外加电磁场下周期性体系的第一性原理计算方法

电磁场对物质性质的影响和调控一直是科学研究的核心议题.然而,在计算凝聚态物理领域,由于传统的密度泛函理论并不能轻易推广至含有外加电磁场的情景,且外场往往会破缺周期性体系原本具有的平移对称性,从而使得布洛赫定理失效.因此,利用第一性原理方法计算外场作用下的物质性质并非易事,特别是在外场不能被视为微扰的情况下.在过去的二十年中,许多计算凝聚态物理学者致力于构建和发展适用于有限外场下周期性体系的第一性原理计算方法.本文旨在系统地回顾这些理论方法及其在铁电、压电、铁磁、多铁等领域的应用.本文首先简要介绍现代电极化理论,并阐述基于此理论以及密度泛函理论,构建出两种用于有限电场下计算的方法.然后探讨将外磁场纳入密度泛函理论,并对相关的现有计算手段以及所面临的挑战进行讨论.接着回顾了被广泛用于研究磁性、铁电和多铁体系的第一性原理有效哈密顿量方法,以及该方法在考虑外场时的延伸.最后,介绍了当下备受瞩目的利用机器学习中的神经网络方法构建有效哈密顿量模型的发展成果及在考虑外场下的拓展.

Yb^3+掺杂稀土钽铌酸盐的晶体场从头计算研究

Yb^3+掺杂晶体材料是重要的激光材料,在超短脉冲激光、大功率激光等领域有重要应用前景,但长期以来很难通过实验拟合确定Yb^3+晶体场参数,尤其是低对称体系,从头计算是解决此问题的重要途经。本文介绍了适合计算稀土离子掺杂晶体的从头计算DV-Xα方法和有效哈密顿量模型,用该方法计算了Yb^3+掺杂M型和M’型钽铌酸盐的晶场参数和旋轨耦合参数,得到的能级结构和实验能很好地符合,并发现了Yb^3+掺杂钽铌酸盐的晶场强度参数随稀土原子序数呈现规律变化。表明结合DV-Xα计算和有效哈密顿量方法是计算Yb^3+掺杂低对称钽铌酸盐晶体场的有效途径,结果显示Yb^3+掺杂钽铌酸盐晶体有望成为新型全固态激光工作物质。

从头计算法计算Yb^(3+)掺杂钽酸盐的晶体场参数和能级结构

介绍了一种基于从头计算的DV-Xα方法和有效哈密顿量模型,它可以计算晶体中掺杂离子的晶体场参数和旋轨耦合参数,尤其适合计算低对称性的晶体.对于低对称性的晶体,参数的数目比能级的数目多,因此通过实验能级拟合确定所有的参数不太准确,而从头计算法可以准确地确定所有的晶体场参数和旋轨耦合参数.首先用这种模型计算了Yb3+掺杂GdTaO4晶体中的晶体场参数和旋轨耦合参数,然后给出了Yb3+在GdTaO4中的能级结构,并分析了Yb3+:GdTaO4的发射谱形成一个连续的发射带.这有利于激光的调谐和锁模激光输出,预言了Yb3+:GdTaO4有望成为新型全固态超短脉冲激光工作物质.同样用这种模型分别计算了Yb3+掺杂YTaO4和ScTaO4中的晶体场参数和旋轨耦合参数,并给出了Yb3+在YTaO4和ScTaO4中的能级结构,得到了与Yb3+:GdTaO4晶体类似的结论.

极化激元系统时间演化的量子涨落特性和非经典统计行为

将极化激元系统约化成模型单模光子-TO声子有效相互作用系统,在此基础上以解析形式讨论了系统的力学量、压缩态、量子涨落特性以及亚泊松分布等非经典效应的动力学演化行为.结果表明,光子场与极化波量子场彼此交换能量过程随时间演化呈振荡性质,光子场和声子场都可以演化成压缩态,其二阶压缩度随时间演化成复杂周期振荡特性,这种非经典特性是非线性相互作用的结果并且以k1项和k2项同时存在并相互关联为前提.而此时光子和声子统计分布随时间演化呈现介于超Poison分布和亚Poison分布之间复杂周期振荡的新结果,非线性作用k1项和k2项对这种非经典统计行为都有贡献.