长三角地区2004-2022年NO_(2)柱浓度演变特征及其主要影响因素分析

为研究长三角地区NO_(2)柱浓度长期的时间演变特征及其影响因素,利用OMI卫星观测的NO_(2)柱浓度数据、GPM降雨数据、MERRA-2再分析数据和社会经济数据,结合地面NO_(2)浓度数据,分析了卫星数据与地面观测数据的一致性以及NO_(2)柱浓度的年际、月际和季节性变化特征及其主要影响因素.结果表明:①OMI卫星观测的NO_(2)柱浓度与地面观测的NO_(2)浓度一致性较好,能够较好地反映地面NO_(2)浓度分布及其时间变化特征.②长三角地区2004-2022年NO_(2)柱浓度高值主要集中在南京、常州、无锡、苏州、上海和杭州等核心城市地区;NO_(2)柱浓度年际变化呈波动变化趋势,可分为2个阶段,2004-2011年为增加阶段,年均变化率为0.68%,2011-2022年为降低阶段,年均变化率为-4.51%.2011年NO_(2)柱浓度达最大值〔(12.63×10^(15)±9.16×10^(15))molec/cm^(2)〕,2022年达到最小值,仅为(7.16×10^(15)±4.80×10^(15))molec/cm^(2).③受气象条件和排放源的影响,导致NO_(2)柱浓度存在明显的月际和季节性变化,呈冬季>春季≈秋季>夏季的特征,其中12月〔(20.20×10^(15)±8.89×10^(15))molec/cm^(2)〕最高,7月〔(4.81×10^(15)±1.72×10^(15))molec/cm^(2)〕最低.④长三角地区NO_(2)柱浓度的长期演变特征受社会经济因素的影响.第二产业中的燃煤源和第三产业中交通运输对NO_(2)柱浓度的影响较大,机动车排放是长三角地区核心城市群对流层NO_(2)的重要来源.研究显示,2004-2022年随着一系列大气污染防治措施的执行,长三角地区在经济快速发展的同时NO_(2)柱浓度持续降低,充分证明了经济发展与环境保护可以实现良性互动.

GBAVTII探测西安上空夜气辉反演O_(2)(0-1)柱浓度及其波动的研究

探测高层大气的粒子浓度具有重要的科学意义.本文利用安装在中国西安城区(海拔457m, 34.23°N,109.01°E)的自制地基气辉成像干涉仪GBAVTII(Ground-based atmosphere VER&temperature imaging interferometer)对峰值高度在94 km处的867.7 nm O_(2)(0-1)夜气辉长期定点观测,反演得到O_(2)(0-1)的柱浓度,并根据大气温度及O_(2)(0-1)粒子柱浓度的扰动提取得到大气重力波、行星波周期.本文首先阐述了地基GBAVTII探测气辉的原理,并从气辉辐射理论及地基探测模式导出气辉强度表达式,建立地基仪器探测得到的气辉的积分体发射率IER(Integrated Emission Rate)与大气中O_(2)(0-1)柱浓度的关系,然后利用2019年以来的多日观测数据,得到西安地区上空O_(2)(0-1)粒子的柱浓度量级为10~4cm^(-2);经对比发现2020年9月17日GBAVTII探测O_(2)(0-1)柱浓度结果与NRLMSISE-00模型数据的相对误差在0.5%~30%.我们从GBAVTII整夜拍摄气辉成像干涉图中反演出西安上空90~100 km的大气温度和O_(2)(0-1)柱浓度及扰动特征,得到周期在8~10 h左右的潮汐波,去掉潮汐趋势的温度和柱浓度残差序列,利用小波分析提取得到周期为2.3 h的重力波.最后我们利用2022年4月21日—2022年5月6日期间的O_(2)(0-1)柱浓度探测序列得到日平均柱浓度并提取准2日的行星波周期.GBAVTII所探测得到大气波动的周期尺度与其他已有中纬度地区的探测结果相吻合.

