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ReaxFF MD模拟揭示的煤热解挥发分自由基反应的竞争与协调
被引量:
7
1
作者
郑默
李晓霞
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第6期2732-2741,共10页
挥发分自由基的行为对调控煤热解焦油产物十分重要,但实验方法直接获得其化学反应存在困难。利用化学反应分子动力学ReaxFF MD模拟方法,结合基于GPU高性能计算和化学信息学分析,研究了煤基体中挥发分自由基(基本单元)及其涉及的分子群(...
挥发分自由基的行为对调控煤热解焦油产物十分重要,但实验方法直接获得其化学反应存在困难。利用化学反应分子动力学ReaxFF MD模拟方法,结合基于GPU高性能计算和化学信息学分析,研究了煤基体中挥发分自由基(基本单元)及其涉及的分子群(系统)在热解过程中的演化规律,着重考察了挥发分自由基参与的被稳定反应和缩聚反应在煤热解过程中的竞争协调关系。大规模ReaxFF MD模拟结果表明,随温度升高,煤热解过程可分成三个区域:被稳定反应占主导的区域、被稳定和缩聚反应竞争区域和缩聚反应占主导的区域。其中被稳定反应占主导的区域主要发生在较低温或反应前期,使得焦油收率升高;缩聚反应占主导的区域出现在高温阶段或反应后期,使得煤热解结焦加剧。当热解体系处于从被稳定反应占主导到被稳定和缩聚反应竞争激烈的转折点时,焦油收率出现最大值;当处于从两类反应竞争激烈到缩聚反应占主导的转折点时,焦炭产物开始大量生成。煤热解中挥发分自由基参与的两类相互竞争的化学反应控制着煤热解过程中焦油收率的演化,可为调控焦油生成,以进一步获得高品质化学品提供理论指导。
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关键词
分
子模拟
化学反应
介尺度
煤热解
挥发分自由基
竞争协调
下载PDF
职称材料
基于ReaxFF MD模拟的低阶煤热解产物演化规律及反应机理
2
作者
黄淄博
周文静
魏进家
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024年第5期2409-2419,共11页
热解是实现煤炭资源清洁高效利用的重要途径,深入认识煤热解过程中挥发分自由基的变化规律对调控热解产物至关重要,但实验方法难以捕捉其细节。本文选用经典的褐煤分子模型,结合反应分子动力学(ReaxFF MD)模拟探究了低阶煤热解过程中挥...
热解是实现煤炭资源清洁高效利用的重要途径,深入认识煤热解过程中挥发分自由基的变化规律对调控热解产物至关重要,但实验方法难以捕捉其细节。本文选用经典的褐煤分子模型,结合反应分子动力学(ReaxFF MD)模拟探究了低阶煤热解过程中挥发分自由基的演化规律及反应机理。ReaxFF MD模拟结果表明,挥发分产物的收率随升温速率的增大而增加,较高的升温速率抑制了气体产物的生成、提高了焦油产物的收率,但焦油的重质化严重。含氧官能团的裂解是煤热解的触发机制,热解过程主要分为活化(800~1200K)、热解(1200~2400K)和缩聚(2400~2800K)三个阶段。在高温缩聚阶段,焦油片段之间更容易交联,进而发生缩聚反应形成焦炭,并伴随着气体生成,导致焦油收率降低,气体和焦炭产率增加。因此,改善焦油收率和品质的关键是促进焦油片段的裂解,抑制其缩聚。分析了气相产物的形成机理,CO_(2)主要来自羧基和酯基的裂解;甲氧基侧链和桥键裂解形成·CH_(3)和·CH_(2)自由基并捕获·H,最终形成CH_(4)分子;焦油的二次热解和缩聚释放大量·H和H_(2),·H之间进一步反应生成H_(2);而煤中的硫醚结构与含氮支链裂解后,进而被·H自由基稳定为H_(2)S和NH_(3)。这些从分子层面获得的机理认识,可为实验或工业调控热解产物提供重要的参考依据。
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关键词
低阶煤
热解
反应机理
挥发分自由基
反应力场
分
子动力学
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职称材料
题名
ReaxFF MD模拟揭示的煤热解挥发分自由基反应的竞争与协调
被引量:
7
1
作者
郑默
李晓霞
机构
中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室
中国科学院大学化学工程学院
中国科学院绿色过程制造创新研究院
出处
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第6期2732-2741,共10页
基金
国家自然科学基金重大计划项目(91434105)
