H在无序二元合金表面上的化学吸附能研究

本文采用Sulston等人所发展的一维紧束缚半无限无序二元合金模型和格林函数方法,分别利用相关势近似(CPA)和平均T矩阵近似(ATA)计算了氢原子在无序二元合金Ni_xCu_(1-x)、Au_xPt_(1-X)和Ni_xP_(1-x)表面上的化学吸附能。给出了化学吸附能与合金的浓度百分比之间的关系曲线。结果表明:(1)H在Ni_xCu_(1-x)合金表面上的化学吸附随合金中Ni的含量的增加愈加稳定;(2)H在Au_xPt_(1-x)合金表面上的化学吸附在Au的含量为25％(Pt的含量为75％)时最稳定;(3)H在Ni_xPt_(1-x)合金表面上的化学吸附在Ni与Pt的含量比例为2:8时最不稳定。计算还表明,采用相关势近似和采用平均T矩阵近似所得的结果吻合得相当好。因此用非自洽的平均T矩阵近似也能正确处理无序二元合金表面上化学吸附能的计算问题。

过渡金属原子在无序二元合金表面上的化学吸附

本文采用相干势近似(CPA)和Anderson-Newns(AN)模型研究了过渡金属原子在无序二元合金(DBA)表面上的化学吸附。普遍的去耦合方法被用来消除过渡金属吸附原子不同d电子之间通过与衬底表面相互作用所产生的耦合效应。对于DBA,考虑了表面偏析现象,尤其研究了因化学吸附而导致表面偏析的变化。计算结果表明:(1)过渡金属吸附原子对DBA表面偏析有很大的抑制作用;(2)化学吸附系统Pt/Ni_xCU_(1-x)随Ni原子体浓度的增加而趋于稳定。

固态二元合金超额热力学函数的计算方法

基于Miedema二元合金生成热模型 ,结合自由体积理论 ,充分考虑超额熵 ,针对实际固态二元合金熔体 ,提出全浓度范围内的超额热力学函数的计算方法 ,分别推导出对有序、无序固态二元合金的全摩尔超额函数、偏摩尔超额函数、组元活度计算式·分别计算了固态无序合金Ag Au、有序合金Co Pt在 80 0K、1 2 73K温度下的各种超额热力学函数值 ,计算结果与实验值吻合良好·

Pt在DBA表面的化学吸附能和电荷转移

采用格林函数方法和Anderson Newns(AN)模型研究原子Pt在无序二元合金(DBA)表面的化学吸附能和电荷转移,其中普遍的去耦合方法被采用以消除Pt的不同d电子之间通过与DBA表面相互作用而产生的耦合效应·结果表明:Pt对DBA表面偏析有很大的抑制作用;化学吸附系统Pt/NixCu1-x随Ni的体内原子分数的增加而趋于稳定·化学吸附促进了吸附离子Pt与合金衬底间的电荷转移浓度·

液态合金Ni_3Al冷却过程中微观结构的转变

采用反映原子多体相互作用的 FS势模型 ,通过分子动力学方法对液态 Ni3Al的冷却过程进行了研究 ,考察了不同温度下 Ni3Al结构变化特点 .并给出了合金 Ni3Al冷却过程微观结构转变的重要信息 .对模拟的结果用热运动理论、从能量转换的角度给出了一些解释 .

Pt在DBA表面的化学吸附能和电荷转移

采用格林函数方法和Anderson-Newns(AN)模型研究原子Pt在无序二元合金(DBA)表面的化学吸附能和电荷转移,其中普遍的去耦合方法被采用以消除Pt的不同d电子之间通过与DBA表面相互作用而产生的耦合效应.结果表明:Pt对DBA表面偏析有很大的抑制作用 ;化学吸附系统Pt/NixCu1-x随Ni的体内原子分数的增加而趋于稳定 .化学吸附促进了吸附离子Pt与合金衬底间的电荷转移浓度.

H在DBA表面上的化学吸附能计算

采用Ｅｉｎｓｔｅｉｎ－Ｓｃｈｒｉｆｆｅｒ化学吸附理论和复能积分技术在平均了矩阵近似（ＡＴＡ）下计算了氢原子在无序二元合全（ＤＢＡ）ＣｕｘＡｕ１－ｘ，，ＣｕｘＰｔ１－ｘ，ＮｉｘＡｕ１－ｘ和ＮｉｘＰｔ１－ｘ表面上的化学吸附能．计算结果表明：（１）Ｈ／ＣｕｘＡｕ１－ｘ和Ｈ／ＮｉｘＡｕ１－ｘ系统的化学吸附能分别随着ＣＵ浓度和Ｎｉ浓度的增加而减小；（２）对于Ｈ／ＣｕｘＰｔ１－ｘ系统，在Ｘ＝０．４处化学吸附最稳定；（３）Ｈ在ＮｉｘＰｔ１－ｘ表面上的化学吸附在Ｘ＝０．２处是不稳定．

氢和氧在单层偏析Cu_xNi_(1-x)合金表面的化学吸附

采用Einstein－Schrieffer化学吸附理论和复能积分技术在平均T矩阵近似（ATA）下计算了氢和氧在无序二元合金Cu－Ni表面上的化学吸附能．在我们的理论与计算中，计入了合金清洁表面偏析和化学吸附诱导表面偏析对化学吸附能的影响．结果发现，H和O在CuxNi1-x表面上的化学吸附具有类似的性质；化学吸附随Cu浓度的减小而加强；Cu在合金表面的偏析在一定程度上消弱了化学吸附．

无序二元合金(Ni_xCu_(1-x))表面CO吸附及对表面偏析的影响

根据计算机编程构造出了存在和不存在表面偏析的无序二元合金NixCu1 -x(x =0 4 )的原子集团模型 ,然后按覆盖度θ=0 5 ,构造出了CO表面吸附的模型 ,应用Recursion方法计算了CO在NixCu1 -x(存在偏析和不存在偏析时 )合金表面不同位置 (顶位和芯位 )吸附的电子结构 .由此得出 :1 )CO在顶位吸附时较稳定 ;2 )CO吸附使合金表面态密度峰降低 ,带宽加宽 ,使d轨道的局域性变弱 ;3)CO的吸附抑制了Cu在表面富集 ,从电子层次上解释了CO吸附于NixCu1

无序二元合金(Ni_xCu_(1-x))不同解理面上O吸附对Cu偏析的影响

应用计算机编程构造出了存在和不存在表面偏析的无序二元合金NixCu1-x(x=0.4)(100)表面及(110)表面的原子集团模型,然后按覆盖度θ=0.5,构造出了O吸附后的原子集团模型,应用Recursion方法计算了O在NixCu1-x(存在偏析和不存在偏析时)无序二元合金(100)和(110)表面吸附的电子结构.由此得出:1)O吸附使合金表面态密度峰降低,带宽加宽,并且表面Ni原子的d电子与吸附质O原子的s,p电子的共价作用比Cu更强烈;2)O吸附在NixCu1-x(x=0.4)(110)表面比(100)表面更稳定;3)O的吸附抑制了Cu在表面富集,且这种作用主要表现在表面一层.

化学吸附与表面多层偏析的相互影响:H/Au-Ag

采用格林函数(GF)方法和多重耦合自洽相干势近似(CPA)方法,研究了氢在Au Ag多层偏析无序二元合金表面的化学吸附,详细地讨论了DBA表面的多层偏析和化学吸附间的相互影响·结果表明,化学吸附引起的表面偏析能够在很大程度上改变合金表面成分和化学吸附能·对于H/Au Ag系统,可以看到随着计入的原子层数的增加,化学吸附能值表现出波动的特征·