铜氧化物超导体Bi2Sr2CaCu2O8+δ多体相互作用的超高能量分辨和时间分辨角分辨光电子能谱研究

自发现30多年来，铜氧化物的高温超导机理仍未得到解释。传统超导电性起源于电子–声子相互作用形成的电子配对，研究传统超导体中的多体相互作用为BCS理论提供了有力的证据。目前已证实铜氧化物高温超导体中存在着电子配对，但是引起配对的机制仍不清楚。因此，对铜氧化物高温超导体中的多体相互作用研究是揭示高温超导机理的关键。角分辨光电子能谱是研究固体电子结构最直接的技术手段，随着其分辨率的不断提升，在研究高温超导体的多体相互作用中日益发挥重要的作用。近年来兴起的时间分辨角分辨光电子能谱在常规角分辨光电子能谱的基础上增加了独特的时间维度，从而成为研究多体相互作用动力学的有力手段。本文详细地介绍了我们利用超高能量分辨和时间分辨角分辨光电子能谱在铜氧化物超导体Bi2Sr2CaCu2O8+δ中多体相互作用的研究，包括在节点区域、反节点区域扭折的研究，多体相互作用的动量依赖关系，配对电子自能的提取以及库珀对在激光泵浦下的受激辐射现象。

双反射飞行时间质量分析器高分辨光电子成像谱仪研制

本文报道了一台结合电喷雾离子源和双反射飞行时间质谱的速度成像光电子能谱仪的研制过程,其可用于开展溶液中负离子的光电子能谱研究.在该装置中,电喷雾离子源产生的负离子由四极杆组成的离子引导系统传输至冷离子阱,并对负离子进行富集和冷却,用于后端的质量选择和光电子能谱探测.该装置的关键技术之一是将双反射质量分析器与Wiley-McLaren离子加速聚焦设计进行了串联:这样可以有效地提高质谱分辨,从而准确地选择目标离子,其质量分辨率(M/△M)可达2000以上.该装置的高分辨光电子速度成像系统采用多极电子透镜设计,对于动能为0.59eV的光电子,其能谱峰的半高宽约为5.8meV,相对分辨率为~0.98%本文对该装置的工作原理,结构设计和性能测试情况进行了详细阐述。

高性能时间分辨角分辨光电子能谱在量子材料中的研究进展

通过飞秒激光激发固体材料,利用材料中不同自由度的响应时间尺度研究多体相互作用、追踪超快相变过程、实现光诱导新物态或隐藏态等,这是凝聚态物理研究的前沿和重要探索方向.时间分辨角分辨光电子能谱是近十多年发展起来的研究量子材料在飞秒激光激发后超快电子结构动力学的关键实验手段.本文回顾了基于非线性光学晶体和高阶倍频的时间分辨角分辨光电子能谱的基本原理和组成,以及利用其对量子材料的超快电子结构动力学进行的研究.主要包括四个方面的研究进展:(1)量子材料的非占据电子态探测;(2)光诱导的超快电子结构相变;(3)关联电子材料中电声相互作用强度确定;(4)光致新物态.最后,讨论了时间分辨角分辨光电子能谱未来可能的发展方向.

角分辨光电子能谱应用于固体物理学教学实践的探讨

角分辨光电子能谱是研究物质电子能带结构目前最先进的谱学仪器,在凝聚态物理学以及材料科学等领域的研究中占据重要地位.近年来,尽管越来越多的角分辨光电子能谱进入国内高校和科研院所,但角分辨光电子能谱价格高昂,结构复杂,因而很少将其应用于本科生教学的探索和实践.探讨了角分辨光电子能谱应用于本科生物理学教学实践的必要性和可行性,并讨论了具体的教学内容设计和实施,包括以物理学最新科研成果为课堂导入,开展材料电子能带结构的实验测试原理讲解、单晶的生长和单晶样品的展示,参观实验室和参与实验,激发本科生对物理学知识的学习热情和渴望,促使学生构筑清晰的物理学图像,提升对固体物理学知识的理解.

