第五不稳定核素系及其特性

将４个分别以２３８Ｕ、２３２Ｔｈ、２３５Ｕ和２３７Ｎｐ为母体的，由于内因的放射性衰变作用而形成的不稳定核素系加以剖析，并分析其成系所遵循的规律，发育阶段和进入平衡阶段后所显出的特性等。以此作为参照样本，分析了２３８Ｕ（或２３２Ｔｈ）在核反应堆的中子通量连续作用下所产生的各代衍生核素的演化过程，并得出完全符合形成不稳定核素系的条件。为此特称之为第五不稳定核素系。它在达到平衡阶段时所显现的特征为：全系核素在外因作用下（即堆中子的作用下）所导致的原子损耗几乎全部转化为裂变产物。

从“第五不稳定核素系”展望238U增强利用的前景

对目前压水反应堆中Ｕ的利用现状作了剖析，根据作者在以前文章中介绍的“第五不稳定核素系”的性质，提出了使２３８Ｕ得到更好利用的可能性，并对可能遇到的问题作出了估计。

第五不稳定核素系中的原子流动情况及核燃料的耗-裂转化比

采用原子流动的表达方式以描述238U在核动力堆中受到中子通量作用而耗损转化为一代接着一代衍生核素的原子流动情况，并由此得出在恒定的中子通量作用下，238U的耗损量转化为裂变物的关系式即核燃料（二级）的耗－裂转化比，它的数值随着238U所受的积分中子通量的增大而增大，其最高值只略低于1。此时，238U及其整个系统的各代衍生核素构成了一个完整的不稳定核素系，即第五不稳定核素系。在这之前，系统则处于第五不稳定核素系的发育阶段。

从第五不稳定核素系的特性论核燃料的有效利用

以第五不稳定核素系在生长时期的耗裂转化比不断增长的特性以及在不同堆型中它的任一衍生核素的饱和含量比值并不相同的特性作为论述的依据，得出了目前从压水堆中取出的废燃料并未获得有效充分利用的论断。认为只须对废燃料经过去除裂变产物的后处理去污流程，即可重新作为动力堆的核燃料使用，避免了使铀钚分离以及(２３５)Ｕ再度浓集的流程。并对如何使用此再制的核燃料提出两种方案，分别适用于压水堆和以天然铀为燃料的坎杜重水堆。

高放废液中锕系核素萃取分离研究进展

为分析高放废液中的锕系核素萃取的主要方法,各个国家科学家开发了多种功能的萃取剂,目前“液--液萃取”的方法是分离高放废液中锕系核素的主要方式,且多分子萃取剂分子组装也是日后研究的主要方向。本文就目前高放废液中锕系核素萃取分离的相关研究进展进行简要分析,希望给予相关人员一些参考和借鉴。

Fenton-铁氧体一步工艺处理锕系核素污染分析废液研究

为了高效地对锕系核素污染分析废液进行处理,为同时含有锕系核素及有机物的废水的处理提供指导,提出Fenton-铁氧体一步处理工艺,首先对该方法的配方进行了优化,然后探究了pH、温度对处理时间及处理效果的影响,最后验证该方法对不同活度废液的适应性。结果表明:将FeSO_(4)·7H_(2)O和H_(2)O_(2)的添加比例控制在3∶1,可在一步工艺中实现了Fenton氧化和铁氧体共沉淀,同时完成破络和核素去除。在废液与FeSO_(4)·7H_(2)O之比小于等于1 L∶1.85 g的条件下,该方法对总α比活度在10~2~10~7Bq/L量级范围的锕系核素污染废液均有较强的适应性,净化系数均超过100。当共沉淀pH与温度增加时,处理效果、效率均随之提升,沉淀物体积也进一步降低。可见相较于公开报道的Fenton氧化、铁氧体共沉淀两步处理工艺,所提出的一步工艺可明显减少处理过程中的铁泥沉淀量,简化操作步骤,更适合放射性操作环境。

锕系核素的人造岩石固化

介绍了锕系核素人造岩石固化的基本原理，概述了钙钛锆石的晶体结构和主要性质以及锕系核素和稀土类似物在其中的固溶情况，讨论了富钙钛锆石型人造岩石固化锕系核素的配方设计。表明用此方法包容高放废液中锕系核素具有良好的前景。

人造岩石固化包容锕系核素废物

研究了富钙钛锆石型和富烧绿石型两种人造岩石固化体包容锕系核素的配方设计和固化产品的鉴定评价,包括物理性能、抗浸出性能和耐辐照性能.采用了X射线衍射(XRD)、扫描电镜/能谱分析(SEM/EDS)和透射电镜/能谱分析(TEM/EDS)研究了矿相组合、元素分布和矿相化学组成等.研究表明,富钙钛锆石和富烧绿石型人造岩石都能很好地固化包容锕系核素废物.

