离子液体的制备及其捕获CO_2性能

制备了一种新型离子液体,1-二乙二醇单甲醚基-3-甲基咪唑甘氨酸盐,并对其捕获CO2性能进行了研究。研究结果表明,产物具有高的CO2捕获容量和快的捕获速度,在燃气和烟气脱碳领域具有良好的应用潜力。

硝基功能化MOF中的CO_(2)捕获分离

随着全球工业化进程的加速,能源消耗持续增加带来CO_(2)的过度排放,引发了严重的气候与环境问题。在众多应对措施中,以具有独特孔隙特征的MOF材料为代表的物理吸附技术成为该领域的研究热点。基于PtS型MOF材料,设计构建并优化了一系列硝基(-NO_(2))和三嗪修饰的MOF结构,通过巨正则蒙特卡洛(GCMC)理论模拟研究了不同-NO_(2)数量对MOF材料的CO_(2)气体吸附分离性能的影响。结果表明:在298K和1.0bar条件下,引入-NO_(2)后,材料对CO_(2)的捕获量从PtS的1.92mmol/g提升到了PtS-2NO_(2)的2.52mmol/g,增加-NO_(2)数量后PtS-4NO_(2)的CO_(2)吸附量提升到了5.02mmol/g,而同时修饰三嗪结构后CO_(2)吸附量达到5.93mmol/g。计算不同结构的等温吸附热、van der Waals/Coulomb相互作用和选择性等揭示了MOF结构中引入-NO_(2)对其CO_(2)选择性吸附能力的促进作用和机制,对高性能MOF基CO_(2)吸附剂材料的开发具有重要的指导意义。

咸水层CO_(2)不同捕获机理封存量计算方法及应用范围

通过分析咸水层CO_(2)地质封存过程中不同捕获机理,探究不同CO_(2)捕获机理下的封存量计算方法,在CO_(2)咸水层地质封存工程或数值模拟调研分析的基础上,探讨咸水层CO_(2)不同捕获机理封存量计算方法的应用范围。综合分析表明,容积法可应用于地质评价阶段的不同尺度地质单元的CO_(2)构造捕获封存量计算,代表了评价单元的最大封存潜力,在选取合理的工程、经济等参数基础上,可进行更高潜力级别封存量的计算;长时间尺度的CO_(2)束缚气捕获、溶解捕获、矿物捕获3种计算方法,应用范围为场地级或灌注级的某一时间点或时间段的实际封存量计算,只有依据封存工程或封存场地建立地质模型,并进行长时间尺度的数值模拟才能获得。

燃料发电厂燃烧后CO_(2)捕获技术研究进展

介绍了当前化石燃料发电厂CO_(2)捕获技术的发展状况和3种燃烧后捕获CO_(2)方法。文章概述了化学吸收法、膜分离法和低温蒸馏法研究进展,最后对燃烧后捕获CO_(2)方法作了总结和展望。

以富CO_(2)吸收液为汲取液的沼液中水正渗透回收特性研究

针对沼气工程存在的沼液量大难处理问题及沼气提纯的需求,提出将正渗透技术与沼气CO_(2)化学吸收分离耦合,探究了沼气CO_(2)化学吸收中的富CO_(2)吸收液作为正渗透汲取液从沼液中回收水及浓缩沼液的可行性,并以沼液浓缩过程中的水通量、沼液浓缩倍数、沼液氨氮截留率与吸收剂反向传质通量为指标,考察了汲取液种类、汲取液浓度与其他操作参数对正渗透水回收性能的影响。结果表明,富CO_(2)吸收液作为汲取液从沼液中回收水并浓缩沼液具有可行性,且随着汲取液浓度、流量和温度的增加,沼液中水向汲取液的传质通量增加,沼液浓缩倍数也相应增加,但沼液中氨氮截留率下降,同时汲取液中的吸收剂溶质向沼液的反向传质通量也增加。当采用浓度2.5mol/L、CO_(2)负荷0.5mol/mol的富CO_(2)甘氨酸钾溶液作为汲取液,汲取液温度为70℃、流速为150mL/min、沼液室温及流速为150mL/min时,采用正渗透技术从沼液中回收水的初始通量达8.05L/(m^(2)·h),经过4h运行后,沼液浓缩倍数为1.18,氨氮截留率为84.13%,反向吸收剂通量仅为2.94g/(m^(2)·h)。

捕获CO_2的部分煤气化氢电联产系统

基于煤炭分级转化、成分对口应用、污染物控制一体化等系统集成思路,提出了一种捕获CO_2的部分煤气化氢电联产系统。该系统利用增压流化床完成煤炭部分气化,降低了气化难度与气化炉造价,具有较好经济性;全面揭示了系统的热力和环境特性规律,指出气化炉碳转化率是影响系统热力性能的主要因素;系统具有良好的热力特性与环境特性,当CO_2的分离率为59.7%时,系统(火用)效率为54.3%。本文的研究为煤炭的清洁高效利用提供了可选择的途径。