超高效液相色谱-四极杆-飞行时间高分辨质谱用于化妆品中15种前列腺素类似物的快速筛查和测定

建立了超高效液相色谱-四极杆-飞行时间高分辨质谱(UPLC-Q-TOF MS)快速筛查和测定化妆品中15种前列腺素类似物的方法。样品以饱和氯化钠作为分散剂(蜡质类样品以四氢呋喃分散),经乙腈提取,离心取上清液过滤后,采用Poroshell 120 EC-C_(18)柱(150 mm×3.0 mm,2.7μm)分离,以5 mmol/L甲酸铵(含0.1%甲酸)-乙腈为流动相梯度洗脱。在ESI正离子模式下,采用Targeted MS/MS模式采集15种前列腺素类似物的质谱信息,构建筛查数据库进行快速筛查,确证后的目标物通过外标法定量。结果表明,15种前列腺素类似物的线性关系良好,相关系数(r^(2))均大于0.99;检出限为0.3~17.6μg/g,定量下限为1.1~58.8μg/g。在低、中、高3个加标水平下,水剂、膏霜、乳类、粉类、凝胶5类化妆品基质的回收率为70.1%~134%,相对标准偏差不大于7.5%。该方法简单高效、准确度好,可用于化妆品中前列腺素类似物的定性确证和定量分析,为化妆品风险识别提供技术支撑。

超高效液相色谱-四极杆-飞行时间高分辨质谱用于化妆品中18种非甾体抗炎药筛查和测定

建立了超高效液相色谱-四极杆-飞行时间高分辨质谱(UPLC-Q-TOF MS)快速筛查和测定化妆品中18种非甾体抗炎药(NSAIDs)的方法。样品采用60%乙腈水溶液超声提取,以ACQUITY UPLC BEH C_(18)(100 mm×2.1 mm,1.7μm)色谱柱分离,0.1%甲酸水和0.1%甲酸乙腈为流动相梯度洗脱。在ESI正离子扫描模式下,采用Target MS/MS模式采集化合物的质谱信息构建筛查数据库,以保留时间、一级母离子精确质量数、同位素丰度比和二级子离子谱库匹配进行快速筛查,以基质匹配外标法进行定量分析。结果表明18种化合物的线性关系良好,相关系数(r^(2))均大于0.99;检出限为0.001~0.050μg/g,定量下限为0.004~0.150μg/g。低、中、高3个加标水平下,膏霜及水剂两种化妆品基质的平均回收率为70.7%~116%,日内相对标准偏差(RSD,n=6)为0.70%~7.5%,日间RSD(n=3)为3.0%~14%。该方法前处理简单高效、准确度好、分析速度快,筛查结果准确,可用于化妆品中非甾体抗炎药的定性确证和定量分析,为化妆品风险识别提供技术手段。

超高效液相色谱-四极杆-飞行时间-高分辨质谱法分析6种李果实中的代谢物差异性

目的采用超高效液相色谱-四极杆-飞行时间高分辨质谱法分析6种李果实中的代谢物差异。方法使用天然产物高分辨二级谱库、代谢物高分辨二级谱库和相关数据库等对不同李果实样品中的代谢产物进行数据分析,利用峰面积归一化法计算各化学成分的相对含量,采用主成分分析方法、偏最小二乘法判别分析和方差分析等方法,分析不同李果实样品中代谢产物的差异。结果共分析鉴定了130个化学成分,其中包括28个黄酮类、25个脂肪酸、18个萜烯类、11个核苷酸、10个酚酸、9个香豆素类、8个含氮化合物、6个酚类以及15个其他类化合物;在所鉴定的130个化合物中,有123个化合物对各组李果实均值间的差异具有统计学意义(P<0.05);6组不同品种李果实的数据间具备很好的区分度,贡献最大的化合物共有32个。结论6个品种李果实存在相同种类的代谢产物,各代谢产物在不同品种李果实中的相对含量存在显著差异性,为李果品种选育、区分以及产地溯源等提供参考。

