锑锡氧化物掺杂碳纳米管导电膜的制备及电氧化性能研究

塑料添加剂双酚A(BPA)作为典型激素/干扰内分泌的化学物质(EDCs)在环境中无处不在,为实现BPA的高效去除,采用抽滤的方式制备了锑锡氧化物掺杂碳纳米管的导电膜(SnO_(2)-Sb@CNTEM),并通过膜过滤和电氧化过程的耦合去除BPA。通过SEM、XPS、XRD对膜电极的表面性质进行了表征,并通过LSV、CV、EIS对SnO_(2)-Sb@CNTEM的电化学性质进行了表征。以BPA为目标污染物,考察了膜电极的电氧化性能、稳定性,以SMX、DCF、CIP、TC为目标污染物,考察了膜电极的通用性。研究表明,成功制备了SnO_(2)-Sb@CNTEM;SnO_(2)-Sb@CNTEM的电氧化性能优于CNTEM;BPA在本研究条件下更容易被降解;SnO_(2)-Sb@CNTEM具有较高的稳定性和通用性。

氮掺杂碳纳米管活化过一硫酸盐降解酸性橙AO7

采用氮掺杂多壁碳纳米管(N-CNT)作为固体活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解偶氮染料酸性橙7(AO7).结果表明,N-CNT活化PMS降解AO7比颗粒活性炭(GAC)效果好,N-CNT投加量为400mg/L、n(PMS)/n(AO7)为40/1时,反应60min可使AO7的脱色率达到99%;研究了N-CNT活化PMS降解AO7的降解机制,发现N-CNT活化PMS产生的自由基主要是SO4-·,活化场所在N-CNT的表面.在N-CNT/PMS体系中,初始pH值对降解AO7有较大的影响,当pH=3.0时AO7降解效果最好;Cl^-、SO_4^(2-)和CO_3^(2-)离子对AO7降解都存在一定促进作用,离子浓度越高,AO7降解速率越快.紫外可见光谱、TOC分析表明AO7分子中偶氮键及萘环结构均被破坏,并进一步矿化为CO_2和H_2O.

氮掺杂碳纳米管修饰电极的电化学行为

制备了氮掺杂改性的碳纳米管,并用循环伏安法(CV)测定了多巴胺(DA)和抗坏血酸(AA)在不同氮含量的碳纳米管修饰电极上的电化学行为.结果表明,氮掺杂碳纳米管修饰电极对AA和DA有不同的电催化行为,其中高氮含量修饰电极对AA的催化作用强,而低氮含量修饰电极对DA的催化作用强.微分脉冲伏安法(DPV)的结果显示,DA的氧化峰电流与其浓度在5.0×10-6～2.0×10-4mol/L范围内呈良好的线性关系,检出限达1.64×10-6mol/L(S/N=3);AA氧化峰电流与其浓度在3.0×10-5～1.0×10-2mol/L范围内呈良好的线性关系,检出限达3.26×10-6mol/L(S/N=3).该修饰电极在AA大量存在(AA浓度为DA浓度两万倍)时可选择性地实现多巴胺的测定而不造成干扰.

氮掺杂碳纳米管/铝基复合材料的制备及性能

采用化学气相沉积法合成出氮原子掺杂的碳纳米管,再将其与铝基体进行复合制备出碳纳米管/铝基复合材料。运用TEM和XPS研究氮掺杂碳纳米管的结构形貌和掺杂形态,并对碳纳米管/铝基复合材料的力学和电学性能进行研究与分析。结果表明:碳纳米管呈现出竹节状周期性多层结构,且成功掺杂氮原子。与纯碳纳米管相比,基于氮掺杂碳纳米管的铝基复合材料具有更高的抗拉强度和电导率。由于氮原子的引入,改善了碳纳米管的分散度和浸润性,提升了其电子传递效率,从而更有利于其在金属基复合材料中的应用。

碳纳米管和镓掺杂碳纳米管场发射性能研究

采用催化热解方法分别制备出碳纳米管和镓掺杂碳纳米管,并利用丝网印刷工艺将其制备成纳米管薄膜．对此薄膜进行低场致电子发射测试表明,碳纳米管和镓掺杂纳米管开启电场分别为2．22和1．0V／μm,当外加电场为2．4V／μm,碳纳米管发射电流密度为400μA／cm2,镓掺杂纳米管发射电流密度为4000μA／cm2．可见镓掺杂碳纳米管的场发射性能优于同样条件下未掺杂时的碳纳米管．对镓掺杂纳米管场发射机理进行了探讨．

