钴氮共掺杂碳基电催化剂的制备及性能调控

贵金属基电催化剂是促进燃料电池及金属-空气电池技术发展的关键材料,然而,其单一的氧还原/氧析出催化功能及高昂的制备成本制约了其推广应用。为此,开发低成本、高效的非贵金属双功能电催化剂至关重要。以核壳金属有机框架(MOFs)为前驱体,通过高温煅烧法制备具有核壳结构、高催化活性、高导电性的钴/氮共掺杂碳基电催化剂(Co/Co_(3)O_(4)@NGC)。结果表明:煅烧温度是影响电催化剂微纳结构、物化组成和催化活性的关键因素,最佳烧结温度为900℃;制备的电催化剂(Co/Co_(3)O_(4)@NGC-900)具有清晰的核壳结构和3D十二面体形貌,微表面遍布Co/Co_(3)O_(4)纳米颗粒和Co-N_(x)位点。同时,Co/Co_(3)O_(4)@NGC-900有机地结合了多元活性成分(如活性Co/Co_(3)O_(4)纳米颗粒、Co-N_(x)及N掺杂)和高度石墨化碳基底的共同作用,具备高效的氧还原性(ORR,起始电位为0.89 V、半波电位为0.82 V、塔菲尔斜率为58.1 mV/dec、传荷电阻为26.6Ω)和氧析出性(OER,过电势为410 mV、塔菲尔斜率为132 mV/dec、传荷电阻为24.5Ω),且具有与传统贵金属基电催化剂(Pt/C,RuO_(2)/C)相匹配的电催化性能,在保障高效电催化活性的前提下实现了催化剂制造成本的大幅削减,为新型MOFs电催化材料的制备和应用提供了理论和技术支撑。