基于机器学习的星载短波红外CO_(2)柱浓度估算

利用OCO-2卫星遥感数据、全球碳柱总量观测网(TCCON)站观测数据、NDVI归一化植被指数数据、ERA5大气数据,采用决策树和集成学习(XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)对二CO_(2)平均柱浓度进行预测.通过相关性分析、特征选择与特征提取,建立模型预测CO_(2)平均柱浓度,再与TCCON站点的地基观测数据进行比对.通过分析不同模型(决策树、XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)预测的结果,发现使用极端随机森林回归模型预测CO_(2)平均柱浓度的精度最高,R^(2)、均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)、平均相对误差(MRE)分别为:0.953、0.492×10^(-6)、0.260×10^(-6)、0.063%,其余模型次之,因此对极端随机森林回归模型的预测性能随自身参数的影响进行了分析,结果表明,在误差允许的范围内(±2×10^(-6)),极端随机森林回归模型和梯度提升回归模型预测的准确率一样,都为98.10%.由于CO_(2)的背景浓度较高,而边界层内CO_(2)浓度的空间差异相对较小,因此需要进一步缩小误差的范围,在±1×10^(-6)误差范围内,极端随机森林回归模型和梯度提升预测的准确率分别为91.82%和90.51%.所以采用极端随机森林算法预测CO_(2)柱浓度的结果更好,精度更高,符合CO_(2)预测的精度要求.

拉萨上空对流层NO_(2)柱浓度光谱反演及其变化特征研究

基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)开展拉萨上空太阳散射光谱观测和对流层NO_(2)柱浓度反演研究,探究西藏和平解放70周年大庆活动期间拉萨上空NO_(2)对流层垂直柱浓度变化特征。研究结果表明:观测实验期间(2021年8月9日至2021年8月31日)白天NO_(2)对流层垂直柱浓度的平均值为4.46×10^(15)molec·cm^(-2),明显高于西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO_(2)浓度水平(2.85×10^(15)molec·cm^(-2));而且NO_(2)对流层垂直柱浓度日均值的逐日变化与地面在线观测数据具有良好相关性,相关系数为0.58。观测实验期间拉萨市主导风向为西风,东西方向是大气NO_(2)污染物的传输通道,这与拉萨城区河谷地形相一致。观测实验期间NO_(2)对流层垂直柱浓度小时均值的平均日变化呈现“U”型分布,早晚出现高值,低值浓度出现在16:00时左右,但西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO_(2)对流层垂直柱浓度的日变化除表现为早晚峰值外,还在正午12:00时出现峰值,这与活动结束后道路管控措施解除以及活动保障车辆行驶排放有关。本研究证实了地基MAX-DOAS遥感观测技术在高原城市拉萨具有很好地适用性,同时也发现拉萨大气NO_(2)浓度水平变化主要受城市交通排放影响,西藏和平解放70周年大庆活动当日拉萨对流层大气NO_(2)浓度低。

基于OCO-2/OCO-3数据的山东省CO_(2)柱浓度特征分析

基于OCO-2/OCO-3卫星数据,通过空间插值的方法,分季节模拟山东省CO_(2)柱浓度的时空分布特征,并对模拟结果进行了验证。结果表明:观测值与模拟值之间有较高的相关性,大部分误差值在±1 ppm之间。山东省CO_(2)柱浓度年均值为415.06 ppm,空间上各季节差异明显,整体上呈现中部和南部浓度较低、西北浓度偏高的特征;时间上表现为冬季浓度高、夏季浓度低的趋势。

2009-2020年基于GOSAT卫星的全球中低纬二氧化碳柱浓度数据集

为应对日益加剧的温室效应问题,全球各国联合签署了《巴黎协定》,我国也制定了碳达峰、碳中和的计划和政策。二氧化碳作为最主要的温室气体,是国际关注的重点。因此,获得高精度、高分辨率的二氧化碳柱浓度时空分布图对于推进“自上而下”评估碳源、碳汇、碳中和的研究至关重要。本研究利用GOSAT卫星全球数据,通过迁移学习理论,将时间信息作为先验廓线融入空间信息,对空间预测信息进行调整,得到高准确度的二氧化碳柱浓度时空预测结果。与中低纬的TCCON站点数据对比,本算法最终得到的月均二氧化碳柱浓度图指标的综合结果R为0.98,RMSE为1.38 ppm,空间分辨率为0.25°。本数据集由2009–2020年月均二氧化碳柱浓度文件组成,包含136个h5文件,可应用于长时间序列的碳源和碳汇计算。

基于OCO-3卫星观测的上海CO_(2)柱浓度特征分析

随着卫星遥感技术的发展,城市内部的二氧化碳柱浓度(XCO_(2))时空特征逐渐能够被识别。本研究基于轨道碳观测卫星(OCO-3)快拍(SAM)模式XCO_(2)观测数据,探讨了上海市2020—2022年XCO_(2)的时空分布特征以及该数据对于火电厂CO_(2)烟羽信号来源识别的能力。结果表明,上海市XCO_(2)呈现春季>冬季>夏季的特征,上海市XCO_(2)年均值为418.3×10^(-6),高于华东地区的年平均值。从XCO_(2)空间分布差异来看,中部和东北部是上海冬季XCO_(2)的高值区域,这主要是由于城市中部人口密集,北部沿江区域大型电厂较为集中,在冬季盛行风西北风的作用下,CO_(2)被传输至东部沿江多个行政区域。此外,结合近地面风场、CO_(2)人为排放清单、电厂点源信息、对流层监测仪器(TROPOMI)卫星观测数据等,证实了OCO-3快拍模式具有探测到重点点源信号的能力。