剪切形变对硼氮掺杂碳纳米管超晶格电子结构和光学性能的影响

碳纳米管作为最先进的纳米材料之一,在电子和光学器件领域有潜在的应用前景,因此引起了广泛关注.掺杂、变形及形成超晶格为调制纳米管电子、光学性质提供了有效途径.为了理解相关机理,利用第一性原理方法研究了不同剪切形变下扶手椅型硼氮交替环状掺杂碳纳米管超晶格的空间结构、电子结构和光学性质.研究发现,剪切形变会改变碳纳米管的几何结构,当剪切形变大于12%后,其几何结构有较大畸变.结合能计算表明,剪切形变改变了掺杂碳纳米管超晶格的稳定性,剪切形变越大,稳定性越低.电荷布居分析表明,硼氮掺杂碳纳米管超晶格中离子键和共价键共存.能带和态密度分析发现硼氮交替环状掺杂使碳纳米管超晶格从金属转变为半导体.随着剪切形变加剧,纳米管超晶格能隙逐渐减小,当剪切形变大于12%后,碳纳米管又从半导体变为金属.在光学性能中,剪切形变的硼氮掺杂碳纳米管超晶格的光吸收系数及反射率峰值较未受剪切形变的均减小,且均出现了红移.

H_2分子在碱金属掺杂碳纳米管上的吸附特性

采用密度泛函理论研究了H2在碱金属(M=Li,K)掺杂的扶手椅型单壁碳纳米管上的吸附.对于碱金属管内掺杂,模拟了4种氢吸附构型;对于管外掺杂,考虑了两种吸附结构,同时还考虑了两种不同的掺杂浓度.所有吸附模型都进行了全优化.计算结果表明,碱金属掺杂后,碱金属与碳纳米管之间发生电子授受作用使得碱金属带正电荷,对于金属Li,管内掺杂更有利于电子向碳纳米管转移;与管内掺杂相比,Li原子的管外掺杂更有利于H2分子吸附.碱金属管外掺杂的碳纳米管吸附H2的最稳定结构,存在碱金属原子与H2分子的配位作用.

Fe/MgO催化合成碳纳米管和氮掺杂碳纳米管(英文)

以MgO负载的Fe为催化剂、正己烷为碳源、乙二胺为氮源,用催化化学气相沉积法合成了碳纳米管(CNTs)和氮掺杂碳纳米管(CNx).通过还原焙烧的Mg/Fe水滑石(LDH)和Mg(NO3)2/Fe(NO3)3前驱体得到具有催化活性的Fe催化剂(Fe-LDH和Fe-Mg(NO3)2/Fe(NO3)3).由这两种催化剂催化合成的CNTs都具有中空的管状结构.Fe-LDH催化合成的CNx具有明显的"竹节"状形貌,而Fe-Mg(NO3)2/Fe(NO3)3催化合成的部分CNx的形貌与"竹节"状不同.该CNx具有厚的管壁且在管壁的石墨层与层之间存在大量的空隙.Fe-LDH催化合成的CNx中氮摩尔分数为6.3%,高于Fe-Mg(NO3)2/Fe(NO3)3催化合成CNx中的5.7%;但后者具有更多的缺陷,石墨化程度更加无序.

TiO_2/氮掺杂碳纳米管复合材料的制备及光催化性能研究

以钛酸异丙酯为前驱体,采用水热合成法制备了TiO2/氮掺杂碳纳米管复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)等对样品进行了详细的表征,并以罗丹明B作为模型污染物,研究了TiO2/氮掺杂碳纳米管复合材料作为光催化剂在紫外光照射下的光催化能力,结果表明TiO2/氮掺杂碳纳米管复合材料对环境污染物具有良好的降解能力。

氮掺杂碳纳米管用于果蔬中维生素C含量检测

利用氮掺杂碳纳米管修饰电极(N-MCNT/GCE)测定抗坏血酸,结果表明,与裸玻碳电极(GCE)和碳纳米管修饰电极(MCNT/GCE)相比,N-MCNT/GCE大大降低了抗坏血酸的检测电位,且检测电流也有很大提高;利用微分脉冲伏安法(DPV)对不同浓度的抗坏血酸进行检测,其线性拟合结果表明,该方法检测线性范围为0.0510 mmol/L,线性相关系数为0.9990,检出限为0.02 mmol/L;且利用该方法对不同果蔬中的维生素C含量进行了测定,结果准确可靠。

