GOx@Fe_(3)O_(4)-HNTs微囊反应器的构筑及多酶级联催化性能

细胞内或细胞间的微空间使得生物体内的各种酶促反应能够高效有序地进行.基于此,本文结合天然酶-纳米酶二者的优势,构筑了一种模拟体内酶促级联反应的微囊反应器.首先,以天然硅铝酸盐矿物埃洛石纳米管(HNTs)为载体,在其表面原位生成具有类辣根过氧化物酶活性的四氧化三铁(Fe3O4);随后,将其作为囊壁材料封装天然葡萄糖氧化酶(GOx),构筑GOx@Fe3O4-HNTs微囊反应器.当向体系中加入葡萄糖时,微囊反应器内的GOx先将葡萄糖转化为葡萄糖酸和过氧化氢(H_(2)O_(2)),之后H_(2)O_(2)继续被囊壁中的Fe_(3)O_(4)催化转化为羟基自由基,触发底物3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)显色.其中,Fe_(3)O_(4)-HNTs作为囊壁材料不仅使囊内GOx免受外界环境干扰,还可与GOx构建级联催化反应体系,这种酶-纳米酶微囊化级联体系具有比天然酶系统更优异的催化性能和反应稳定性.此外,因磁性Fe_(3)O_(4)的参与,材料还具有可回收性和重复使用性.这种酶-纳米酶复合微囊反应器为模拟生物体内限域环境下的多酶反应体系提供了新方法,同时为后续生物分析与仿生催化领域的进一步研究奠定了基础.

介孔氧化硅微囊反应器中不对称氢转移合成手性α-苯乙醇的研究

无机介孔氧化硅材料具有规整的孔道结构、连续可调的孔径、良好的稳定性等优点,可作为催化反应的微囊反应器。今以无机介孔二氧化硅微球为微囊反应器,利用"ship-in-a-bottle"策略,将均相催化剂封装在介孔SiO2微球中,采用SEM、BET、TEM、FT-IR等手段进行表征,并应用在苯乙酮的不对称氢转移反应中。在60℃下反应6h,苯乙酮转化率和苯乙醇的对映体选择性最高分别达到52.4%和95.5%,且重复使用5次后,催化剂仍保持较高活性。以甲酸钠为氢源,考察了反应温度、反应时间、反应物的加入量对底物转化率和产物对映体选择性的影响。研究结果表明,将均相铑催化剂封装在二氧化硅微囊反应器中,在获得高转化率和对映体选择性的同时,可以提高催化剂的重复利用率,降低生产成本,符合绿色化学的要求。

微囊反应器研究进展

微囊反应器以其独特的结构、所能提供的特殊微环境以及广阔的应用前景,成为催化与纳米材料领域长久以来研究和开发的热点之一。到目前为止,已研究开发出一系列具有不同组成和功能的微囊反应器。本文主要综述了近年来不同类型的微囊反应器的最新研究进展,介绍了天然材料、反相胶束、聚合物以及无机核壳结构微囊反应器的合成方法和应用,并对微囊反应器的发展前景进行展望。