大型先进压水堆中次锕系核素嬗变特性

随着核电事业的快速发展,核电厂卸载的乏燃料越来越多。如何处置核电站乏燃料中的次锕系核素(MA)既是核燃料再利用的重要过程,又是闭式循环中的关键步骤。如果处置得当,不仅可以提高燃料的利用率,而且可以将MA变成同位素燃料电池、中子源等有用的核素。国际上认可的处置方法是分离-嬗变,但是嬗变MA的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型,也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是,本文利用MCNP程序研究了压水堆嬗变MA的特性,通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯有效增殖因子的影响,初步探索出最佳的压水堆嬗变MA的设计方案,为我国现阶段进行压水堆嬗变MA奠定了理论基础。

可燃毒物组件中次锕系核素嬗变研究

随着核电的快速发展,核电站卸载的乏燃料越来越多。为了解决这个问题,国际上提出的处置方法是嬗变,但是MA嬗变的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。由于压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型,也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是研究了在压水堆可燃毒物组件中添加MA并利用ORIGEN-S程序进行嬗变计算。通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯的影响,初步探索出压水堆MA嬗变的设计方案,为我国现阶段进行压水堆MA嬗变奠定了基础。

次锕系核素对惰性基质燃料中子学参数的影响研究

惰性基质燃料(Inert Matrix Fuel)具有较好的超铀核素销毁能力,是现在广泛研究的新型核燃料之一.为了加速乏燃料中的Pu同位素和次锕系核素MA的销毁及嬗变,本文选取普通PWR栅格作为研究对象,用MC方法比较研究MA加入IMF燃料后对其中子学参数的影响.研究表明,MA的加入会引起堆芯反应性的下降,并在一定程度上使得IMF燃料温度系数和慢化剂温度系数更负.

加速器驱动的次临界系统快堆次锕系核素非均匀布置堆芯的中子学研究

运用MCNP与ORIGEN2耦合计算程序COUPLE,对加速器驱动的次临界系统(ADS)钠冷金属燃料快堆堆芯进行稳态与燃耗计算,比较分析次锕系核素(MA)非均匀布置堆芯与均匀布置堆芯在MA嬗变效果与反应性参数方面的差异。计算结果表明：对比均匀布置,非均匀布置具有更高的MA嬗变率与嬗变支持比；在反应性参数方面,导致多普勒效应与有效缓发中子份额降低,钠空泡效应增大；在堆芯功率分布与加速器束流功率方面没有明显变化。

IMF燃耗特性与次锕系核素产量分析

在轻水堆中采用惰性基质燃料（IMF）能有效地从源头上降低乏燃料中次锕系核素（MA）的含量。为了研究IMF的燃耗特性,选取两种典型IMF方案PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2,开展不同PuO2含量下IMF燃耗反应性计算,并与UO2燃料以及MOX燃料进行比较分析。结果表明：在总燃耗时间为1 095d情况下,两种IMF方案中PuO2体积分数为2%～10%时,其寿期末kinf均大于1,但PuO2＋ZrO2＋MgO方案的燃耗反应性波动大于PuO2＋ThO2方案,PuO2＋ThO2方案燃料寿期末MA的含量明显小于前者;在同一等效重金属质量分数下,MOX、UO2燃料寿期末MA的含量均大于两种IMF。

加速器驱动钠冷金属燃料快堆次锕系核素嬗变特性研究

分析加速器驱动系统(ADS)钠冷金属燃料快堆重金属燃料不同核素对堆芯有效增殖系数(keff)的影响,给出了燃料成分的确定方法,详细分析次锕系核素(MA)嬗变特性。运用耦合了MCNP4c3与ORIGEN2的三维燃耗程序COUPLE对堆芯进行稳态与燃耗计算。结果分析表明,调节燃料中239Pu的质量比例并使其在燃耗过程中保持稳定是使keff达到设计值并在燃耗过程中保持稳定的有效手段。散裂中子引起堆芯内区较外区更硬的中子能谱,有利于提高MA的裂变截面与裂变吸收比。全堆MA嬗变支持比为8.3,具有较好的嬗变效果。由于堆芯内区的高通量,堆芯内外区的嬗变率有明显差异,将MA集中布置于内区有利于减少装料量,改善总体嬗变效果。