中巴经济走廊沿线城市大气对流层NO_(2)柱浓度时空变化研究

本文利用基于臭氧监测仪(OMI)的对流层NO_(2)柱浓度(VCD)产品,分析了喀什、伊斯兰堡、卡拉奇及拉合尔等城市2005—2019年NO_(2)柱浓度的长时间序列变化并探讨了其影响因素。研究发现,2005—2019年,NO_(2)柱浓度污染水平表现为拉合尔>伊斯兰堡>喀什>卡拉奇;拉合尔和伊斯兰堡的对流层NO_(2)柱浓度冬季污染最为严重,卡拉奇和喀什分别在夏季和秋季最为严重;中巴经济走廊沿线城市NO_(2)柱浓度相对较低,原因是经济发展缓慢,深居内陆,受海洋影响小,且常年风速较小,污染不易扩散。

“十一五”到“十三五”期间济南市对流层HCHO柱浓度时空变化及影响因素分析

利用OMI对流层HCHO柱浓度产品研究了2006—2020年济南市HCHO柱浓度时空分布特征,从气象、社会经济、环保政策等方面分析了影响因素。结果表明:对流层HCHO柱浓度波动较大,“十一五”期间基本为下降趋势,“十二五”期间为波动上升的趋势,“十三五”期间为波动下降的趋势;夏季浓度最高,春、秋季次之,冬季最低,最高值基本出现在7、8、9月,最低值基本出现在1、11、12月;南部山区浓度较低,主城区浓度较高;HCHO既有本地排放,也受周边地区影响;月平均降水量、月平均气温与HCHO浓度正相关,气压与HCHO浓度负相关;社会经济发展对HCHO浓度有较大影响,一系列环保法规政策的颁布施行对HCHO浓度下降起到了积极作用。

大气NO_2柱浓度多轴差分吸收光谱测量技术及应用

介绍了以太阳散射光为光源的多轴差分吸收光谱技术(Multi-Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,简称MAX-DOAS),以及MAX-DOAS仪器试验应用。试验中选取中午仪器测量的天顶散射光光谱为参考光谱即Fraunhofer参考光谱,并将测量光谱进行消噪、波长校准以及去除Fraunhofer结构处理。利用分子吸收光学厚度和Ring效应光学厚度对处理后的测量光谱进行最小二乘法拟合,反演出了大气NO2差分斜柱浓度(Differential Slant Column Densities,简称DSCD)。分析了天津武清NO2的差分斜柱浓度反演结果,用简单快捷的几何法将NO2差分斜柱浓度转化成对流层垂直柱浓度(Vertical Column Densities,简称VCD)。研究表明,MAX-DOAS可以有效地监测污染地区对流层NO2的垂直柱浓度。

山东省近10年对流层NO_2柱浓度时空变化及影响因素

利用OMI卫星对流层NO2柱浓度产品研究了近10年山东省NO2时空格局及影响因素,结果表明：对流层NO2柱浓度波动较大,10年柱浓度年均值增幅为28.5%,其中2011年浓度最高;对流层NO2柱浓度空间变化显著,2005～2009年四、五级高值仅出现在经济发达的内陆城市,2010～2012年四、五级高值范围显著扩大至中西部大范围地区,尤以2011年最为严重,2013～2014年,四、五级高值范围呈逐步缩小趋势;夏季丰富的降水对NO2具有显著湿沉降作用;山东省近10年地区生产总值不断攀升、机动车保有量大且增幅快、秸秆焚烧火点个数多,这些人为排放是对流层NO2柱浓度升高的主要影响因素。

被动多轴DOAS技术污染气体垂直柱浓度反演方法研究

介绍了基于太阳散射光的多轴被动差分吸收光谱技术与系统及其在大气污染气体垂直柱浓度监测中的应用.实验中利用夫琅和费光谱作为参考光谱,同时将Ring光谱作为一种吸收结构参与拟合去除太阳光谱中的夫琅和费结构和Ring效应对测量结果的影响,并结合辐射传输模型将污染气体斜柱浓度转换为垂直柱浓度,通过"好运北京"奥运限车期间与OMI卫星的对比实验一致得出限车期间NO2有约20%的下降,证实了本方法的可行性.