4-氯氯苄在CO_(2)下电还原为对氯苯乙酸机制研究

对氯苯乙酸在生活生产中有重要应用,到目前为止,大多数合成方法都有烦琐的步骤或使用各种重金属催化剂,成本高且有污染.笔者提出一种在CO_(2)存在下,电化学还原4-氯氯苄制备高价值对氯苯乙酸化合物的方法,同时实现温室气体CO_(2)的利用与转化.采用4-氯氯苄在含电解质四乙基四氟硼酸铵的乙腈溶剂中恒电位电解合成对氯苯乙酸,电解产物经过核磁、质谱等表征方式确认结构.结果表明,法拉第电解效率为94.0%,转化率为92.9%.利用循环伏安法和原位FT-IR光谱电化学相结合的方法,探究了电化学还原制备对氯苯乙酸的电子转移机制.发现银电极上,CO_(2)气氛下4-氯氯苄的还原过程机制为两电子的不可逆过程,生成的一价阴离子随后进攻CO_(2)生成对氯苯乙酸.

用于CO_(2)捕获的Pebax基薄膜纳米复合膜的研究进展

聚醚嵌段聚酰胺(俗称:Pebax)基薄膜纳米复合膜在CO_(2)捕获方面显示了巨大的应用价值,高性能的Pebax基薄膜可用于从工艺流程(含有CH_(4)、N_(2)和H_(2)的混合气)中捕获CO_(2)。Pebax对CO_(2)具有高的亲和力和强的机械性能,这主要归功于其灵活的聚醚段和具有一定机械强度的聚酰胺段。然而,纯Pebax薄膜受Trade-off效应的限制,为了突破Trade-off效应的限制,研究人员将无机和有机纳米填料加入Pebax基质中以提高Pebax基薄膜的分离性能。首先讨论了不同制备工艺和工艺参数下Pebax基薄膜的制备及性能。然后,综述了Pebax基复合薄膜的分离性能。最后,提出了提高膜性能的主要挑战和展望。

煤与生物质共气化并联型多联产系统CO_(2)捕获及火用效率分析

通过建立煤与生物质共气化-费托(FT)合成油-电并联型多联产系统,改变FT合成分流比和气化进料中生物质质量分数,研究了系统火用效率以及CO_(2)捕获率和排放率的变化规律。结果表明:随着生物质质量分数从0.0增加至1.0,在分流比为0.2、0.4、0.6和0.8的多联产系统中CO_(2)捕获率分别增加了27.00%、24.87%、22.64%和20.54%;CO_(2)排放率分别降低了6.83%、4.10%、2.10%和2.06%;在生物质质量分数不变的情况下,增大并联型多联产系统分流比,系统CO_(2)捕获率增加,排放率降低;煤和生物质共气化可以明显提高系统的火用效率,在生物质质量分数大于0.2时,增大分流比可较明显提高系统火用效率。

对苯醌电化学捕获CO_(2)机理研究及捕获产物的结构分析

利用循环伏安法(CV)、现场红外光谱法、恒电位电解法开展了BQ在乙腈溶液中的电化学捕获CO_(2)的研究。结果显示,CO_(2)在BQ还原过程中被一价阴离子自由基BQ·-所捕获,表明BQ·-是可以当作亲核试剂来捕获CO_(2)。采用恒电位电解的方法,得到了BQ电化学捕获CO_(2)后的终产物。1H-NMR、IR、13C-NMR以及元素分析的结果表明,捕获CO_(2)后的终产物为BQ与CO_(2)进行化学反应的加合物,其化学计量比为1∶2,且亲核进攻CO_(2)的是BQ羰基上的氧,形成较为稳定的羧酸式结构。产物酸化处理生成对苯酚,进一步证明BQ电化学捕获CO_(2)产物结构。

CO_(2)捕获中化学吸收剂的快速筛选与设计研究进展

在CO_(2)捕获过程中,吸收剂性能对工艺的生产效率和总成本有重要影响。综述了化学、物理和混合吸收剂的结构、性质及其各自的优缺点,总结了化学吸收剂在CO_(2)捕获中的应用,介绍了实验、性质约束和计算机辅助分子设计(CAMD)等用于快速筛选和设计吸收剂的不同方法,指出利用CAMD方法可系统地评价大量分子和组分,极大优化筛选和设计的过程,提高实验效率。