高分散在氮掺杂碳纳米管表面铂纳米粒子的高效甲醇电氧化性能

以氮掺杂碳纳米管(NCNT)为载体,利用掺杂氮原子的锚定作用,通过微波辅助乙二醇还原法方便地将Pt纳米粒子高分散地固载于NCNT表面,制得了Pt/NCNT系列催化剂,对催化剂制备规律、电催化甲醇氧化反应(MOR)性能及构效关系开展了系统深入的研究。结果表明,随Pt负载量在18.2%~58.7%(w/w,下同)范围增加,Pt纳米粒子的粒径在2.2~3.7 nm范围相应地逐渐增大。单位质量催化剂的MOR催化活性先增加后急剧减小,在负载量为47.8%时达到最大。Pt的质量比活性在中等负载量(27.6%~47.8%)区间出现高值平台。该变化规律源于Pt纳米粒子的MOR催化活性在3 nm前后的明显差异,即<3 nm时活性差,>3 nm时活性优异。高负载量(58.7%)时活性的急剧下降源于Pt纳米粒子因团聚引起的Pt利用率的降低。

氮掺杂碳纳米管负载的钌催化剂对苯甲醇在常压空气条件下催化氧化性能

以氮掺杂碳纳米管(NCNTs)为载体,采用乙二醇微波还原方法方便制得制备了负载型Ru催化剂,Ru纳米颗粒均匀分散在NCNTs表面,平均粒径为1.6 nm。在温和条件下(常压和空气条件),Ru/NCNTs催化剂表现出良好的苯甲醇催化氧化性能,在90℃下苯甲醇转化率可达93%,苯甲醛选择性大于99%,并且具有良好的可重复使用性能,这些结果显著优于碳纳米管(CNTs)和活性炭(AC)为载体的对比组催化剂。在温和条件下Ru/NCNTs催化剂表现出的优异苯甲醇催化氧化性能可归因于氮掺杂提高了NCNTs的电子密度进而促进了O2分子吸附和反应。

硫化镍/氮掺杂碳纳米管复合材料及其超级电容器性能

采用惰性气氛热处理方法,以氮掺杂碳纳米管(NCNTs)为载体,二乙基二硫代氨基甲酸镍(C_(10)H_(20)N_2NiS_4)为NiS前驱体,制备NiS-NCNTs复合材料。研究了热处理温度对复合材料微观形貌、组织结构及其作为超级电容器电极材料特性的影响。400℃下,C_(10)H_(20)N_2NiS_4热解反应生成α-NiS,导致NiS-NCNTs复合材料形成,但低温热解反应导致NiS颗粒大,且数量少。500℃下,形成的α-NiS粒径小且数量增多。当温度升至600℃时,α-NiS向β-NiS转变,且有新相Ni9S8形成。其中500℃制备的NiS-NCNT500具有最高的利于离子传输的2~5nm中小孔体积,及电荷堆积的高比表面积,其作为超级电容器电极材料,展现出较高的比电容量和良好的充放电循环稳定性。

氮掺杂碳纳米管的制备及其在铅离子检测中的应用

制备了氮掺杂改性的碳纳米管(CNx),并对其进行了扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscopy,SEM)和X射线衍射仪(XRD,X-Ray Diffraction)表征。利用循环伏安法测定了铅离子在氮掺杂碳纳米管修饰电极上的电化学行为。结果表明,氮掺杂碳纳米管修饰电极对铅离子有明显的电催化行为,而且它在铅离子检测中的效果明显优于裸的玻碳电极。在拟定条件下,氮掺杂碳纳米管修饰电极对铅离子的检测限为0.06μmol/L,线性范围为0.06～0.1μmol/L,并且具有良好的稳定性与重复性,因而该电极具有良好的应用前景。

氮掺杂碳纳米管的制备及其应用

氮掺杂可以调控碳纳米管的电子结构及表面性质,以吡啶氮、吡咯氮(N-5)、石墨氮、氧化吡啶、-NO2及-NH2等形式进行掺杂的含氮官能团可提高碳纳米管的氧还原催化活性、赝电容、润湿性能及供电子特性。文章综述氮掺杂碳纳米管的3种制备方法:同步原位掺杂、碳化含氮物质、后处理,及其在氧还原反应、超级电容器和支撑材料方面的应用,并综述了不同种类含氮官能团的作用。

氮掺杂碳纳米管增强中空纤维液相微萃取-高效液相色谱法测定生物样本中溴系阻燃剂

该文建立了氮掺杂碳纳米管(N-CNTs)增强中空纤维液相微萃取(HF-LPME)结合高效液相色谱(HPLC)同时检测生物样品中四溴双酚A(TBBPA)和十溴二苯醚(BDE209)的分析方法。分别以15μL甲苯-正辛醇(1∶1,体积比)和甲苯-乙酸乙酯(1∶1,体积比)有机溶剂对血清和尿样在常温下萃取10 min,在萃取过程中,中空纤维膜排阻样品中蛋白质,避免了大分子物质的干扰。目标化合物经Kjnetex EVO C_(18)(2.1 mm×150 mm,5μm)色谱柱分离,以水和乙腈为流动相进行梯度洗脱。考察了不同萃取溶剂、提取时间、氮掺杂碳纳米管用量、样品pH值、搅拌速率、NaCl浓度和解吸溶剂种类对目标化合物萃取效率的影响。结果表明,在最佳条件下,TBBPA和BDE209分别在2~200 ng/mL和10~200 ng/mL范围内具有良好的线性关系,相关系数(r^(2))不小于0.995,检出限分别为0.375 ng/mL和2.8 ng/mL,定量下限分别为9.4 ng/mL和1.25 ng/mL。在3个加标水平下,目标分析物的回收率为84.5%~114%,相对标准偏差为1.4%~7.5%。该方法在富集TBBPA和BDE209的同时可去除生物样品中的蛋白质,方法简单、快速、灵敏度高、重复性好、绿色环保,适用于复杂基质中TBBPA和BDE209的检测。

