基于正定矩阵分解的傍河水源地土壤重金属污染源分析

以宁夏吴忠市金积傍河水源地为研究对象,在综合分析水源地区内土壤介质特征基础上,在水源地区域范围内采集了15个土壤样品,分析了区域范围内土壤重金属砷、镉、铬、铜、铅、镍、锰等7个因子空间分布状况,采用正定矩阵分析方法定性识别土壤重金属来源及各项来源空间污染贡献率。结果显示,金积水源地土壤重金属含量均未超过国家土壤环境二级标准,低于区域土壤背景值,其中土壤重金属污染受自然来源总贡献率为34.1%,受工业污染影响来源贡献率26.2%,受农业污染影响来源贡献率21.1%,受畜禽养殖粪便堆放及施肥作用影响的贡献率为18.6%。污染来源及其污染贡献程度分析结果为水源地供水安全和环境保护提供了重要的科学依据。

正定矩阵因子分解模型在环境中多环芳烃源解析方面的应用

正定矩阵因子分解模型(PMF)自1993年开发至今,其在环境中持久性有毒物质(PTS),尤其是多环芳烃(PAHs)源解析中的应用取得了重大研究进展。简要介绍了PMF模型的基本原理,在综述该模型用于土壤/沉积物、大气及水体中PAHs源解析现状的基础上,结合其在实际工作的应用,评述了其在环境中PAHs源解析方面的应用潜力及发展前景。

结合主成分分析法(PCA)和正定矩阵因子分解法(PMF)的鄱阳湖丰水期表层沉积物重金属源解析

为识别表层沉积物重金属的来源以及量化源贡献,选取鄱阳湖丰水期表层沉积物为研究对象,测定14种重金属(V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Sr、Mo、Cd、Sb、W、Pb、Hg和As)的含量,分析其污染及空间分布特征,并利用主成分分析法(PCA)和正定矩阵因子分解法(PMF)对沉积物重金属进行源解析.结果表明:除V和Cr外,Cd、Mo、Hg、Cu、Pb、Zn、W、Sr、As、Ni、Co和Sb的平均含量分别为江西省土壤背景值的5.7、2.2、1.9、1.8、1.5、1.5、1.4、1.3、1.3、1.2、1.0和1.0倍;Cd、Hg、Cu、Mo、Pb、Sr和Zn超出江西省土壤背景值的比例相对较高,分别为100%、100%、100%、100%、97%、97%和93%,所有沉积物样品中Cd含量超过农用地土壤污染风险筛选值的比例为51%;V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Sr、Mo、Sb、W、Pb、Hg和As含量呈未污染至弱污染水平,而Cd含量属于中等污染水平,接近于重污染水平.总体而言,Cd的污染相对较严重.重金属的分布具有显著的区域特征,其中Cr、Cu、Zn、Sr、Pb、Hg和As的空间分布十分相似,表现为在赣江、抚河、信江和饶河入湖口附近区域含量较高,而Co、Ni、Mo和Sb明显在湖区南部、东北部和修水入湖附近这3个区域聚集,Cd和W的空间变异性相对较大,V的含量分布相对较均匀.PCA和PMF解析结果都表明鄱阳湖丰水期表层沉积物重金属受4种来源的共同影响,其中,矿业和工业活动的影响最大,相对贡献率为38%,其次是尾矿和废渣,相对贡献率为28%,再是农业活动,相对贡献率为19%,最后是自然来源的相对贡献率为14%.

对称正定矩阵的分解

基于对称正定矩阵的特殊性质,利用谱分解、拉格朗日插值、矩阵的交换性三种不同的思想将对称正定矩阵的分解进行延拓,并将其运用于解决更多的数学问题。

采用正定距阵因子分解法对武汉市夏季某PM_(2.5)样品的来源解析

分析了2011年夏季武汉市区某采样点大气PM2.5的浓度,并用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)法研究了该样品中14种无机元素组成及变化特征。结果表明,PM2.5的质量浓度为100～173μg/m3,元素组成中K、Al、Na、Ca、Mg、Fe、Mn、Zn 8种元素含量较高,并运用正定矩阵因子分解法(PMF)对其来源进行了解析,5种主要来源分别为燃煤源、路面扬尘、工业源、交通源和残油燃烧,其中交通源(29%)和路面扬尘(27%)贡献较大。