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系(minor actinides,MA)核素半衰期较长,对环境具有长期放射性危害。分离-嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来,并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素,从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性,采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明,三种方式下^(237 )Np、^(241 )Am、^(243 )Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_(eff)降低,而^(244 )Cm和^(245 )Cm使k_(eff)升高,且^(245 )Cm可使k_(eff)大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后,三种方式下堆芯k_(eff)都随装载量的增加而降低,降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550d辐照后,^(237 )Np、^(241 )Am和^(243 )Am嬗变率均为正值,其中^(241 )Am嬗变率最大,而^(244 )Cm和^(245 )Cm嬗变率均为负值,^(245 )Cm增加明显,总的次锕系核素嬗变率为14%,可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。

氟盐冷却球床高温堆次锕系核素的嬗变研究

针对氟盐冷却球床高温堆(FHR)深燃耗的特征,研究了FHR嬗变次锕系核素(MA)的可行性。研究结果表明:(1)优化后燃料球的参数为U-235富集度19.75%,UO_(2)与MAO2质量比为18:1;(2)燃料球在堆芯内的流速为4.59 cm/d、最深燃耗150 GWd/tHM;(3)次锕系核素的总嬗变率为26.16%。其中,Np-237、Am-241、Am-243通过中子的俘获吸收到重核素、β衰变到裂变核素两条途径可有效嬗变,Cm-243、Cm-244、Cm-245由于轻核素的俘获吸收以及β衰变的积累效应,不能有效嬗变。

加速器驱动的次临界系统初步概念设计

基于初始Pu装载对加速器驱动的次临界系统(ADS)嬗变次锕系核素(MA)的影响,提出了6种采用(TRU-10Zr)-Zr*弥散体燃料的ADS概念设计方案。运用MCNP与ORIGEN2程序对ADS嬗变MA堆芯进行稳态与燃耗计算,比较分析MA的嬗变效果、有效增殖因数keff、质子束流流强Ip与初始Pu含量的关系。计算结果表明:随着初始Pu含量的增加,MA的嬗变率减小,初始Ip增大;初始Pu含量小于33%,keff随时间的变化是先增大后减小,大于33%后一直减小,且随着初始Pu含量的增加,keff减小得更加明显。故初始钚含量为33%的方案为最佳,其keff的相对变化不超过1%,Ip小于20mA,MA嬗变率高达28.06%,嬗变支持比为29.23,满足初步设计要求。

核电站乏燃料中Np-237和Am-243的含量预测与分析

应用ORIGEN2.1程序对1座功率为1000MW核电机组运行3年后乏燃料次锕系核素(MA)中的NP-237和Am-243的累计量做了预测;并分析核电运行3年后,该2种核素经过短期和长期衰变后的含量变化趋势。为乏燃料的后处理提供有价值的参考。

工业加速器驱动次临界嬗变堆的设计分析

加速器驱动次临界嬗变堆是嬗变处置高放长寿命核素的有效装置之一。为高效嬗变次锕系核素(MA),本文提出一种工业加速器驱动次临界嬗变堆的设计方案,该方案采用铅铋合金作为冷却剂和散裂靶材料,燃料采用金属弥散体形式,堆芯采用三区不同惰性基质份额布料方案,运行功率为800MWt,循环长度为600有效满功率天,MA的嬗变率可达到328.8kg/a。

