大气挥发性有机物受体模型来源解析研究进展

挥发性有机物(VOCs)是细颗粒物和臭氧的重要前体物,对其开展来源解析研究非常必要。正定矩阵因子分解(PMF)模型是应用较为广泛的受体模型来源解析技术,该文归纳了PMF模型中关键参数的选取,综述了其在大气VOCs来源解析上的应用情况,总结了中国不同区域VOCs来源特点,阐述了特征比值法、潜在污染源区及传输路径分析方法等方法与PMF模型结合开展VOCs来源的研究进展。结果表明:(1)VOCs物种、不确定度、物种权重、因子数等关键参数的选取均会影响解析结果的误差;(2)大气VOCs来源因地区、季节及人为管控等因素影响而存在差异,但机动车相关排放源是北京市、济南市、武汉市、长三角地区及南部城市大气VOCs的主要来源,贡献在16.9%~75.4%;(3)在PMF模型获取源贡献的基础上,利用条件概率函数、潜在源贡献函数、浓度加权轨迹等模型可掌握污染来源空间分布及传输贡献,光化学损耗估算方法可减小高活性VOCs的解析误差,为管理部门提供更加精准的VOCs污染来源信息。研究显示,在PMF模型广泛应用于大气VOCs来源解析的背景下,开展量化VOCs污染本地生成及区域传输贡献、准确估算VOCs损耗方法研究具有重要意义。

基于高通量监测数据的PMF源解析数据输入量研究

为探究数据输入量的变化对源解析结果的影响,以上海某工业区的大气重金属高通量监测数据为例,按不同数据量将监测数据分别输入至正定矩阵因子分解(Positive Matrix Factorization, PMF)模型中,通过考察模型中Q理论值(Qtheo)与Q计算值(Qtrue)的接近程度、源分类以及源贡献与研究区污染源分布特点的吻合情况,分析数据输入量对源解析结果的影响。结果显示:该区域大气重金属污染受工业生产主导(64.44%),其次是扬尘(19.60%)和交通运输(15.96%)。通过对数据量的考察,发现输入量为60~120时能够得出研究区域的污染源数量与贡献率,但考虑到测试成本、获取数据的时间,认为输入量为60~80时,也能得出合理的源解析结果。短期高通量的分钟级数据集,有益于PMF模型输出高精密度、高时效性的源解析结果,是解决应急污染监控的最佳手段。

基于PMF模型解析九龙江河口表层沉积物重金属来源

为研究九龙江河口表层沉积物中重金属来源,分析测定了表层沉积物中15种重金属含量,并用正定矩阵因子分析模型(PMF)解析表层沉积物中重金属来源。结果表明,九龙江河口表层沉积物中大部分重金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集。各重金属在研究区域分布差异较大,其中Co、Rb和Th属于低分异;Be、V、Ni、Zn、Sr、Mo、Cd、Pb、Hg和U属于中等分异;Cr和Cu属于高分异。沉积物中重金属实测值与PMF模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,PMF模型结果与铅同位素示踪结果相近,能满足研究需要。九龙江河口表层沉积物中重金属主要来源有自然源、化石燃料燃烧、农业活动和采矿活动,其对表层沉积物中重金属的综合贡献率分别为35.6%、32.5%、11.2%和20.7%。

基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km^(2)·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km^(2)·30d)和10.6t/(km^(2)·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高.

清远市清城区土壤中重金属的空间分布、来源解析和健康评价:基于PCA和PMF模型的对比

本研究在中国东南部一个典型的快速转型工业城区采集了122个土壤样品。我们采用富集因子(EF)、地质累积指数法(I_(geo))、斯皮尔曼相关性分析、潜在生态风险综合指数(RI)和人体健康风险模型(HHR)多种分析方法对研究区9种重金属(As、Co、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Ti和Zn)的污染特征进行评估,并结合主成分分析(PCA)、正矩阵分解(PMF)模型和地统计学法对研究区土壤进行来源解析。结果表明,土壤中As、Cu、Hg、Pb、Zn存在明显富集,但研究区整体处于清洁状态。由于PCA和PMF模型对重金属聚类分组的结果并不完全一致,故分别将9种重金属元素划分为两个来源和3个来源,以便互相验证元素划分的准确性。在潜在生态风险评价中,研究区整体处于轻微生态风险水平;值得注意的是,Hg元素带来的生态风险是所有元素中最高的。对于人体健康风险评价,在该研究区中,成人和儿童均不存在非致癌风险和致癌风险,但是我们发现儿童比成人在面对重金属带来的健康风险时表现得更敏感,应当引起重视。