正定矩阵因子分解和非负约束因子分析用于大辽河沉积物中多环芳烃源解析的比较研究

正定矩阵因子分解(PMF)和非负约束因子分析(FA-NNC)是用于污染物源解析的两种较为先进的方法.本研究将PMF和FA-NNC成功用于中国大辽河流域沉积物中多环芳烃(PAHs)的来源解析,并比较两个模型得到的来源类型与贡献.两种模型对于多环芳烃来源的判定有一致的结果,分别是燃煤、生物质燃烧、交通和炼焦,PMF得到4个源的贡献率依次是43.3%,24.3%,16.7%,15.7%;与之对应,FA-NNC得到的贡献率为50.4%,21.9%,15.7%,12.0%.PMF和FA-NNC对多环芳烃主要来源的判定结果与比值法、排放清单的结果基本一致,且与辽宁省能源结构相符.

基于高通量监测数据的PMF源解析数据输入量研究

为探究数据输入量的变化对源解析结果的影响,以上海某工业区的大气重金属高通量监测数据为例,按不同数据量将监测数据分别输入至正定矩阵因子分解(Positive Matrix Factorization, PMF)模型中,通过考察模型中Q理论值(Qtheo)与Q计算值(Qtrue)的接近程度、源分类以及源贡献与研究区污染源分布特点的吻合情况,分析数据输入量对源解析结果的影响。结果显示:该区域大气重金属污染受工业生产主导(64.44%),其次是扬尘(19.60%)和交通运输(15.96%)。通过对数据量的考察,发现输入量为60~120时能够得出研究区域的污染源数量与贡献率,但考虑到测试成本、获取数据的时间,认为输入量为60~80时,也能得出合理的源解析结果。短期高通量的分钟级数据集,有益于PMF模型输出高精密度、高时效性的源解析结果,是解决应急污染监控的最佳手段。

北方沿海城市大气PM_(2.5)组分特征及来源分析:以青岛市为例

为探究北方沿海城市大气PM_(2.5)的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月−2022年2月采集大气PM_(2.5)样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_(2.5)化学组分特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)和潜在源贡献函数(PSCF)对青岛市PM_(2.5)的主要贡献源类和潜在源区进行分析研究.结果表明:①采样期间青岛市PM_(2.5)浓度平均值为42.2μg/m^(3),NO_(3)^(−)、NH_(4)^(+)、SO_(4)^(2−)、OC是PM_(2.5)的主导成分,浓度分别为11.77、5.76、5.20和6.67μg/m^(3),占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%.②各组分浓度季节性变化与PM_(2.5)浓度变化基本一致,呈现冬季最高、夏季最低,春季、秋季相差较小的变化特征.③PMF模型解析结果表明,二次无机源是青岛市PM_(2.5)的主要来源,贡献率达42.8%;其次为二次有机源以及燃煤和生物质燃烧源,贡献率分别为18.1%、15.7%;机动车源贡献率为8.8%,海盐和船舶源贡献率为6.0%;而扬尘源和工艺过程源贡献率相对较低,分别为5.3%和3.3%.冬季燃煤和生物质燃烧源贡献率(24.4%)明显高于其他季节;春季和秋季扬尘源贡献率较高,分别为6.5%和9.8%;夏季二次有机源、海盐和船舶源以及机动车源的贡献率高于其他季节,贡献率分别达23.1%、12.4%和16.3%.④江苏省北部以及山东省中东部是青岛市各类源的主要潜在源区,江苏省东北部、长三角地区以及黄海海域是海盐和船舶源的主要潜在源区.研究显示,二次源是青岛市大气污染物的主要来源,燃煤源和生物质燃烧源、机动车源、海盐和船舶源的影响也不容忽视.二次源、机动车源以及海盐和船舶源可能是北方沿海城市PM_(2.5)的重点关注源类,在大气污染防治措施制定时需要加强对其的精细化管理.