碳纳米复合吸附材料中添加氧化钙在CO_(2)捕获中的应用研究进展

随着全球变暖日益严重,降低大气中的CO_(2)浓度已成为全世界关注的问题。碱金属(钠和钾等)碳酸盐因吸附温度低被视为有前途的吸附材料并常用作再生干燥吸附剂。但是基于Na_(2)CO_(3)和K_(2)CO_(3)的吸附剂具有反应速率慢或吸附剂再生温度高等问题,因此制备了Na_(2)CO_(3)-碳纳米复合材料,其得出结论是分解-再生反应温度低于碳酸氢钠的温度。Na_(2)CO_(3)-碳纳米复合材料捕获的CO_(2)容量为220-230mg-CO_(2)/g,反应速度约为碳酸钠的1.5或2倍。CaO作为CO_(2)吸附材料,价格低廉,含量丰富具有很高的理论吸附值,一直是高温CO_(2)吸附领域的研究重点。因此对于CaO基吸附材料做了一些总结,发现通过碱金属碳酸盐负载的CaO其CO_(2)吸附容量有着显著的提升,Na_(2)CO_(3)负载的CaO容量可达到6.27mmol/g,但这方面需要进一步研究。本论文中归纳了几种CO_(2)捕获技术基础上,重点围绕吸附剂在CCS中的研究进展,在采用这些方法时可被用作吸附剂的几种材料进行了概述,对各种吸附剂优缺点进行了归纳,展望了碱土金属CaO吸附剂及其碱金属基吸附剂在CO_(2)排放领域的应用前景。

二维GO、MXene和MoS_(2)限域离子液体复合膜用于碳捕集

工业化的急速发展导致大气中CO_(2)的浓度急剧增加,给人类的生活带来了严重的威胁.因此,亟需发展碳捕集、利用与封存技术用于降低CO_(2)的排放量.在多种方法中,膜分离技术逐渐成为全球碳捕集技术的主要发展方向.膜材料是膜的核心,随着新型制膜材料的不断涌现,一系列高性能气体分离膜层出不穷.离子液体(ILs)作为一种新型材料,因其在CO_(2)分离过程中具有不易挥发、结构可调、对CO_(2)有优异的亲和力等特点而备受欢迎.然而,由于ILs的高黏度和高成本限制了其在工业领域的应用.将ILs与二维纳米材料相结合,得到的新型复合膜兼具ILs和二维纳米材料的优势,可突破ILs的缺陷,成为未来膜材料的研究趋势之一.本综述以ILs为核心,重点介绍了将IL限域于二维氧化石墨烯(GO)、MXene和MoS_(2)纳米材料的研究进展,讨论了ILs的性质;总结了不同ILs与二维GO、MXene和MoS_(2)材料所构建的气体分离膜在CO_(2)捕获中的应用;讨论了ILs在气体分离领域中的优势和挑战,并提出了未来的研究和发展机会.

机械化学法合成小尺寸MOF填料助力高性能CO_(2)分离

利用金属-有机骨架UTSA-280具有特定刚性尺寸的一维孔道可以筛分CO_(2)、CH4、N2的特性,采用机械化学研磨法减小其颗粒尺寸,将UTSA-280掺入聚砜(PSf)中制备MOF基混合基质膜,用于天然气提纯和烟道气CO_(2)捕获。结果表明,在PSf中掺入UTSA-280不仅可以增加聚合物的CO_(2)渗透通量而且提高了气体分离选择性。当UTSA-280掺杂量为30%(质量)时,混合基质膜对CO_(2)/CH4、CO_(2)/N2的分离因子分别为56.39和53.17,CO_(2)的渗透通量为18.61 Barrer,相对于PSf纯膜,选择性分别提高了47.3%和63.5%,CO_(2)渗透通量提高了128.9%,打破了“trade-off”效应。该工作通过引进具有分子筛分效应的MOF填料,能够增加气体通量的同时提高混合基质膜对含CO_(2)气体的分离性能,对天然气的提纯以及烟道气的CO_(2)的捕获有重要意义。

新型燃煤发电-CO_2捕获-供热一体化系统

本文在深入分析燃煤电站CO_2捕获和汽水系统热平衡的基础上,提出一种新型燃煤发电-CO_2捕获-供热一体化系统。该系统通过汽水流程、碳捕获流程及地暖供热流程的有效集成,实现了系统中、低温余热的高效利用,降低了碳捕获对电厂效率的影响。分析结果显示,本文提出的一体化系统,在CO_2回收率90%时,供电效率可达31.32%,供电效率降低8.96%,而传统化学吸收法碳捕获电站效率惩罚普遍在10～12个百分点或更高。同时,该系统可供热350 MW,全厂(火用)效率达34.49%,全厂热效率高达55.88%;该系统以较少的能耗代价实现高效供电、供热与CO_2减排,为燃煤发电机组碳减排提供了独特的学术思路与技术方案。