高效液相色谱-四级杆/飞行时间高分辨质谱法检测保健食品中非法添加药物

建立高效液相色谱-四级杆/飞行时间高分辨质谱法检测保健食品中非法添加药物西布曲明和酚酞的分析方法。通过保留时间对西布曲明和酚酞进行定性分析,通过标准曲线法对保健食品中西布曲明和酚酞进行定量分析。结果表明,2种药物标准品的溶液浓度与检测响应具有良好的线性关系,其相关系数(R~2)均大于0.99,该方法简单、快速、准确,适合用于保健食品中非法添加物的筛查。

ZnO(000)表面的同步辐射角分辨光电子能谱研究

利用同步辐射角分辨光电子能谱(angle-resolved photoeletron spectroscopy,ARPES)并结合全势缀加平面波(full potential linearized augmented plane waves,FPLAPW)理论计算方法研究了ZnO(000)表面的价带电子结构及能带色散.通过垂直出射的ARPES得到ZnO体态沿ΓA方向的能带结构并确定了两个表面态,实验结果与理论计算结果较为一致.利用非垂直出射的ARPES得到这两个表面态沿ΓKM方向的二维能带色散.

飞秒时间分辨质谱和光电子影像对分子激发态动力学的研究

分子量子态的研究,特别是分子激发态演化过程的研究不仅可以了解分子量子态的基本特性和量子态之间的相互作用,而且可以了解化学反应过程和反应通道间的相互作用.飞秒时间分辨质谱和光电子影像是将飞秒抽运-探测分别与飞行时间质谱和光电子影像相结合的超快谱学方法,为实现分子内部量子态探测,研究分子量子态相互作用及超快动力学过程提供了强有力的工具,可以在飞秒时间尺度下研究单分子反应过程中的光物理或光化学机理.本文详细介绍了飞秒时间分辨质谱和光电子影像的技术原理,并结合本课题组的工作,展示了这两种方法在量子态探测及相互作用研究领域,特别是激发态电子退相、波包演化、能量转移、分子光解动力学以及分子激发态结构动力学研究中的广泛应用.最后,对该技术的发展前景以及进一步的研究工作和方向进行了展望.

角分辨光电子能谱技术及其应用进展

角分辨光电子能谱 (ARPES)是研究晶体表面电子结构 ,如能带 ,费米面 ,以及多体相互作用的重要工具。本文概述了光电子激发的一般过程和单粒子近似下的理论模型。详细讨论了角分辨光电子能谱的能带勾画 (EnergyBandMapping)和费米面成像 (FermiSurfaceMapping)技术 ,以及高分辨下的角分辨光电子能谱在强相关体系研究中的应用。文章最后简单介绍了当前角分辨光电子能谱研究的新进展 ,如研究宽禁带半导体材料的表面电子结构 ,有机功能材料与金属的界面 ,金属超薄膜中的量子阱态 。

AgX:I微晶的光电子衰减时间分辨谱测量

利用高时间分辨的微波吸收薄膜介电谱测量技术,采用自行设计的光电子时间分辨谱测量装置(时间分辨率达到1 ns),精确地测量了不同Agx:I材料在35 ps超短脉冲激光曝光后产生的自由光电子和浅俘获光电子随时间衰减的光电子衰减时间分辨谱,分析了不同的[I-]掺杂条件对材料光电子时间特性的影响关系,得到了影响Agx:I微晶光电子时间特性的最佳[I-]掺杂条件。对立方体AgCl乳剂来说,[I-]含量0.5％,掺杂位置80％Ag处时,乳剂的光电子寿命最长。而对T-颗粒AgBr乳剂而言,[I-]含量3％时,乳剂的光电子寿命最长。碘化物对光电子寿命增大的影响是由于碘化物离子可以作为缺陷电子陷阱,这就使得银簇上的反应减小,当碘化物大于3％时,这一效应由于碘化物团簇的形成而消失。