利用SCIAMACHY遥感资料研究我国NO_2柱浓度及其时空分布

利用SCIAMACHY/ENVISAT 2003—2009年月均观测数据,结合1∶4 000 000行政区划图,得到了近7 a来我国城市级别NO2柱浓度的时空分布和变化趋势,并采用Seasonal Mann-Kendall非参数检验方法对各城市的变化趋势进行了显著性分析.结果表明:我国NO2分布东高西低,NO2柱浓度高值区主要分布在京津冀及环渤海区域、长江三角洲北部及广东省等地区.近7 a来我国北部和中部地区的NO2增长趋势显著,NO2柱浓度平均值最高和增速最快的前20个城市主要分布在江苏、山东和安徽等省的二级城市郊县和小城市.与统计年鉴工业废气排放数据的比较表明,工业废气排放与NO2柱浓度及其时空分布具有较好的一致性.这种新的NO2污染格局应该引起重视并采取有针对性的污染监管措施.

合肥2013年8月--2014年7月NO2对流层柱浓度分析及与卫星对比

基于地基MAX-DOAS在2013年8月—2014年7月对合肥对流层NO_2垂直柱浓度(VCD)进行了观测,研究了其季节均值和月均值变化特征,结果表明合肥地区对流层NO_2 VCD季节均值变化较大,冬季最大,夏季最小,其中冬季季节均值高达2.09×10^(16)mol·cm^(-2),为夏季的2.2倍。对不同季节的平均日变化的分析表明,NO_2 VCD日变化季节差异显著并在下午达到差异最大值。将地基MAX-DOAS观测结果和OMI观测结果进行了对比,两者具有较好的一致性,其中在无云天气下两者的相关系数为0.88。通过卫星观测获取了合肥以及周边地区的NO_2 VCD季节均值,分析表明合肥地区的NO_2主要以本地积累为主,外来输送贡献较小。

基于卫星观测的2005-2015年京津冀地区NO_2柱浓度分布及变化趋势

为更好地了解京津冀地区NO_2浓度的长期时空分布变化特征,对2005—2015年京津冀地区对流层NO_2柱浓度数据进行了统计分析.结果表明,京津冀地区对流层NO_2柱浓度在2005—2010年增加明显,年均复合增长率为6.8%,并在2010年达到峰值,为1 329.07×1013mol/cm^2;2010—2013年保持相对稳定;2013—2015年显著下降,降幅达26.2%.2015年NO_2柱浓度为964.43×1013mol/cm^2,基本与2005年的浓度水平持平.北京地区NO_2柱浓度最先开始下降并保持降低趋势,其中北京市城区降幅远大于郊区,并在2015年达到最低值,为1 647.38×1013mol/cm^2;天津市城、郊区NO_2柱浓度变化相近,总体上均呈先增后减的趋势,并且均在2010年达到峰值,分别为2 686.96×1013、2 019.36×1013mol/cm^2;而河北省西南部(石家庄、邢台、邯郸市)在近两年降幅最为明显,均在35.0%以上.京津冀对流层NO_2柱浓度呈由南向北递减的空间分布趋势,高值区主要分布于京津唐一带以及河北省南部沿太行山一带.研究显示,虽然近年来京津冀地区NO_2柱浓度降幅明显,但相比于周边地区仍面临较大的减排压力.

基于直射太阳光红外吸收光谱技术的大气中CH_4柱浓度遥测研究

介绍了一种基于直射太阳光红外吸收光谱技术的遥测系统，并利用该系统在合肥地区进行了连续观测。从太阳吸收光谱中测量了整层大气透过率，采用逐线积分方法模拟计算了整层大气透过率，基于非线性最小二乘光谱反演算法从实测整层大气透过率中反演了甲烷气体柱浓度和氧气柱浓度，并以氧气柱浓度为内标函数获得了甲烷干空气柱体积混合比，精密度优于2％。将本系统测量的2012年9月25日12：00-15：00CH4干空气柱体积混合比均值与此时段过境本站点区域的日本温室气体卫星的CH4观测结果进行了比较，两者偏差小于1％。可见，该系统和方法是一种有效的甲烷气体柱浓度探测系统和方法，具有较高精度。