压水堆中环形轴向非均匀MA嬗变棒的中子学性能研究

为提高次锕系核素(Minor Actinides,MA)在压水堆中的嬗变效率,同时利用MA核素展平堆芯轴向功率分布,研究工作以177压水堆堆芯结构作为参考,利用蒙特拉洛程序RMC计算研究环形轴向非均匀MA嬗变棒的中子学性能。嬗变棒为中空的环形结构,嬗变材料为MA与UO2的均匀混合物,其中MA质量份额为1 wt%、3wt%以及5 wt%,MA核素在嬗变棒上沿轴向进行非均匀填充,分别开展了三、五、七段式嬗变棒的中子学性能研究。研究结果发现:(1)该嬗变棒具有优良的嬗变性能,当环形嬗变材料厚度的2 mm时,轴向分5段的环形轴向非均匀嬗变棒的嬗变率最高,可达64.55%;(2)相较于环形轴向均匀嬗变棒,该环形轴向非均匀嬗变棒具有良好的轴向功率展平效果,可将轴向功率峰因子由1.778降低至1.390;(3)压水堆堆芯装载MA嬗变棒后,可显著优化堆芯在高硼浓度下的慢化剂温度反应性效应,使堆芯在1300×10^(-6)的硼浓度下依然具有负的温度效应。

基于惰性基质燃料PWR嬗变技术研究

核废物尤其是高放废物的安全处置是影响核能可持续发展的核心问题之一。分离嬗变(P&T)策略可有效降低高放废物的毒性,高效嬗变装置是P&T策略不可或缺的关键技术。本文简要介绍了加速器驱动次临界系统(ADS)、快堆、热堆等次锕系核素和长寿命裂变产物嬗变原理及其特点。重点阐述了惰性基质燃料(IMF)联合快中子源(FNZ)区嬗变MA方法。计算分析表明:采用该方法获得了较好的嬗变效率和堆芯温度系数,可从源头上降低自身产生的高毒性TRU,又能嬗变累存的MA。

加速器驱动的球床堆方案研究

本文设计了一加速器驱动的次临界系统(ADS)球床堆物理方案以研究其嬗变能力。利用MCNPX与ORIGEN的耦合程序,计算得到了ADS球床堆的有效增殖因子keff及功率随燃耗时间的变化情况。在加速器流强不变的情况下,可通过简单地更换燃料球实现次临界装置的keff及功率恒定。给出堆内功率密度沿轴向和径向的分布及次锕系核素(MA)嬗变情况。结果表明:对Pu的嬗变率较高,嬗变率为75%;对MA的嬗变效果不理想,嬗变率仅为5%;对237 Np和241 Am两种核素的嬗变效果较好,嬗变率分别为59%和89%。

压水堆中涂层式MA-^(6)LiD嬗变靶的嬗变性能

以177压水堆堆芯结构作为嬗变堆芯,设计适用于压水堆的涂层式嬗变靶。嬗变靶为棒状结构,内部为UO_(2),外部为次锕系核素(MA)与^(6)LiD的混合物,随后将嬗变棒装载在堆芯内部接受540 d照射,分析研究嬗变涂层材料的厚度及比例、嬗变棒对堆芯有效增殖系数(k_(eff))和中子能谱产生的影响、MA核素的嬗变率和裂变率。结果表明:当^(6)LiD与MA的质量比为2∶8时嬗变效果最优;当嬗变涂层厚度为0.01 cm时MA核素的嬗变率最高,为31.31%;嬗变涂层厚度为0.20 cm时MA核素的裂变率最高,为3.94%。该嬗变方式可有效提高MA核素在压水堆中的嬗变率及裂变率,且对堆芯中子能谱分布产生的影响较小。此研究结果可为压水堆嬗变MA核素的工程试验提供参考。

铅铋堆嬗变燃料初步选型与分析

分离嬗变目前看来是次锕系核素回收和处理的比较可行路径,嬗变燃料研究也是第四代核能系统和先进核燃料循环技术的研究热点。本文简要归纳了嬗变燃料研究的主要特点以及当前国内外的研究现状,建议我国大力发展相关技术,特别是快堆嬗变燃料。此外,通过分析铅铋快堆/加速器驱动次临界系统(Accelerator Driven Sub-critical System,ADS)的特点和传统快堆燃料性质,得出氮化物嬗变燃料是目前铅铋堆嬗变燃料优选方案的结论。对中国科学院正在建设的ADS嬗变系统,期望未来考虑开展氮化物燃料的辐照和嬗变性能测试。