锕系核素污染沙土的铝热剂SHS固化模拟实验

为探索对锕系核素污染沙土进行玻璃或陶瓷固化的有效途径,采用了铝热剂自蔓延高温合成(SHS)固化的模拟实验。主要进行了铝热剂粉末SHS固化的原理分析、模拟物质的选择、单质铁中模拟物质的含量、固化体中模拟物质浸出率的实验等。结果表明,固化体中模拟元素铈、铒的浸出率为10-3～10-5g.m-2.d-1量级;X射线衍射分析、扫描电镜观察发现,固化体中含有模拟元素铈、铒的硅酸盐晶体,晶体周围分布着大量玻璃体;单质铁相中模拟元素含量极低。用铝热剂可以固化锕系核素污染的沙土。

深海沉积物岩心锕放射系核素的γ谱测定

用HPGeγ能谱法测定了一个东太平洋沉积物岩心的锕放射系核素2 2 7Ac、2 31Pa、2 35 U .探讨了γ谱方法测定锕系各个核素的适用条件 .对岩心中各个核素的深度分布特征及其所蕴含的海洋学意义进行了研究 .

锆英石对三价锕系核素固化能力及抗γ射线辐照稳定性

为研究锆英石对三价锕系核素的固化效果及抗γ射线辐照稳定性,以Eu3+模拟三价锕系核素,ZrO2、SiO2和Eu2O3粉体为原料设计了包容量为2.5%～10%(摩尔分数)的锆英石固化体配方,在1 500℃条件下保温22h进行固化体的制备,通过60 Co源γ射线辐照装置对固化体进行γ射线辐照实验。利用X射线衍射仪、激光拉曼光谱仪和扫描电子显微镜对所制备固化体及经γ射线辐照后固化体的物相、结构及微观形貌进行了分析。结果表明:固化体中虽加入了2.5%～10%的Eu2O3,但主物相仍以锆英石物相为主,均具有较高的结晶度,随着Eu2O3添加量的增加,变生程度略显增加;固化体经579.1kGy的γ射线辐照后主物相依然以锆英石物相为主,变生程度较辐照前略显增加,但依然具有较高的结晶度。

大型先进压水堆中次锕系核素嬗变特性

随着核电事业的快速发展,核电厂卸载的乏燃料越来越多。如何处置核电站乏燃料中的次锕系核素(MA)既是核燃料再利用的重要过程,又是闭式循环中的关键步骤。如果处置得当,不仅可以提高燃料的利用率,而且可以将MA变成同位素燃料电池、中子源等有用的核素。国际上认可的处置方法是分离-嬗变,但是嬗变MA的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型,也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是,本文利用MCNP程序研究了压水堆嬗变MA的特性,通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯有效增殖因子的影响,初步探索出最佳的压水堆嬗变MA的设计方案,为我国现阶段进行压水堆嬗变MA奠定了理论基础。

某花岗岩型铀矿床中铀系核素和类比元素迁移特征──高放废物处置库安全评价的天然类比研究

某花岗岩型铀矿床中铀天然衰变系长寿命核素和类比微量元量，自该矿床５１Ｍａ前生成以来，未向周围花岗岩中发生远距迁移，铀矿体及近矿岩石至今仍处于化学封闭状态。矿石、岩石裂隙处局部出现有核素、元素迁移和沉淀，因裂隙细小且大多充填有粘土矿物等，迁移距离不足２５－３０ｍ，且仅发生在距今１０－１０６ａ及至今时距内。

可燃毒物组件中次锕系核素嬗变研究

随着核电的快速发展,核电站卸载的乏燃料越来越多。为了解决这个问题,国际上提出的处置方法是嬗变,但是MA嬗变的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。由于压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型,也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是研究了在压水堆可燃毒物组件中添加MA并利用ORIGEN-S程序进行嬗变计算。通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯的影响,初步探索出压水堆MA嬗变的设计方案,为我国现阶段进行压水堆MA嬗变奠定了基础。

我国核电发展中少数锕系核素积累量预测

根据我国核电发展设想对核电站乏燃料中少数锕系核素的积累量进行预测。计算了10 0 0MW级核电站卸料和贮存冷却一定时间后乏燃料中各种少数锕系核素的相对含量 ,以及平均每年产生的少数锕系核素的质量。对乏燃料中各种少数锕系核素随贮存时间延长后质量的变化特性进行了分析。最后给出了针对我国核电发展设想方案的少数锕系核素积累量预测结果。

