等离子体辅助柠檬酸络合浸渍法制备Ni基催化剂及其CO_(2)甲烷化反应催化性能

高活性、高稳定性的CO_(2)甲烷化催化剂对于合成天然气的生产以及CO_(2)减排至关重要。采用柠檬酸络合浸渍,等离子体处理再焙烧制备了一系列CeO_(2)修饰的Ni基催化剂用于CO_(2)甲烷化反应。在等离子体和柠檬酸的协同作用下,活性金属Ni高度分散。研究了柠檬酸和总金属阳离子(Ni2+、Ce3+及Mg2+之和)的物质的量之比(C/I值,0.5、1.0、1.5和2.0)对催化剂结构和低温CO_(2)甲烷化活性的影响。结合H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和XPS表征分析发现,改变C/I值可以有效调节金属-载体相互作用、表面碱度和氧空位相对含量,从而调控CO_(2)甲烷化活性。随着C/I值增加,NiCe-CP-x(x=0.5,1.0,1.5,2.0)的催化性能先增加后降低。最佳C/I值为1.5,此时NiCe-CP-1.5催化剂在低温240℃下,CO_(2)转化率达到81.5%,CH_(4)选择性为99.0%。在300℃下对催化剂进行了80 h的稳定性测试。结果显示,CO_(2)转化率保持在90%左右,没有明显的失活现象,催化剂性能稳定。

La_(1-x)Ce_xMnO_3/赤铁矿催化剂的制备与低温SCR脱硝特性

采用柠檬酸络合浸渍法在赤铁矿上负载活性物质锰酸镧(LaMnO_3),并通过调节Ce离子掺杂量、活性物质负载量,制备了一系列用于烟气SCR脱硝的催化剂.实验考察了NH3还原剂条件下La1-xCexMnO3/赤铁矿催化剂的低温催化脱硝活性,采用XRD,BET,H2-TPR和NH3-TPD等表征方法对催化剂晶体结构、比表面积和氧化还原性等进行研究.结果表明,LaMnO_3/赤铁矿催化剂具有较好的催化活性,Ce的适量掺杂可改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的氧化还原能力、NH3分子的吸附能力和表面微观形貌,并使活性物质均匀负载在载体表面上,促使反应物NH_3,O_2,NO更容易吸附在催化剂表面发生反应,提高脱硝效率,改善LaMnO_3/赤铁矿催化剂的低温活性,La0.8Ce0.2MnO_3/赤铁矿催化剂在空速9000h-1,180℃条件下催化还原NO转化率可达98%.

Ce的掺杂对负载型催化剂LaMnO_3/赤铁矿脱硝性能的影响

采用柠檬酸络合浸渍法,通过对A位离子进行掺杂或取代和调节Ce的掺杂量,制备了一系列的负载型催化剂La1-xAxMnO3/赤铁矿（A=Ce、Co,x=0/0.1/0.2/0.3）,并将催化剂应用于固定床NH3-SCR脱硝。采用XRD、BET、XRF、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段对催化剂进行分析和表征。结果表明,Ce的掺杂提高了催化剂LaMnO3/赤铁矿的低温脱硝效率和拓宽了催化剂的活性温度窗口,如La0.8Ce0.2MnO3/赤铁矿催化剂,在180℃时,脱硝效率就高达98%,且在150~250℃温度区间的脱硝效率均在90%以上。结合表征分析证明,稀土元素Ce的适量掺杂,明显提高了LaMnO3/赤铁矿催化剂的氧化还原能力和催化剂表面NH3分子的吸附能力;稀土元素Ce的适量掺杂也改善了催化剂比表面积,也使活性物质高度分散在载体表面上。