放射性氙高灵敏度现场快速自动化监测系统研制

放射性氙监测是禁核试核查现场视察和核设施安全监测的重要项目之一,能够快速准确地甄别违约核活动和预警识别核设施的泄漏。本文综合运用超低温动态吸附、中空纤维膜除杂和现场低本底测量等技术,研制了一套放射性氙高灵敏度现场快速自动化监测系统,用于放射性氙现场取样、分离和测量。测试结果表明,该系统在氡浓度为20 Bq/m^(3)、采样体积为2 m^(3)、分析周期不大于120 min时,氙回收率为79.9%,对^(133) Xe的最小可探测活度浓度(MDC)小于0.26 Bq/m^(3),测量结果的不确定度小于±12%。该系统具有灵敏度高、分析周期短、全流程自动化的特点,能够应用于核设施安全监测、现场视察放射性氙监测、核应急放射性气体监测等场合。

β-γ符合法测量放射性氙同位素记忆效应研究

β-γ符合法是全面禁止核试验条约(CTBT)放射性核素核查中测量放射性惰性气体氙的一种重要方法。文章主要介绍了β-γ符合法测量放射性氙同位素活度时塑料闪烁体探测器的惰性气体记忆效应,实验测量了记忆效应及其对探测器最小可探测活度(MDA)的影响,在此基础上,探讨了减小惰性气体记忆效应的方法。结果表明,镀铝薄膜塑料闪烁体和YAP闪烁体可显著减小惰性气体记忆效应。

放射性氙测量中的天然源γ谱仪校准技术

基于禁核试核查现场视察的需求,研制了用于放射性氙测量的模拟气体源,实现了133 Xe 81.0keVγ射线的效率校准。放射源基质为聚苯乙烯泡沫颗粒,母体核素为226 Ra,采用不锈钢外壳封装,同时采用碳纤维窗以减少射线的衰减。放射源研制完成后,对其进行气密性和均匀性检验。当放射源达到平衡后,测量214Pb的特征X射线的探测效率,然后插值计算得到133 Xe 81.0keVγ射线的探测效率。为检验校准结果的正确性,制作了一个基质和几何尺寸均与226 Ra源相同的155 Eu放射源,并在相同测量条件进行了实验。结果表明,155 Eu 86.5keVγ射线和214Pb 87.3keV X射线的探测效率之间的相对偏差小于1.0%。

CTBT惰性气体氙样品中放射性氙同位素活度测量方法

全面禁止核试验条约(CTBT)将^(131)Xe、^(133)Xe、^(133)Xe和^(135)Xe四种氙同位素作为放射性核素核查的重要监测对象,惰性气体氙采集、纯化和放射性活度测量是其中的重点和难点。介绍了HPGeγ能谱法和β-γ符合法测量惰性气体氙同位素活度的方法,用这两种方法测量加入^(133)Xe的惰性气体样品的结果相差8%,并提出了提高惰性气体氙样品测量准确度的方法。

测量环境中痕量放射性氙的能谱符合法

研究了一种可同时测量环境大气中痕量放射性氙的新方法 :β γ能谱符合法。利用不同能量窗域的 β射线脉冲或内转换电子作为门控信号 ,和与之相应的γ射线能谱或特征X射线能谱相符合 ,可同时高灵敏度地测量环境大气中133Xe、133Xem 和135Xe等氙核的放射性活度。测量本底较常规方法降低了 3～ 4个量级。

CTBT大气放射性氙监测技术进展

介绍了全面禁止核试验条约(CTBT)中涉及的放射性氙同位素及其来源、核爆炸产生放射性氙同位素特征和CTBT大气放射性氙监测技术,重点总结了CTBT中大气放射性氙的取样、测量、事件性质识别和源项解析等技术的最新进展。在氙监测设备方面,已有3套商业化的氙监测系统可供采购,且氙同位素取样效率和探测灵敏度已远超临时技术秘书处设定的技术指标要求;在放射性氙同位素活度测量与能谱分析方面,Si-PIN新型探测器研究取得较大进展,建立了放射性氙数据分析软件;在氙监测事件性质识别方面,建立了Kalinowski判据模型;在大气输运模拟研究与应用方面,基于FLEXPART模型开发了Web-Grape和WebGrape IBS软件。但从实际监测效果看,有效获取敏感核素对及核素比,并依此提供确凿核爆炸证据的能力尚显不足。下一步工作应聚焦在氙同位素探测灵敏度提升、氙监测事件识别及溯源等研究上。

放射性氙的探测效率的MC模拟方法

为了满足放射性氙的现场快速测量需求,本文采用基于体素填充的蒙特卡罗方法实现了复杂几何形状的一体化吸附/测量源盒内部的吸附柱中放射性氙同位素的探测效率校准。验证实验结果表明,ULB HPGe探测器对氙同位素探测效率的计算值与实验值的相对偏差小于±8%,说明本文所建立的方法是可行的。