关中地区背景点位环境空气PM_(2.5)来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_(2.5)污染来源,于2014年12月—2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位(农村区域,108°44'13″E、34°00'53″N)开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放(22.40%~24.53%)、煤烟尘(14.57%~14.73%)、生物质燃烧(11.88%~13.42%)是另外3种主要贡献源,而土壤尘(6.28%~7.22%)分担率相对较小.2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.

基于GIS和PMF的铜仁植烟土壤重金属污染特征与来源解析

植烟土壤重金属污染不仅影响烟叶品质,同时会对吸烟者的健康构成潜在危害,研究植烟土壤重金属污染现状及来源贡献对于保障烟叶安全生产具有重要意义。为定性、定量分析贵州铜仁地区植烟土壤重金属污染特征及来源贡献,采集主要植烟区土壤样品267份,测定8种重金属元素(Cu、Ni、Pb、Zn、As、Hg、Cr、Cd)含量,采用单因子污染指数(P_(i))、污染负荷指数(PLI)结合地统计分析对重金属污染特征进行评价,并运用正定矩阵因子模型(PMF)解析其重金属的来源及贡献率。结果表明:植烟土壤Hg和Pb累积明显,均值分别是贵州省土壤背景值的2.27倍和1.74倍;Pi表明Cd、As、Pb的污染程度较高,高值区分布与区域矿冶活动分布密切相关。PMF计算结果显示,植烟土壤重金属来源主要有自然源、铅锌矿业源、交通和铅锌冶炼混合源、汞矿和煤矿源以及农业源5种类型,贡献率分别为25.38%、20.41%、16.60%、14.56%、23.05%。研究区植烟土壤重金属综合污染水平较低,重金属来源复杂,应重点加强Hg、Cd、Pb的源头控制,以降低其污染风险。

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用,于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM2.5采样,共获得153套样品.对PM2.5中31种化学组分进行了分析,筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM2.5年均浓度为32.3μg/m^3,利用PMF模型初步识别出9个因子,分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车,PMF输出结果中“混合因子”问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息,在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析,结果表明,与PMF模型相比,ME-2结果的示踪物在源中分配更集中,对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%,而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义,为污染防治提供了更精确的控制指向.

平原河网地区农田土壤重金属污染特征及来源解析

为实现对平原河网地区农田土壤重金属的精准管控,保障农产品的质量安全,本研究以典型平原河网地区——嘉兴市为例,通过采集表层(0~20 cm)土壤样品(n=40),分析土壤中重金属的含量水平与分布特征,利用地累积指数法和潜在生态风险指数法,评价重金属的污染风险,并结合相关性分析、绝对主成分得分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解模型(PMF),定量解析重金属的污染来源。结果显示:土壤中铜(Cu)、镍(Ni)、铬(Cr)、锌(Zn)、铅(Pb)、镉(Cd)、砷(As)和汞(Hg)的含量分别为(28.8±3.73)、(36.5±5.98)、(60.7±5.38)、(70.5±8.04)、(33.2±6.25)、(0.08±0.04)、(7.30±1.52)mg·kg^(-1)和(0.31±0.15)mg·kg^(-1)。其中,部分点位Hg含量超过农用地土壤风险筛选值(超标率为12.5%)。研究区域主要污染元素为Hg,其地累积指数(Igeo)为(0.20±0.77),呈轻微至轻度污染(67.5%);综合潜在生态风险(RI)为(122±39.8),属于中度风险,Hg是主要风险因子(64.4%)。源解析结果表明,农田土壤重金属的来源为工业源(32.0%)、自然源(28.2%)、农业源(25.8%)和交通源(14.0%),其中Hg主要来源于农业源(62.9%)和工业源(37.1%)。未来可加强对农业投入品及工业三废的管控,降低农田土壤中Hg的输入,保障农田土壤的安全利用及农产品的质量安全。

