接触构型及电极距离对4，4′二巯基二苯醚分子电输运性质的影响

利用从头计算方法和弹性散射格林函数的方法,对4,4′-二巯基二苯醚分子电输运特性的研究结果显示,分子与电极之间接触点的构型以及两电极之间的距离对4,4′-二巯基二苯醚分子的电输运性质都有很大影响,电流随电极距离的变化与耦合系数的变化存在着密切关系.分子末端硫原子处于金原子的顶位上时电流的开启电压很小,而处在金(111)面的空位上时约有1.0 V左右电流禁区.与实验结果相比,硫原子更可能处在金(111)面的空位上方.

有机铁磁界面自旋极化接触构型效应

基于第一性原理，研宄了三种不同的接触构型垂直吸附在镍表面的苯双硫分子的界面自旋极化．结果表明界面自旋极化强烈依赖于接触构型，接触构型的变化可使自旋极化由正值变为负值．通过分析投影态密度，发现界面处镍原子的3d轨道与硫原子的sp3杂化轨道发生了轨道杂化．模拟机械可控断裂结实验中的界面吸附构型，根据计算的界面自旋极化，利用Julliere模型得到磁电阻约为27％，与实验测量结果较为符合．

分子与电极不同接触构型对吩嗪类分子电子输运性质的影响

采用基于第一性原理的密度泛函理论与非平衡格林函数相结合方法,系统地研究了含不同氮原子的吩嗪类分子与金电极构成的不同分子器件中接触构型对其电子输运性质的影响.结果表明,分子与电极的接触构型是影响其电子输运特性的重要因素,不同的接触构型会产生不同平衡电导值,特别是以top位非对称方式接触时电导值最大,也就是说此连接方式最利于电子的传输,可以为进一步探索分子器件的电子输运性质和设计具有实用功能的分子器件提供一定的理论指导.

金纳米线接触构型相关的双重负微分电阻与整流效应

运用第一性原理密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法,研究了[111]Au纳米线与1,4-二硫苯酚(DTB)构成的分子结的电子输运性质.构建并优化不同的Au-DTB接触构型,计算发现:尖端顶位构型最利于电流输运;非对称构型大多具有很好的整流特性(最大整流比为25.6);部分结构出现双重负微分电阻(NDR)效应.分析表明,整流效应主要源于非对称接触构型两端S-Au键的稳定性差别;尖端金原子与硫原子的耦合能级中,近费米面的能级对低压区电子传输起主要作用;电压增大,离费米面较远的能级对输运起主导作用,DTB的本征能级也逐渐参与,这一转变致使电流出现两峰一谷的双重NDR效应.

甲基异腈分子非弹性电子隧穿谱的理论研究

从第一性原理出发,利用非弹性散射格林函数方法研究了甲基异腈分子的非弹性电子隧穿谱.结果表明：非弹性电子隧穿谱对接触构型和分子相对于金属衬底的倾角非常敏感,结果有助于实验上确定分子器件的几何结构.

电极位置和截面尺寸对分子器件输运性质的调控

研究表明分子器件的性能受器件结构搭建精度影响,分子与电极接触构型的微弱变化可能引起电输运特性较大差异.本文运用密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的方法,研究了由金纳米线与benzene-1,4-dithiol (BDT)形成的分子结的电输运性质.通过对不同的Au-BDT接触构型输运性质的研究,发现当两电极处于对位构型时,有较好的电荷输运行为,而且比较符合制备工艺要求;当电极偏离轴线的角度不大于5?,且电极散射截面尺寸不小于4×4时,该分子结体系的电导和透射谱均比较稳定.电极截面尺寸小于4×4或者电极偏离轴线的夹角大于5?时,透射谱在费米能级附近出现不连续现象,导致体系电导降低.较小电极截面尺寸或者电极以较大角度偏离轴线将导致该分子结体系电导降低和透射谱连续性降低,主要是组成电极的金原子轨道与苯基分子轨道耦合缺失造成的.该研究为Au-BDT-Au体系设计和制备过程中电极的位置及电极截面尺寸做了科学的界定.