扩散效率因子
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单颗粒线反应器法催化剂曲折因子微机测试系统 被引量:3
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作者 朱英 李森生 +2 位作者 高崇 潘银珍 朱炳辰 《计算机与应用化学》 CAS CSCD 1998年第4期237-241,共5页
单颗粒线反应器法(SPSR法)是测定异形催化剂有效扩散系数和曲折因子比较理想的方法,SPSR法基本方程的求解已由Kubin等解决,导出的矩方程中包括了示踪物色谱脉冲--应答曲线的原点矩及中心矩。计算矩的困难在于要在每... 单颗粒线反应器法(SPSR法)是测定异形催化剂有效扩散系数和曲折因子比较理想的方法,SPSR法基本方程的求解已由Kubin等解决,导出的矩方程中包括了示踪物色谱脉冲--应答曲线的原点矩及中心矩。计算矩的困难在于要在每条色谱曲线上获取一系列示踪剂停留时间及峰高的数据,如用手工测量,需耗费大量的人力和时间,故其实用性值得商榷。本文叙述了一套在Windows下运行的数据处理系统,可对色谱曲线进行自动采样,并用Simpson法求出原点矩及中心矩,进而可用矩方程获得有效扩散系数和曲折因子。文中介绍了系统构成、采样卡、专用软件及色谱峰的处理。该系统已用于某种环柱形环氧乙烷合成银催化剂曲折因子的测试,其结果与稳态法测试结果非常接近。 展开更多
关键词 数据处理 曲折因子 催化剂 异形催化剂 SPSR法
原文传递
乙烯直接氧化制醋酸反应平衡与热效应分析
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作者 樊蓉蓉 徐佩若 朱炳辰 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期106-108,共3页
对乙烯直接氧化制醋酸反应体系进行了物料衡算 ,导出了转化率和选择率的表达式 ,并对反应平衡及热效应进行了分析。结果表明 ,该反应体系伴有强放热深度氧化副反应 ,选择率的提高有利于降低反应热效应 ,采用异形催化剂能够改善催化剂床... 对乙烯直接氧化制醋酸反应体系进行了物料衡算 ,导出了转化率和选择率的表达式 ,并对反应平衡及热效应进行了分析。结果表明 ,该反应体系伴有强放热深度氧化副反应 ,选择率的提高有利于降低反应热效应 ,采用异形催化剂能够改善催化剂床层的传热性能。 展开更多
关键词 醋酸 合成 反应平衡 热效应分析 异形催化剂 乙烯 直接氧化法 转化率 选择率
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Sulfur-doped g-C3N4/TiO2 S-scheme heterojunction photocatalyst for Congo Red photodegradation 被引量:39
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作者 Juan Wang Guohong Wang +2 位作者 Bei Cheng Jiaguo Yu Jiajie Fan 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第1期56-68,共13页
Constructing step-scheme(S-scheme)heterojunctions has been confirmed as a promising strategy for enhancing the photocatalytic activity of composite materials.In this work,a series of sulfur-doped g-C3N4(SCN)/TiO2 S-sc... Constructing step-scheme(S-scheme)heterojunctions has been confirmed as a promising strategy for enhancing the photocatalytic activity of composite materials.In this work,a series of sulfur-doped g-C3N4(SCN)/TiO2 S-scheme photocatalysts were synthesized using electrospinning and calcination methods.The as-prepared SCN/TiO2 composites showed superior photocatalytic performance than pure TiO2 and SCN in the photocatalytic degradation of Congo Red(CR)aqueous solution.The significant enhancement in photocatalytic activity benefited not only from the 1D well-distributed nanostructure,but also from the S-scheme heterojunction.Furthermore,the XPS analyses and DFT calculations demonstrated that electrons were transferred from SCN to TiO2 across the interface of the SCN/TiO2 composites.The built-in electric field,band edge bending,and Coulomb interaction synergistically facilitated the recombination of relatively useless electrons and holes in hybrid when the interface was irradiated by simulated solar light.Therefore,the remaining electrons and holes with higher reducibility and oxidizability endowed the composite with supreme redox ability.These results were adequately verified by radical trapping experiments,ESR tests,and in situ XPS analyses,suggesting that the electron immigration in the photocatalyst followed the S-scheme heterojunction mechanism.This work can enrich our knowledge of the design and fabrication of novel S-scheme heterojunction photocatalysts and provide a promising strategy for solving environmental pollution in the future. 展开更多
关键词 TiO2 nanofiber Sulfur-doped g-C3N4 Step-scheme heterojunction photocatalysis In situ XPS S-scheme mechanism
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