用于二氧化碳捕获的固体吸附剂研究概述

CO_(2)作为温室气体,受到了全球的普遍关注,其捕获、应用和贮存技术成为了当下研究的热点问题。无论是对于CO_(2)的转化利用还是封存技术,其捕获是必要前提。近年来用于此领域的再生干燥吸附剂由于较低的能量需求和其他独特的属性引起了人们广泛关注。其中,碱金属(钠和钾等)碳酸盐因吸附温度低被视为有前途的吸附材料并常用作再生干燥吸附剂。但是基于Na_(2)CO_(3)和K_(2)CO_(3)的吸附剂具有反应速率慢或吸附剂再生温度高等问题。而活性炭吸附剂则有克服这些问题的特性。活性炭材料的比表面积、孔结构、表面性质、表面官能团都对CO_(2)的吸附有重要的影响,性能调控空间大。本文在介绍几种CO_(2)捕获技术基础上,对采用这些方法中常用的固体吸附剂进行了概述,对各种吸附剂优缺点进行了归纳,展望了碱金属碳酸盐及其包括活性炭在内的碳基复合材料在减少CO_(2)排放领域的应用前景。

电石渣的资源化利用现状

阐述了电石渣综合利用的研究状况。传统资源化方式包括制备建筑材料和改善环境,如以电石渣制造水泥、地聚物以及其他建筑材料等;电石渣呈强碱性,可以处理酸性废水、废气,达到以废治废、保护环境的目的。总结了电石渣资源化在化学、冶金和碳捕集方面的新机遇。电石渣不仅是良好的钙基资源,也拥有良好的经济性,电石渣的资源化利用具有重要意义。

一例超微孔氢键有机框架用于CO_(2)/CH_(4)和CO_(2)/N_(2)的分离

二氧化碳(CO_(2))的有效捕获和分离对能源的高效利用和温室效应等环境问题的解决具有重要意义.氢键有机框架(hydrogen-bonded organic framework,HOF)具有制备条件温和、易再生、溶液加工性能好等优点,对CO_(2)的捕获和分离具有很大的应用潜力.本文使用一例高稳定性电荷辅助型氢键有机磺酸胍框架HOF-GS-10实现了从CH_(4)和N_(2)中有效捕获CO_(2).在298 K和100 k Pa条件下,该材料能吸附1.23 mmol g^(–1)的CO_(2),对CO_(2)/N_(2)(1/1)和CO_(2)/CH_(4)(1/1)混合气体的理想吸附溶液理论(ideal adsorption solution theory,IAST)选择性分别为19.1和5.1,且展现出较低的CO_(2)吸附热(Q_(st)=27.1 kJ mol^(–1)).通过穿透吸附分离实验证实了HOF-GS-10对CO_(2)/N_(2)和CO_(2)/CH_(4)混合物的分离效果.本研究表明,电荷辅助型氢键有机框架在碳捕获和分离方面具有应用潜力.

MXene@PEI/IL复合膜的构建及气体分离性能研究

膜分离技术具有绿色、高效、环保等优点成为气体分离领域研究的热点.本研究先将MXene纳米片与PEI相结合,之后在MXene@PEI膜的上表面旋涂不同负载量的IL,形成高性能的MXene@PEI/IL复合膜.通过SEM、TEM、AFM、FTIR、XRD和TGA测试研究了MXene纳米片和MXene@PEI/IL复合膜的形貌、内部结构和热稳定性.结果表明,PEI的正电荷和MXene的负电荷通过静电作用增强了膜的相容性.此外,通过系统研究IL的负载量、温度和操作时间对MXene@PEI/IL复合膜分离性能的影响.在25℃、0.1 MPa条件下MXene@PEI/IL复合膜分离CO_(2)/N_(2)时的最大CO_(2)渗透量为481.78 GPU,分离CO_(2)/CH_(4)时的最大CO_(2)渗透量为333.21 GPU.同时,MXene@PEI/IL复合膜对CO_(2)/N_(2)(35.30)和CO_(2)/CH4(32.13)均表现出优异的选择性.本研究中制备的膜还显示出卓越的持久性和优异的CO_(2)分离潜力.

回收CO_2的整体煤气化熔融碳酸盐燃料电池联合循环系统研究

本文以整体煤气化联合循环(IGCC)为基准系统,构建了整体煤气化熔融碳酸盐燃料电池联合循环(IGMCFCCC)发电系统,并提出了回收CO_2的IGMCFCCC系统。利用Aspen Plus软件对系统进行了模拟研究,结果表明:回收CO_2的IGMCFCCC系统效率(48.38%)比传统不回收CO_2的IGCC系统(44.15%)效率提高了4.23个百分点,同时捕获了系统中80.16%的CO_2,但比不回收CO_2的IGMCFCCC系统效率(51.40%)降低了3.02个百分点。此外,本文还研究了CO_2利用率,燃料利用率对系统性能的影响,研究成果将对未来回收CO_2的发电系统提供有益的参考。