放射性氙叠层闪烁探测器的设计与初步实验

放射性氙的4种同位素131 Xem、133 Xe、133 Xem和135 Xe是地下核试验最重要的示踪气体,是目前CTBTO全球监测系统监测的主要核素。本文设计并研制了一种针对低水平放射性氙测量的叠层闪烁探测器,可实现放射性氙4种同位素的β-γ符合测量,简化了探测器结构。利用MCNP5工具包模拟了两种结构的探测器,获得了β闪烁层的最佳厚度,1.5mm厚塑料闪烁体BC404几乎完全屏蔽4种氙同位素的β信号,135 Xe的910keV特征β射线仅0.8%沉积在γ闪烁层CsI(Tl)中,而对133 Xe的81keV特征γ射线吸收低于6.5%;观察到明显的氙气样品自吸收效应,氙气气压由0.1 MPa增加到0.25 MPa时,氙气对133 Xe的346keVβ射线吸收增加45.6%。基于模拟结构设计,研制了用于放射性氙测量的叠层闪烁探测器,初步实验结果表明叠层闪烁探测器能有效抑制本底计数,抑制因子约96.4±1.0。

国内外放射性惰性气体氙的来源及排放水平分析

放射性氙同位素活度浓度作为判断核爆炸的重要标志,准确评估其来源和活度对禁核试具有重要意义。核爆炸时,最主要关注的4种放射性氙同位素分别为^(131m)Xe、^(133)Xe、^(133m)Xe、135 Xe,然而在核电站下风向及医用同位素生产设施环境中也经常能探测到放射性氙气体。因此对核爆炸和民用来源的放射性氙加以区分是核爆炸监测中的重要问题之一。本文对放射性氙的来源及排放水平的相关研究进行了搜集、整理和规律统计分析,总结归纳了放射性氙监测技术及核爆炸判断分析技术,旨在为核爆炸判断提供理论参考。

无源效率刻度方法在放射性气体氙同位素测量中的研究

由于放射性气体氙难以采集,只能采用特制吸附容器,导致缺乏与氙吸附容器形状相同的标准体源用于γ能谐测量的效率刻度。利用MCNP粒子输运模拟程序对吸附容器进行了无源效率刻度,并利用点源模拟实验进行了效率刻度验证。模拟计算放射性氙同位素主要全能峰能量为81 keV.163.9 keV.233.2keV和249.8 keV,效率刻度结果符合性较好。MNCP无源效率刻度方法适用于放射性气体氙活度测量的效率刻度应用。

放射性纯^(131m)Xe样品制备

^(131m)Xe、^(133m)Xe、^(133)Xe和^(135)Xe四种放射性氙同位素是全面禁止核试验条约(CTBT)放射性核素监测的关键核素,需使用放射性纯的氙同位素对监测设备进行刻度和测试。建立了放射性纯^(131m)Xe的制备装置和方法,利用^(131)I衰变产生^(131m)Xe,通过AgNO_3溶液采用化学除杂的方法分离^(131m)Xe和^(131)I,从而制备了放射性纯^(131m)Xe样品。

γ能谱法测量氙样品的最小可探测活度规律研究

全面禁止核试验条约核查体系中,通过监测大气中放射性氙浓度来识别事件的性质是非常有效的核查手段之一。本文介绍了HPGeγ能谱法测量放射性氙的原理和过程,在分析本底数据的基础上,探讨了氙同位素最小可探测活度MDA的变化规律。

惰性气体氙β-γ符合能谱分析软件的研制

基于惰性气体氙β-γ符合测量原理,研究建立了基于相关法的符合谱解谱算法,研制了具有图形化用户界面的惰性气体氙β-γ符合能谱分析软件,实现了β-γ符合能谱的分析、能谱的图形化显示和分析结果数据库存储等功能,使北京放射性核素实验室具备了惰性气体氙β-γ符合能谱数据的分析处理能力。并与国际数据中心的β-γ符合能谱自动处理程序bg_analyze进行了比较,结果表明:两种软件的4种氙同位素活度浓度计算结果在1.2%内一致;最小可探测浓度计算结果在1.7%内一致。

内充气正比计数管系统绝对测量^(135)Xe活度

1996年9月10日联合国大会通过了全面禁止核试验条约(CTBT),稀有气体氙放射性监测是条约国际监测系统中的重要内容,国内外通常采用平面HPGeγ谱仪系统或β-γ符合系统进行监测样品的测量,如何准确刻度系统的探测效率是放射性氙同位素测量的难点。本文阐述了内充气正比计数管系统绝对测量放射性氙活度的原理和方法,在仔细测试内充气正比计数管系统性能基础上,绝对测量了135Xe活度,测量结果为38.87(1±1.0%)Bq/ml。实验证明用内充气正比计数管测量惰性气体氙的绝对活度是可行的,可为放射性核素实验室探测系统提供准确的绝对刻度标准。