基于OMI数据的中国中部平原地区NO_2对流层柱浓度2007～2014年时空变化特征分析

利用OMI（OzoneMonitoringInstrument）N022级数据产品通过采用面积权重得到OMIN02对流层柱浓度网格化分布，研究了中部地区3个代表性区域（工业集中区域，黄河流域，以及农业区域）2007-2014年N02柱浓度时空分布特征。结果表明，N02对流层柱浓度年均值在2009年最小，2013年最大，2014年相对2013年降低大于25％。同时分析了典型时间段（中国农历新年2月以及秸秆焚烧6月）内3个区域N02柱浓度变化特征，2月期间3个区域柱浓度都有不同程度的下降，6月农业区NO。柱浓度上升约80％。N02柱浓度相对变化率进一步反映了3个区域N02柱浓度近8年内的变化特征，2008年年中至2009年年中工业区域以及沿河流域N02柱浓度相对往年同期都有高于15％的下降而农业区没有体现，但2014年以后3个区域N02柱浓度都出现明显下降，下降比例都在20％以上。

直射太阳光差分吸收光谱反演NO_2整层垂直柱浓度

在直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)中,通常采用测量期间较干净大气条件下太阳天顶角最小时的测量谱作为参考谱反演整层垂直柱浓度(VCD)。由于参考谱中依然含有未知的NO2吸收结构,因此得到的是VCD的相对值。该文将大气外层高精度太阳夫琅禾费标准光谱与仪器函数卷积后作为参考谱,避免了参考谱中含有NO2的吸收结构引入的误差。通过研究3月7日用此新方法获得的斜柱浓度(SCD)与通常方法获得的差分斜柱浓度(dSCD)的比较,新方法反演SCD的误差小于1.6×1016 molecules.cm-2;通常方法反演SCD的误差在4.25×1016 molecules.cm-2附近,采用新方法误差减少了62%以上。最后将DS-DOAS测量的NO2整层VCD与多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)测得的NO2对流层VCD进行了对比,结果表明新方法可以有效的改进通常方法计算VCD的误差。

乌鲁木齐市冬季采暖期对流层NO2柱浓度变化特征

NO_2是大气对流层的一种痕量气体,也是城市空气污染的重要监测指标,影响着生态环境和人体健康。特殊的地形及不利于污染物扩散的天气条件,使得乌鲁木齐市冬季采暖期大气污染最为严重。2014—2016年采暖期(11月至翌年3月)在乌鲁木齐市城中心(市区)和城北部(工业园区)利用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)对大气NO_2进行了监测,探讨NO_2柱浓度的变化特征及其污染来源。结果表明,(1)与2014—2015年采暖期相比,2015—2016年采暖期市区监测站点NO_2柱浓度下降了6.8%,工业园区监测站点上升了28.5%;NO_2柱浓度月均值表现出12月最大,3月最小,浓度范围是3.905×10^(15)~20.034×10^(15) molec·cm^(-2);两监测站NO_2柱浓度日变化明显,市区晚上偏高;工业园区早晚偏高,且晚大于早。(2)64%~71%的NO_2柱浓度的逐日变化由气象要素决定,其中平均风速对NO_2柱浓度的影响最显著;市区NO_2的污染源主要分布在东、东北和西南方向,正南北方向的风对NO_2有扩散作用;工业园区NO_2的污染源来自西北和东南方向,南风及偏东风对NO_2具有扩散作用。(3)乌鲁木齐市"煤改气"工程初见成效,而市周边工业园区及机动车尾气排放仍是大气污染治理的重点。

华北平原固城站NO_2对流层柱浓度变化特征

基于2008年9月2010年9月河北固城生态与农业气象试验站多轴差分吸收光谱仪(multi-axis differential optical absorption spectroscopy,MAX-DOAS)获得的太阳散射光谱观测,反演计算该地区NO_2对流层柱浓度,分析其季节、日变化特征以及不同来源输送的影响,并与同期NO_2地面观测资料和卫星产品进行对比分析。发现固城站NO_2对流层柱浓度冬高(5.14×10^(16)cm^(-2))夏低(1.28×10^(16)cm^(-2));日变化形态在四季均呈现中午低、傍晚高的特征,且冬季最明显。与北京城市区域同期的观测相比,冬季固城站观测值略低,而在春、夏季则偏低较显著。地面风玫瑰图分析显示,来自SW,SSW,NE方向及ENE方向的污染输送对其贡献最大。与地面、卫星NO_2观测的对比表明,MAX-DOAS反演的NO_2柱浓度与地面观测浓度具有一致的季节和日变化特征,卫星反演的NO_2对流层柱浓度产品在华北平原农村地区存在系统性低估。