平原河网地区农田土壤重金属污染特征及来源解析

为实现对平原河网地区农田土壤重金属的精准管控,保障农产品的质量安全,本研究以典型平原河网地区——嘉兴市为例,通过采集表层(0~20 cm)土壤样品(n=40),分析土壤中重金属的含量水平与分布特征,利用地累积指数法和潜在生态风险指数法,评价重金属的污染风险,并结合相关性分析、绝对主成分得分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解模型(PMF),定量解析重金属的污染来源。结果显示:土壤中铜(Cu)、镍(Ni)、铬(Cr)、锌(Zn)、铅(Pb)、镉(Cd)、砷(As)和汞(Hg)的含量分别为(28.8±3.73)、(36.5±5.98)、(60.7±5.38)、(70.5±8.04)、(33.2±6.25)、(0.08±0.04)、(7.30±1.52)mg·kg^(-1)和(0.31±0.15)mg·kg^(-1)。其中,部分点位Hg含量超过农用地土壤风险筛选值(超标率为12.5%)。研究区域主要污染元素为Hg,其地累积指数(Igeo)为(0.20±0.77),呈轻微至轻度污染(67.5%);综合潜在生态风险(RI)为(122±39.8),属于中度风险,Hg是主要风险因子(64.4%)。源解析结果表明,农田土壤重金属的来源为工业源(32.0%)、自然源(28.2%)、农业源(25.8%)和交通源(14.0%),其中Hg主要来源于农业源(62.9%)和工业源(37.1%)。未来可加强对农业投入品及工业三废的管控,降低农田土壤中Hg的输入,保障农田土壤的安全利用及农产品的质量安全。

南京大气颗粒物化学组分的粒径分布和来源解析

大气颗粒物中化学组分的粒径分布与其来源、形成过程、环境及健康效应密切相关。而过去对不同季节颗粒物的粒径分布特征,以及不同来源对粗、细颗粒物的贡献的研究相对较少。于2022年12月(冬季)和2023年8月(夏季)在南京采集了大气分粒径颗粒物样品,分析了粗颗粒物(PM_(2.1-10))和细颗粒物(PM_(2.1))中碳质组分和主要水溶性无机离子的粒径分布和季节变化,运用正定矩阵因子分解模型(Positive Matrix Factorization,PMF)进行PM_(2.1-10)和PM_(2.1)的源解析。结果表明,在粒径分布特征上,冬夏两季有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)的平均浓度呈双峰型分布。SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)的季节平均浓度均为双峰型分布。NH_(4)^(+)主要分布在细颗粒物中,季节平均浓度呈单峰型分布,冬夏季均在0.43-0.65μm出现峰值。在季节变化上,颗粒物中除Na^(+)和SO_(4)^(2-)外的主要化学组分浓度均在冬季高于夏季。冬夏两季Ca^(2+)、Mg^(2+)主要集中在粗颗粒物中。根据PMF模型解析结果,南京大气颗粒物主要有4类来源贡献,即交通源、二次生成、生物质燃烧和扬尘源。PM_(2.1)主要来自二次生成和生物质燃烧源,冬夏季分别贡献了65.7%和61.0%,其中冬季生物质燃烧和二次硝酸盐的贡献占主导地位,而夏季主要来自二次硫酸盐的贡献。冬季PM_(2.1-10)主要来自交通源(41.8%),夏季则主要来自生物质燃烧和硝酸盐的二次生成贡献(43.9%)。研究探讨了大气颗粒物的化学组分的粒径分布特征、季节差异及来源,可为制定有针对性的大气污染防控措施提供科学依据。

大气挥发性有机物受体模型来源解析研究进展

挥发性有机物(VOCs)是细颗粒物和臭氧的重要前体物,对其开展来源解析研究非常必要。正定矩阵因子分解(PMF)模型是应用较为广泛的受体模型来源解析技术,该文归纳了PMF模型中关键参数的选取,综述了其在大气VOCs来源解析上的应用情况,总结了中国不同区域VOCs来源特点,阐述了特征比值法、潜在污染源区及传输路径分析方法等方法与PMF模型结合开展VOCs来源的研究进展。结果表明:(1)VOCs物种、不确定度、物种权重、因子数等关键参数的选取均会影响解析结果的误差;(2)大气VOCs来源因地区、季节及人为管控等因素影响而存在差异,但机动车相关排放源是北京市、济南市、武汉市、长三角地区及南部城市大气VOCs的主要来源,贡献在16.9%~75.4%;(3)在PMF模型获取源贡献的基础上,利用条件概率函数、潜在源贡献函数、浓度加权轨迹等模型可掌握污染来源空间分布及传输贡献,光化学损耗估算方法可减小高活性VOCs的解析误差,为管理部门提供更加精准的VOCs污染来源信息。研究显示,在PMF模型广泛应用于大气VOCs来源解析的背景下,开展量化VOCs污染本地生成及区域传输贡献、准确估算VOCs损耗方法研究具有重要意义。