提高HPGe γ能谱法测量^(131)Xe^m和^(133)Xe^m探测灵敏度的方法研究

放射性氙同位素(^(131)Xe^m、^(133)Xe^m、^(133)Xe和^(135)Xe)具有化学惰性、裂变产额大、易释放的特点,是监测核试验尤其是地下核试验最关键的核素之一。^(131)Xe^m和^(133)Xe^m的γ射线发射概率小,X射线能量完全相同,致使HPGeγ能谱法测量^(131)Xe^m和^(133)Xe^m活度的探测灵敏度低。针对这一技术难题,本文研究建立了^(131)Xe^m和^(133)Xe^m活度测量的X/γ射线交互分析方法。利用贝叶斯方法推导了γ能谱中净峰面积概率分布,根据得到的^(131)Xe^m和^(133)Xe^m X射线和γ射线净峰面积分布构建了活度分布的似然函数,采用最大似然法得到了^(131)Xe^m和^(133)Xe^m活度。相对于仅用γ射线分析,提高了^(131)Xe^m和^(133)Xe^m的探测灵敏度。

惰性气体核素^127Xe制备实验研究

在军控核查研究气体在环境中的沉积、扩散等的项目中，为寻找1种气体核素示踪方法，本工作对放射性气体核素^127Xe的制备方法进行研究。在反应堆中对盛装在玻璃管中的普通氙辐照96h，经一定时间冷却后，将辐照产物吸附到处于液氮温度下的特制源盒中，20min后，待Xe气体在源盒中达到均匀分布再进行γ能谱测量，以获得^127Xe的准确活度值。实验结果证实，应用上述方法制备放射性气体示踪核素^127Xe是可行的。

β-γ符合系统β探测器能量和能量分辨率刻度

β-γ符合测量技术是一种高灵敏度氙同位素活度测量方法,β探测器能量和能量分辨率刻度是β-γ符合法准确测量氙同位素活度的关键。针对缺少能覆盖氙同位素β射线能区发射单能电子的气体核素问题,利用^(137)Cs康普顿电子对β-γ符合系统β探测器能量和能量分辨率进行刻度,并通过^(131m)Xe 129.4 keV内转换电子验证了刻度的准确性。根据刻度结果及氙同位素β-γ符合关系,实现了氙同位素β射线能窗准确划分,为氙同位素活度准确测量奠定了基础。

惰性气体β-γ符合测量系统探测器能量及分辨率刻度

β-γ符合法是全面禁止核试验条约(CTBT)放射性核素核查中惰性气体氙测量的一种重要方法,探测器能量及分辨率刻度是其首要解决的关键技术。本工作详细介绍了β-γ符合测量系统NaI(Tl)闪烁体和塑料闪烁体探测器能量及分辨率刻度的方法和结果,采用γ放射性核素点源刻度NaI(Tl)γ射线能量及分辨率,利用137Cs661.66keVγ射线康普顿散射电子刻度塑料闪烁体β射线能量及分辨率,并与131Xem内转换电子刻度的β射线能量分辨率结果进行了比较。结果表明:用137Cs康普顿散射电子刻度塑料闪烁体β射线能量是一种简便可行的方法,但用其刻度的β射线分辨率比实际的大。

PREPARATION OF ACTIVATED CARBON FIBERS AND THEIR XENON ADSORPTION PROPERTIES (I)-PREPARATION AND PORE STRUCTURE CHARACTERIZATION

A series of sisal based activated carbon fibers were prepared with steam activation at temperature from 750℃ to 900℃. Their pore structures were characterized through their nitrogen adsorption isotherms at 77K using different theories. The results showed that t-plot method and DR-plot method could suitably be used to characterize the mesopore structure and the multi-stage distribution of pore size of activated carbon fibers. It also showed that the pore size widens with the increase of activation temperature.

氙同位素β-γ符合谱解谱中气体本底扣除方法改进

β-γ符合测量是全面禁止核试验条约(Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty,CTBT)放射性核素核查惰性气体氙活度检测的一种重要技术手段。为消除“记忆效应”对样品测量的干扰,β-γ符合能谱的解谱算法——符合净计数计算法(Net Count Calculation Method,NCC)系统性扣除由“记忆效应”产生的气体本底计数,但对于残留氙同位素少的气体本底,由于统计涨落,计算得到的气体本底净计数可能出现负值,从而导致氙同位素活度计算错误,甚至出现误识别。针对符合净计数计算法中系统性扣除气体本底存在的问题,提出了扣除气体本底的判断条件并对符合净计数计算法进行了改进,能够将131Xem、133Xem、133Xe和135Xe等4种氙同位素的误识别数目分别减少63%、68%、72%和26%,并提高放射性活度浓度计算的准确性。