CeO_2表面氧化转移FCC烟气中SO_2的反应过程

为提高Ce基脱硫助剂对石油加工过程中流化催化裂化(FCC)烟气深度脱硫效果,采用实验与密度泛函理论(DFT)探究了SO_2、O_2在CeO_2表面的反应过程。通过60℃、200℃反应温度下SO_2、O_2与Ce O_2的反应,对反应前后CeO_2样品的XRD、IR、XPS谱图比较分析,探索S、Ce的价态变化和相对含量转变规律,从而推测SO_2可能的反应路径。基于密度泛函理论模拟构造了O_2单分子和SO_2、O_2双分子在CeO_2(111)和Mg Al_2O_4(111)O空位表面可能产生的吸附构型;利用LST/QST方法搜索SO_2氧化反应过程,计算各步反应能垒。结果表明Ce O_2(111)相比MgAl2O_4(111)具有更好的SO_2催化效果,其中CeO_2在反应中起到了晶格O传递作用,并进一步推断SO_3的脱附过程是整个反应的速率控制步骤。