基于氮掺杂碳纳米管负载超细Ir纳米颗粒的高性能Li-CO_(2)电池

随着能源需求的增长和环境问题的恶化,寻找一种新的环境友好型的储能转换装置已成必然。Li-CO_(2)电池由于具有能捕获CO_(2)并将其转化为电能的特性,成为了当前的研究热点之一。然而,Li-CO_(2)电池目前还存在过电位高、循环性能差等问题与挑战。因此,本工作首次通过简单的溶剂热法合成了一种超细Ir纳米颗粒并将其均匀负载到氮掺杂碳纳米管上(N-CNTs),作为Li-CO_(2)电池的高效催化阴极。得益于N-CNTs与超细Ir纳米颗粒的协同作用,N-CNTs交联而成的3D多孔道碳骨架结构保证了CO_(2)、离子和电子的传输,并且为放电产物的沉积和分解提供了空间;超细Ir纳米颗粒催化剂的均匀分布提高了催化活性并调节了放电产物的形貌。采用Ir/N-CNTs阴极催化剂提高了Li-CO_(2)电池的库仑效率(72%),延长了电池的循环寿命(160圈/1600 h),降低了过电势(1.2 V)。另外,设计了一个简单的放电产物形核机理示意图以深入探讨充放电过程中Li_(2)CO_(3)的形成与分解。本工作推动了催化剂设计的进一步研究,并为开发高性能Li-CO_(2)电池提供了新的思路。

O_2在FeN_4掺杂碳纳米管上氢化特性的密度泛函理论研究

因其速率快、稳定性高,非金属N与金属共掺杂的碳材料作为新型高效ORR催化剂而引起了人们的广泛关注.采用包含色散力校正的密度泛函理论方法系统地研究了氧分子在FeN_4掺杂的碳纳米管上的吸附、氢化特性.结果表明:(1)O_2倾向于以end-on模式吸附在Fe顶位,O-O键与衬底表面成一定角度,并指向五元环,对应的吸附能为1.62 e V.(2)O_2在FeN_4-CNTs上更倾向于直接氢化为OOH,然后解离为O+OH,整个路径的限速步为OOH的解离,对应的势垒为1.19 eV.

氮掺杂碳纳米管用于双酚A的电化学检测

本文利用化学气相沉积法制备了氮掺杂的碳纳米管材料,并利用扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对制备的纳米材料进行了表征,同时构筑了氮掺杂碳纳米管修饰玻碳电极(N-CNTs/GCE),并将其用于双酚A(BPA)的检测。运用循环伏安法(CV)分别研究了BPA在CNTs/GCE和N-CNTs/GCE上的电化学行为,结果表明N-CNTs/GCE对BPA的电催化作用最为明显。在pH=7.5的磷酸盐缓冲溶液(PBS)中,采用差分脉冲伏安法(DPV)测定BPA,其线性检测范围为0.20~4.00μmol/L,检出限为0.05μmol/L,并用该方法测定了聚碳酸酯塑料(PC)瓶中BPA的含量。

氮掺杂碳纳米管活化过硫酸盐降解丁基黄药

采用氮掺杂碳纳米管(N-CNT)作为活化剂活化过硫酸钠(SPS)降解丁基黄药。考察了N-CNT加入量、SPS质量浓度、共存阴离子和腐殖酸(HA)对丁基黄药降解的影响。实验结果表明:N-CNT作为一种非金属活化剂,可以高效地活化SPS降解丁基黄药,在丁基黄药质量浓度为200 mg/L、N-CNT加入量为0.40 g/L、SPS浓度为0.50 mmol/L、pH=7时,降解80 min后丁基黄药可被完全去除;共存HA会抑制丁基黄药的降解,抑制作用随着HA浓度的增大而增大;Cl-、HCO3-和SO42-对丁基黄药的降解有一定的抑制作用;N-CNT活化SPS降解丁基黄药的过程中,自由基机制和非自由基机制共同作用导致了丁基黄药的降解,并且非自由基机制占主导。