担载型镍催化剂上丙烯吸附与反应的TPSR、EPR、XPS和UV-DRS研究

用 TPSR、 NH3-TPD、 XPS、 EPR和 UV-DRS等手段对担载型镍催化剂上丙烯吸附与齐聚反应的特征进行了系统的考察。结果发现 ,以 Si O2 -Al2 O3、γ-Al2 O3、HZSM-5为载体的镍催化剂上 ,除两类强弱不同的酸中心外 ,还存在第 3类活性中心 ,即配位型镍催化活性中心。催化剂表面 Ni+是丙烯吸附与齐聚反应的活性中心 ,并提出一种新的丙烯齐聚反应机理。

担载型镍催化剂上CH_4/CO_2重整反应的研究 Ⅱ.添加Co对Ni/Al_2O_3催化剂性能的影响

考察了ＣＯ助剂对Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂的活性和抗积炭性能的影响，发现添加少量Ｃo使催化剂 的抗积炭能力显著增强．ＴＰＲ、ＸＲＤ结果表明，Ｃo的添加降低了金属镍的分散度，并促进了尖晶石 ＮｉＡＩ２Ｏ４的生成．

担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应机理的研究

采用TPSR、TPD和脉冲反应等方法对担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应过程中二者的吸附和解离行为进行了详尽的研究.结果表明:CH4在镍基催化剂表面被吸附时至少可解离为三种表面碳物种———Cα、Cβ和Cγ.其中完全脱氢的Cα物种是活泼的反应中间体,而石墨态的Cγ物种则可能是造成催化剂积碳的前身物.高温下部分脱氢的Cβ物种可与H2或CO2反应生成CH4或CO.另一方面,CO2仅在该催化剂表面发生弱吸附且只形成一种吸附态.在此基础上推测出甲烷二氧化碳重整反应的协同作用机理.

载体对担载Ni催化剂甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响

制备了 Zr O2 、Mg O改性的 Al2 O3、Ti O2 复合载体 ,并应用 X-射线粉末衍射 (XRD)、比表面积测定、扫描电镜 (SEM)等手段进行了表征 .结果表明 ,这些氧化物在 Al2 O3上的晶粒尺寸小、比表面积大 ,分散较好 ,而在Ti O2 上的分散性较差 .对经 10 73K焙烧的 Mg O/ Ti O2 ,还发现部分 Ti O2 载体由锐钛矿变为金红石 ,同时生成Mg Ti O3 新相 .考察了载体对 Ni催化剂的 CH4与 CO2 重整反应活性的影响 ,其次序为 :Mg O/ Al2 O3>Zr O2 /Al2 O3>Al2 O3>Mg O >Zr O2 >Ti O2 >Mg O/ Ti O2 . Ti O2 及 Mg O/ Ti O2 担载 Ni催化剂的低活性可能与 Ti O2

SiO2含量对Ni/SiO2-Al2O3催化剂上H2和O2等温吸附的影响

H2和O2吸附常用于金属催化剂的活性表面积、分散度、还原度和金属颗粒大小的测定.文章通过共沉淀制备不同SiO2含量的60%Ni/SiO2-Al2O3催化剂,并采用氢气和氧气的等温吸附进行表征.研究发现,随着SiO2含量的增加,催化剂的H2吸附量增大.SiO2的加入不仅有利于催化剂镍颗粒的还原,促进镍颗粒的分散,而且使得催化剂中金属镍的粒径显著减小,活性表面积显著增大.

Al_2O_3含量对Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂H_2-O_2等温吸附的影响

通过共沉淀制备了不同Al_2O_3含量的60%Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂,并采用氢气和氧气的等温吸附进行表征.研究发现,随着Al_2O_3含量的增加,催化剂的H_2吸附量增大.Al_2O_3的加入虽然不利于催化剂镍颗粒的还原,但是有利于镍颗粒的分散.随着氧化铝含量的增加,催化剂中金属镍的粒径显著减小,而活性表面积显著增大.