掺有K_4Fe(CN)_6/K_3IrCl_6/K_4Ru(CN)_6的AgClBr微晶的光电子时间分辨谱

微波吸收介电谱检测技术具有很高的时间分辨率 ,可用于固体中电子输运特性的无接触测量 ,是研究晶体中光生载流子寿命及其迁移行为的有效方法。本文利用高时间分辨的微波吸收薄膜介电谱检测装置 ,测量了掺杂K4Fe(CN) 6,K3 IrCl6和K4Ru(CN) 6的AgClBr晶体在 35ps超短脉冲激光曝光后的光电子衰减的时间分辨谱。得到了不同的掺杂剂对AgClBr乳剂的自由光电子和浅俘获光电子的时间特性的影响关系。试验结果表明 ,对于所用的 3种乳剂 ,在掺杂量为 1× 10 -6、掺杂位置为 30 %时 ,掺杂K4Fe(CN) 6的AgClBr乳剂的自由光电子衰减时间相对较短 ,感光度相对较高。利用此方法可进一步研究乳剂光电子时间特性与掺杂剂、颗粒形状、颗粒结构、光谱增感和化学增感剂等参数的依赖关系。

掺有浅电子陷阱的AgCl微晶的光电子衰减谱的时间分辨特性

利用微波吸收技术研究了K4Ru(CN)6浅电子陷阱掺杂剂对立方体AgCl微晶光生电子时间分辨特性的影响。结果表明,掺杂剂的掺杂量以及掺杂位置对乳剂的光生电子时间分辨特性都有影响。掺杂量为245×10-5mol·(molAg)-1,掺杂位置75%Ag时自由电子的衰减最慢,寿命最长。

MoS_2氧化表面的角度分辨X射线光电子谱研究

利用角度分辨X射线光电子谱方法（AXPS）研究MoS2固体润滑材料氧化表面的化学状态，同时，用电子自旋共振（ESR）法发现氧化物存在未成对电子Mo5+，因而氧化物存在Mo原子的三种化学状态，形成了单电子的传递、转移。MoS2的表面数分子层内的Mo原子氧化程度有差异，这种非破坏性的剖面分析方法有助于深入了解MoS2的氧化行为。

化学增感对光电子时间分辨谱的影响

利用微波吸收相敏检测技术,对AgBrI T颗粒乳剂中光电子时间行为进行了检测,并获得了自由光电子与浅束缚光电子的时间分辨谱。实验结果表明,在加入Na2 S2 O3相同的条件下S与S +Au增感中心所起的电子陷阱作用不同,S增感中心所起的作用为深电子陷阱,增感中心由于增加了对光电子的深束缚,从而造成自由光电子与浅束缚光电子的衰减加剧;S +Au增感中心所起的作用为浅电子陷阱,增感中心通过暂时束缚光电子有效降低了光电子与光空穴的复合,减缓了自由光电子与浅束缚光电子的衰减,可见加入KAuCl4 后形成的S +Au增感中心陷阱深度要比S增感中心的陷阱深度浅。从光电子时间分辨谱的变化可以看出S与S +Au增感中心在衰减曲线的不同时域中对光电子衰减的作用表现不同。

高温超导体电子结构和超导机理的角分辨光电子能谱研究

超导是一种奇异的宏观量子现象.100多年来,已发现的超导体主要分为两类:以金属或者合金为代表的常规超导体以及以铜氧化物和铁基高温超导体为代表的非常规超导体.常规超导体的超导机理能被BCS超导理论完美解释,但高温超导体的超导机理至今仍未达成共识,已经成为凝聚态物理领域中长期争论且充满挑战的重大科学问题.从实验上揭示非常规超导材料的微观电子结构,是理解其奇异正常态和超导电性机理、建立新理论的前提和基础.角分辨光电子能谱技术,由于可以实现对材料中电子的能量、动量和自旋的直接测量,在高温超导研究中发挥了重要的作用.本文综述了我们利用角分辨光电子能谱技术在铜氧化物和铁基高温超导体电子结构和超导机理研究中取得的一些进展,主要包括母体的电子结构、正常态的非费米液体行为、超导态的能带和超导能隙结构以及多体相互作用等.这些结果为理解铜氧化物和铁基高温超导体的物性及超导机理提供了重要的信息.