多相复杂系统国家重点实验室自主基金项目(MPCS-2021-A-08)
煤转化国家重点实验室开放课题基金项目(J21-22-301)。
文摘
挥发分自由基的行为对调控煤热解焦油产物十分重要,但实验方法直接获得其化学反应存在困难。利用化学反应分子动力学ReaxFF MD模拟方法,结合基于GPU高性能计算和化学信息学分析,研究了煤基体中挥发分自由基(基本单元)及其涉及的分子群(系统)在热解过程中的演化规律,着重考察了挥发分自由基参与的被稳定反应和缩聚反应在煤热解过程中的竞争协调关系。大规模ReaxFF MD模拟结果表明,随温度升高,煤热解过程可分成三个区域:被稳定反应占主导的区域、被稳定和缩聚反应竞争区域和缩聚反应占主导的区域。其中被稳定反应占主导的区域主要发生在较低温或反应前期,使得焦油收率升高;缩聚反应占主导的区域出现在高温阶段或反应后期,使得煤热解结焦加剧。当热解体系处于从被稳定反应占主导到被稳定和缩聚反应竞争激烈的转折点时,焦油收率出现最大值;当处于从两类反应竞争激烈到缩聚反应占主导的转折点时,焦炭产物开始大量生成。煤热解中挥发分自由基参与的两类相互竞争的化学反应控制着煤热解过程中焦油收率的演化,可为调控焦油生成,以进一步获得高品质化学品提供理论指导。
关键词
分
子模拟
化学反应
介尺度
煤热解
挥发分自由基
竞争协调
Keywords
molecular simulation
chemical reaction
mesoscale
coal pyrolysis
volatile radical
compromise in competition
分类号
TQ530.2 [化学工程—煤化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
基于ReaxFF MD模拟的低阶煤热解产物演化规律及反应机理
2
作者
黄淄博
周文静
魏进家
机构
西安交通大学化学工程与技术学院
西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室
出处
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024年第5期2409-2419,共11页
基金
中国华能集团能源安全技术专项(HNKJ20-H87-03)。
文摘
热解是实现煤炭资源清洁高效利用的重要途径,深入认识煤热解过程中挥发分自由基的变化规律对调控热解产物至关重要,但实验方法难以捕捉其细节。本文选用经典的褐煤分子模型,结合反应分子动力学(ReaxFF MD)模拟探究了低阶煤热解过程中挥发分自由基的演化规律及反应机理。ReaxFF MD模拟结果表明,挥发分产物的收率随升温速率的增大而增加,较高的升温速率抑制了气体产物的生成、提高了焦油产物的收率,但焦油的重质化严重。含氧官能团的裂解是煤热解的触发机制,热解过程主要分为活化(800~1200K)、热解(1200~2400K)和缩聚(2400~2800K)三个阶段。在高温缩聚阶段,焦油片段之间更容易交联,进而发生缩聚反应形成焦炭,并伴随着气体生成,导致焦油收率降低,气体和焦炭产率增加。因此,改善焦油收率和品质的关键是促进焦油片段的裂解,抑制其缩聚。分析了气相产物的形成机理,CO_(2)主要来自羧基和酯基的裂解;甲氧基侧链和桥键裂解形成·CH_(3)和·CH_(2)自由基并捕获·H,最终形成CH_(4)分子;焦油的二次热解和缩聚释放大量·H和H_(2),·H之间进一步反应生成H_(2);而煤中的硫醚结构与含氮支链裂解后,进而被·H自由基稳定为H_(2)S和NH_(3)。这些从分子层面获得的机理认识,可为实验或工业调控热解产物提供重要的参考依据。
关键词
低阶煤
热解
反应机理
挥发分自由基
反应力场
分
子动力学
Keywords
low-rank coal
pyrolysis
reaction mechanism
volatile radicals
reaction force field
molecular dynamics
分类号
TQ530.2 [化学工程—煤化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
ReaxFF MD模拟揭示的煤热解挥发分自由基反应的竞争与协调
郑默
李晓霞
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022
7
下载PDF
职称材料
2
基于ReaxFF MD模拟的低阶煤热解产物演化规律及反应机理
黄淄博
周文静
魏进家
《化工进展》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2024
0
下载PDF
职称材料
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