暴雨期间秦淮河水质特征及其污染源解析

为深入探究暴雨前后秦淮河的水质变化,对造成河道污染的污染源进行识别,对秦淮河5个监测断面在无雨期和暴雨期的水质进行统计分析。文章利用箱线图和相关性分析对不同时期秦淮河水质指标的变化进行了分析;利用APCS-MLR和PMF模型对不同污染源的贡献率进行计算。结果表明,暴雨期,秦淮河的CODMn、NH_(4)^(+)-N和TN的浓度高于无雨期,其中NH_(4)^(+)-N的变化率最大,DO低于无雨期;相比无雨期,暴雨期下DO与CODMn、NH_(4)^(+)-N和TN的负相关性增加。APCS-MLR结果显示,暴雨期时,河道内源污染、城市面源污染、点源污染及未识别污染对秦淮河水质变化的贡献率分别为61.239%、27.287%、7.739%及3.735%;PMF模型结果显示,暴雨期时,河道内源污染、城市面源污染及点源污染对秦淮河水质变化的贡献率分别为62.934%、23.489%及13.577%。2种模型的结果相近,具有较高的准确性。该结果可为秦淮河暴雨期污染控制提供对策。

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子 (空气动力学直径小于 2 5 μm的颗粒物 )污染是许多城市重要的大气环境问题 .从 1 999年至 2 0 0 0年对北京市细粒子展开了 4次采样和化学分析 ,有效采样天数为 40d .利用正定矩阵分解 (PMF)方法对细粒子的来源进行了分析 .化学成分包括EC(元素碳 )、有机物、SO2 - 4、F- 、Cl- 、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等 1 7种 .发现主要来源有 6类 :地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤 .

宁波市冬季PM_(2.5)污染特征与来源解析

为了了解宁波市大气中PM2.5污染特征及来源,于2012年冬季在宁波5个环境受体点采集PM2.5样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子、金属元素和碳等组分的含量,并使用PMF模型对宁波市PM2.5来源进行了解析。结果表明：宁波冬季PM2.5浓度较高,5个点位PM2.5中主要化学组分均为有机物、SO42-、NO3-、NH4＋和元素碳,约占PM2.5总质量浓度78.2%~92.4%。对宁波市PM2.5有重要贡献的源类分别为钢铁冶炼源、混合扬尘源、生物质燃烧源、二次硝酸盐、高氯源、机动车排放源、重油燃烧源和二次硫酸盐,其分担率分别为5.6%、3.3%、3.2%、28.8%、6.8%、22.2%、0.7%和29.4%。

南京市秋季一次典型O_(3)污染过程影响因素及来源解析研究

基于南京市空气自动监测网络、O_(3)激光雷达以及风廓线雷达数据,利用混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)模型、O_(3)生成潜势(OFP)以及正定矩阵因子分解(PMF)模型,对2021年9月22—26日南京市秋季一次典型O_(3)污染过程的影响因素及来源进行分析,结果表明:1)在此次典型O_(3)污染过程中,高温、低湿和强光照等气象条件促进O_(3)生成,风速风向影响O_(3)水平和垂直方向输送,造成O_(3)浓度高值区的时空变化;2)污染过程前期O_(3)生成处于挥发性有机物(VOCs)控制区,污染过程的中后期由VOCs控制区向协同控制区过渡;3)OFP贡献排名前两位组分分别是挥发性含氧有机物(OVOCs)和芳香烃,前者在污染峰值阶段贡献明显,后者在污染累积阶段贡献明显;4)PMF解析结果显示VOCs主要来源分别为机动车排放源(39.4%)、燃烧源(22.8%)、化工排放和溶剂使用源(18.8%)以及油气挥发源(12.9%)。

基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km^(2)·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km^(2)·30d)和10.6t/(km^(2)·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高.

拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析

该文选取拉林河流域表层土壤为研究对象,通过对土壤重金属的含量和空间分布分析、污染评价、以及潜在生态风险评价,了解土壤重金属的分布特征和污染现状,并利用正定矩阵因子分解法(PMF)探索土壤重金属污染的来源。结果表明,表层土壤中Cr、As、Pb、Cu、Zn、Ni、Mn、V的平均含量均低于背景值,Co和Se略微高于背景值,部分土壤样点Cd和Ni超过国家土壤环境质量标准的二级标准。研究区土壤污染的主要金属元素为Cd和Hg,地累积指数表明受到污染的样品比例分别达到45.1%和37.0%,其潜在生态危害指数平均值分别为49.83和70.29。根据PMF计算结果,拉林河流域表层土壤重金属累积主要受自然源、农药肥料源、工业排放源的影响。其中,自然本底对研究区土壤中重金属的影响最大,贡献率为38.0%,其次是农药和肥料施用,贡献率为32.6%,燃煤和工业排放源的贡献率稍低,为29.4%。

应用PMF和PCA探究长春市大气中PM_(10)污染来源

利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)分析了长春市2011-2012年期间在8个大气自动监测点位上采集的PM10的40个样本,得到19种无机元素组成的成分谱,包括Be、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Ag、Cd、Sb、Ba、Tl、Pb、Na、Mg、K和Ca。应用正定矩阵因子分解法(PMF)和主因子分析法(PCA)进行源解析,得出如下结论:PMF模型得到了4个主要污染来源,有垃圾焚烧尘/土壤尘/建筑尘、交通综合尘、燃煤尘/工业尘、燃油尘;PCA得出4个主因子,有土壤尘/车辆尾气尘、垃圾焚烧尘/燃煤尘、工业尘、其他未知尘源。2种模型的解析结果相互印证,具有很好的一致性。

辽河口湿地表层土壤中PAHs的源解析研究

分别于2008年10月,2009年5月和8月采集31个辽河口湿地表层土壤样品,利用GC-FID技术定量分析其中多环芳烃(PAH)含量.结果表明,PAHs呈现出一定的时间分布特征,10月份的PAHs平均含量为1001.9ng/g,高于5月(877.1ng/g)和8月(675.4ng/g).应用比值法识别土壤PAHs主要来源,结果显示,2008年10月主要源于燃烧源,并表现出油类、生物质和煤的燃烧为主要来源的特征;2009年5月和8月均表现出石油源和燃烧源的混合源.正定矩阵因子模型解析结果表明,燃煤、交通燃油和生物质燃烧在2008年10月的贡献率最高,分别为26%、21%和20%.石油与交通污染、石油污染和生物质燃烧是2009年5月最重要的3种污染源,贡献率依次为33%、24%和17%.2009年8月以石油污染和交通污染与生物质燃烧混合源的贡献率最高,贡献率分别为37%和19%.

贵阳市大气PM_(2.5)中无机元素的组成及来源解析

2013—2014年采集贵阳市大气PM_(2.5)样品357个,利用ICP-OES和ICP-MS检测样品中无机元素的含量。结果表明:23种元素的年均值高低依次为Na> Ca> Al> K> Mg> Fe> Cu> Zn> Mn> Pb> Ba> Cr> Ni> Sr> As=Zr> W>Rb> Ga> Bi=Ge> Co> U,其中Cr、As的年均值分别为(30±20) ng/m3和(8±5) ng/m3,超过《环境空气质量标准》(GB3095—2012)的年均参考限值。运用正定矩阵因子分解法(PMF)来源解析表明:该市大气PM_(2.5)的主要来源为燃煤排放源、生物质燃烧源、交通源、建筑水泥尘源、土壤风沙尘源和残油燃烧源,其贡献率分别为46. 6%、21. 7%、14. 8%、9. 0%、6. 2%和1. 7%,且有显著的季节变化特征。