两花岗岩体接触带铀系核素迁移的初步模拟

随着世界各国大力发展核电,放射性废料的安全处置已成为当今研究热点和前沿学科。高放废物深地质处置的安全性主要取决于处置库内放射性核素向生物圈的迁移程度。在侵入岩中,放射性核素主要是通过地下水沿岩石孔隙从处置库向生物圈迁移的。为了理解放射性核素在花岗岩体接触带的迁移行为,本文根据两花岗岩体接触带中样品的铀系核素放射性活度比值(^(234)U/^(238)U,^(230)Th/^(234)U,^(226)Ra/^(230)Th,^(230)Th/^(238)U),利用α-反冲(弹射)作用引起的放射性不平衡理论,计算了铀系核素子体(234)U、^(230)Th、^(226)Ra在后期地下水的作用下在花岗岩体接触带及其裂隙内的迁出率、迁入率,并进行了质量平衡的计算。结果表明,经α-反冲作用进入流体的核素的迁出率要远大于因核素自然衰变的消亡率;裂隙充填物及裂隙能阻滞大量核素的迁移,其沉淀核素来自接触带花岗岩;花岗岩能强烈阻滞核素的迁移,可作为阻止放射性核素从核废料地下处置库向外迁移的有利天然屏障。

铀钍衰变系核素在土壤侵蚀应用研究的进展

本文对利用铀 ( 2 3 8U)钍 ( 2 3 2 Th)衰变系列中的子体和母体研究泥沙来源和沉积。

324铀矿床近地表矿体中长寿命铀系核素和类比微量元素迁移特征

对一近地表铀矿体中某些铀系长寿命核素的放射性平衡状态和14种微量元素迁移特征研究得出，自该铀矿床63Ma前生成至今，仅近1Ma来，当上覆花岗岩遭剥蚀使矿体近地表时，矿石中天然放射性核和微量元素才因水-岩反应沿围岩破碎带、裂隙发生迁移；裂隙两侧岩石受水-岩反应影响的范围较小，裂隙面的化学组分以溶失为主，裂隙两侧粘土化花岗岩中则以核素、元素的扩散和吸附为主。最后阐述了本研究结果对高放废物处置库安全评价的类比意义。

少根紫萍干粉对典型锕系核素的吸附分离研究

放射性污染的环境修复与治理是当前研究的热点和难点。考查了不同pH和基团屏蔽对少根紫萍干粉吸附典型长寿命锕系核素性能的影响和规律,结果发现,少根紫萍干粉对^(238)U、^(239)Pu、^(241)Am的吸附效果在pH分别为5、5、1时最佳。对含有^(239)Pu和^(241)Am的溶液分别进行了6批次和3批次吸附实验,结果发现:溶液中^(239)Pu放射性活度浓度可从6.78 MBq/L梯次递降至3.20×10^(3) Bq/L;溶液中^(241)Am放射性活度浓度可从1.29×10^(5) Bq/L梯次递降至2.00 Bq/L,接近GB 8978-1996《污水综合排放标准》中规定的∑α放射性活度浓度(1 Bq/L)的排放标准。经过化学修饰和红外光谱分析,发现少根紫萍干粉表面的羧基、氨基、酯基、磷酸基和羟基等活性基团对^(238)U、^(239)Pu和^(241)Am的吸附作用均有一定程度的贡献,机理是少根紫萍干粉首先通过静电将其离子吸引至细胞表面,然后通过离子交换及表面活性基团络合配位协同作用实现对放射性废液中锕系元素的高效吸附和分离。

锆英石基三价锕系模拟核素固化体的性能

为研究锆英石基三价锕系模拟核素固化体的性能，利用Eu^3＋作为三价锕系核素模拟替代物质，以ZrO2、SiO2和Eu2O3粉体为原料采用高温固相法成功制备了包容Eu^3＋为20％（以摩尔计，下同）的锆英石基固化体。利用粉末x射线衍射仪、扫描电子显微镜和电感耦合等离子体质谱仪对固化体的物相、结构、微观形貌及模拟核索的浸出率进行了研究。结果表明：固化体中虽包容有20％的Eu^3＋，但其主物相仍以锆英石物相为主，与标准样品相比晶胞参数发生10^-5～10^-4 nm量级的微弱变化。固化体的粒度主要集中在2～3μm，以板块状为主，在pH=6．5的HCl浸出液中Eu^3＋的平衡浓度小于0．4μg／L。