铁基高温超导体电子结构的角分辨光电子能谱研究

铜氧化物超导体和铁基超导体是人类相继发现的两类高温超导家族,它们的高温超导机理是凝聚态物理领域中长期争论但悬而未决的重大问题.对铁基超导体广泛而深入的研究,以及与铜氧化物高温超导体的对比,对于发展新的量子固体理论、解决高温超导机理、探索新的超导体以及超导实际应用都具有重要意义.固体材料的宏观物性由其微观电子结构所决定,揭示高温超导材料的微观电子结构是理解高温超导电性的前提和基础.由于角分辨光电子能谱技术具有独特的同时对能量、动量甚至自旋的分辨能力,己成为探测材料微观电子结构的最直接、最有力的实验手段,在高温超导体的研究中发挥了重要作用.本文综述了在不同体系铁基超导体中费米面拓扑结构、超导能隙大小和对称性、轨道三维性和选择性、电子耦合模式等的揭示和发现,为甄别和提出铁基超导新理论、解决高温超导机理问题提供重要依据.

高温超导体角分辨光电子能谱研究及新进展

本文较详细地评述了高温超导体角分辨光电子能谱研究的所有主要方面的成就及最新进展。所涉及的主题有:角分辨光电子能谱基础知识,费米面的角分辨光电子能谱研究,超导能隙及对称性研究,赝能隙问题的角分辨光电子能谱研究,高温超导体的角分辨光电子能谱谱线形分析,近节点区域准粒子的色散行为,双层能带劈裂。所涉及的材料不仅有最广泛研究的Bi2212,还包括Bi2201,Bi2223,La＿214,Y 123乃至电子型掺杂的超导体。所引用的文献特别注意了从新一代高能量、动量分辨的能量分析器得到的系统、深入的工作。

金属Ce的电子结构与γ-α相变机制:理论模型的发展及借助角分辨光电子能谱的实验研究进展

含f电子的镧系和锕系元素是元素周期表中最复杂的成员,他们常常表现出奇异的物理特性。其中最简单而具代表性的就是金属Ce的γ-α相变,该相变不仅晶体结构保持面心立方(fcc)不变,而且伴随有约15%的体积塌缩和磁性变化(γ-Ce为遵循Curie-Weiss定理的顺磁体,而α-Ce具有Pauli顺磁性)。多年来,大量理论和实验研究都致力于理解这一奇特相变的微观机制,理论上曾提出了三种解释该相变的模型,包括跃迁模型(Promotional model)、类Mott转变模型和Kondo模型。其中跃迁模型已因与实验结果不符而被摈弃,而类Mott转变模型主要强调f-f电子的相互作用在相变过程中的变化,Kondo模型则强调相变过程中4f电子与传导电子间相互作用的变化,此二者都在不断发展,至今仍无定论。目前学界基本认同Ce的γ-α相变的奇特性与其特殊电子结构有关。Ce的外层电子结构为4f 15d 16s 2,其中4f电子在实空间是局域,但其能级与价带的5d和6s电子能级的能量接近,造就了4f电子的局域-巡游双重特性,故外界环境的微小变化可能会大大改变Ce的电子结构,进而影响其宏观物理性质。如今,分子束外延技术(MBE)的应用实现了高质量Ce单晶薄膜的制备,结合先进的角分辨光电子能谱(ARPES)可以对Ce的电子结构进行直接观察,便于探究Ce的γ-α相变过程中4f电子的行为,并以此进一步探讨其相变微观机制。此外,Kondo模型具有光电子能谱(PES)可见的特征,且在单杂质安德森模型(SIAM)框架下采用相关计算方法(GS、LDA+U、DMFT等)对Ce的PES特征的理论解释也已较成功地实现,因此Kondo模型逐渐成为目前较为流行的Ce的γ-α相变机制。本文首先简要回顾了Ce的γ-α同构相变的三个主要理论模型,即跃迁模型(Promotional model)、类Mott转变模型和Kondo模型的物理图像及部分实验证据;然后介绍了高质量Ce单晶薄膜的制备方法,并重点分析总结近年来对Ce单晶薄膜在ARPES方面的重要研究成果,主要包括:(1)Ce薄膜的室温能带结构及可能的表面态;(2)与波矢k关联的4f电子与传导电子的杂化;(3)4f电子与传导电子的杂化随温度的演化。大部分ARPES结果都为描述Ce的γ-α相变的Kondo模型提供了实验佐证。