棒状氢化锆慢化钍基熔盐堆中子学性能优化

氢化锆(ZrH)由于具有耐高温、抗辐照和慢化能力强等优点,是反应堆常用的慢化剂。本工作研究具有钍铀转换能自持运行和较低次锕系核素(MA)产量的ZrH慢化熔盐堆的堆芯物理设计方案。采用MOC程序分析了不同燃料盐对于启堆和增殖性能的影响,为提高钍铀转换性能,对堆芯结构和慢化棒设计进行了优化与分析。结果表明:当熔盐体积比处于0.5~0.9时,ZrH慢化剂可将临界所需要的233 U浓度降低至2%附近;采用含增殖层设计与FLi燃料盐装载的ZrH慢化熔盐堆,50a平均钍铀转换比(CR)可达到1.028;移动式ZrH慢化棒堆芯设计可实现38a的自持运行,且堆芯寿期末的MA产量比慢化棒不移动条件下采用FLi燃料盐和FLiBe燃料盐的MA产量分别减少约43%和8%,低于相同能量输出下石墨慢化熔盐堆的MA产量。

中型模块化铅冷快堆M^2LFR-1000堆芯物理初步设计

铅冷快堆运行温度高、压力低,冷却剂化学惰性好并具有优良的热力学特性,在发电、嬗变等方面拥有不可替代的优势。基于此,中国科学技术大学提出了一种中型模块化铅冷快堆(M^2LFR-1000)方案,在SRAC/COREBN软件包提供堆芯不同燃耗深度下燃耗核素核子密度的基础上,采用蒙特卡罗程序MCNP(Monte Carlo N Particle Transport Code)进行堆芯物理初步设计和燃耗分析。结果表明:M^2LFR-1000堆芯功率分布平坦,反应性控制系统合理,堆芯寿期达到设计要求,同时具有良好的固有安全性。此外,通过嬗变评估,表明M^2LFR-1000堆芯具有良好的次锕系核素嬗变性能。

钠冷氧化物燃料快堆嬗变MA研究

研究了次量锕系核素(MA)在钠冷氧化物燃料快堆中嬗变的基本物理特性。结果表明,MA核素加入堆芯燃料中后对堆芯动态参数和反应性反馈会产生显著的影响,如:βeff会有所减小、多普勒负反馈会显著减弱以及钠空泡反应性正反馈会显著增强。添加MA所带来的收益是燃耗反应性损失减小,且一定量的MA被嬗变掉,同时MA裂变也有相应的能量产出。MA嬗变的本质在于MA的焚毁,MA的焚毁比消耗与其所占全堆的裂变份额(包括由其转换的238Pu的裂变)成正比,为此相同MA裂变份额下的堆芯安全参数成为MA嬗变快堆设计的关键点。研究表明,堆芯小型化能够有效地减小堆芯的钠空泡反应性正反馈,同时对MA的焚毁比消耗影响较小。

MA含量对ADS堆芯动力学参数的影响研究

有效缓发中子份额(βeff)、平均中子代时间(Λ)和反应性反馈系数(α)是核反应堆动力学中至关重要的参数。本文采用蒙特卡罗方法计算了加速器驱动的次临界系统(ADS)堆芯的动力学参数,并分析了次锕系核素(MA)装载量对这些参数的影响。通过在燃料中添加不同含量的MA,来研究其对ADS堆芯动力学参数的影响。结果表明,当MA在燃料中的含量从0%增加到5%时,βeff和Λ的值分别降低了18%和31%,多普勒反馈系数平均值αD由-0.56pcm/K变化到-0.36pcm/K,冷却剂反馈系数平均值αC由-2.11pcm/K变化到-1.73pcm/K。