广西玉林博白县富硒土壤重金属分布特征与来源分析

为推动地方绿色富Se产业发展和巩固脱贫成果,在广西壮族自治区玉林市博白县中北部连片农耕区采集表层土壤样品172件,农作物样品水稻100件、玉米30件和荔枝42件,利用统计学以及正定矩阵因子(PMF)模型分析了研究区土壤中Se和重金属元素的含量、空间分布特征及来源。结果表明,博白县表层土壤富Se率为42.08%,As、Cd、Cu、Hg、Pb和Zn超标率低,Cr和Ni不超标,土壤质量满足地方发展富Se农业的要求。空间分布特征显示,富Se土壤主要分布在径口镇、博白镇、亚山镇、顿谷镇和旺茂镇,土壤Se、As、Cr、Ni、Pb和Zn高值区与泥盆系东岗岭组和志留系连滩组地层分布一致,Cd、Cu、Ni、Pb和Zn在三滩镇明显富集。PMF分析结果表明,研究区土壤Se和重金属来源包括自然源(Se、Cr和Ni)、矿业源(Cd、Cu、Pb和Zn)、大气沉降来源(Hg)和农业源(As),各组来源的综合贡献率分别为29.52%、34.87%、23.15和12.45%。研究区水稻、玉米和荔枝的富Se率分别为90.0%、76.67%和2.38%,但水稻Cd超标率达24%,矿业活动是区域土壤Cd的主要来源,同时土壤整体呈强酸性~酸性,Cd的生物有效性高,导致水稻Cd含量较高。应加强工矿企业废渣、废水、废气排放的监管,开展土壤酸化治理或喷施富含Se元素的叶面阻隔剂,推动博白县绿色富Se水稻产业发展。

郑州市一次连续臭氧污染过程的特征及源解析

为探究夏季臭氧(O_(3))连续污染时段挥发性有机化合物(VOCs)污染特征及来源贡献,对郑州市大气环境中VOCs进行监测,分析了O_(3)污染形势及其前体物与气象的关系,探究O_(3)和VOCs的污染特征,并对比分析了关键活性组分,重点利用比值法和正定矩阵因子分析(PMF)受体模型研究了其来源贡献。结果表明:①郑州市6月O_(3)污染具有浓度高、连续时间长及污染天数多等特点,在强辐射、高温、低湿和风速较小等不利气象条件下,高浓度VOCs与NO_(2)发生光化学反应,造成O_(3)持续生成及累积,导致O_(3)连续超标且高值频发。②郑州市VOCs浓度为(74.7±29.1)μg/m^(3),组分中以烷烃、卤代烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)为主。臭氧生成潜势(OFP)和羟基消耗速率(LOH)分析显示,VOCs中关键活性组分呈烯烃>OVOCs>烷烃>芳香烃的特征,活性物种为异戊二烯、乙烯、丙醛、丙烯、2-己酮、1-己烯和异戊烷等。③郑州市VOCs光化学初始浓度为82.5μg/m^(3),较观测值高7.8μg/m^(3),且下午比上午VOCs的光化学反应消耗明显。④机动车尾气排放源、溶剂涂料使用源和油气挥发源是此次污染过程中VOCs排放的主要来源,贡献率分别为27.0%、26.6%和26.0%,其中溶剂涂料使用源和机动车尾气排放源是对O_(3)生成贡献最大的来源,贡献率分别为27.3%和22.2%。研究显示,郑州市6月O_(3)连续污染主要由于在不利气象条件下,促使较高浓度VOCs和NO_(2)发生光化学反应,造成O_(3)连续超标且高值频发,因此亟需重点加强VOCs中关键活性组分的污染源减排,尤其强化机动车尾气排放源和溶剂涂料使用源的管控力度,从而缓解O_(3)污染。

宁波市冬季PM_(2.5)污染特征与来源解析

为了了解宁波市大气中PM2.5污染特征及来源,于2012年冬季在宁波5个环境受体点采集PM2.5样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子、金属元素和碳等组分的含量,并使用PMF模型对宁波市PM2.5来源进行了解析。结果表明：宁波冬季PM2.5浓度较高,5个点位PM2.5中主要化学组分均为有机物、SO42-、NO3-、NH4＋和元素碳,约占PM2.5总质量浓度78.2%~92.4%。对宁波市PM2.5有重要贡献的源类分别为钢铁冶炼源、混合扬尘源、生物质燃烧源、二次硝酸盐、高氯源、机动车排放源、重油燃烧源和二次硫酸盐,其分担率分别为5.6%、3.3%、3.2%、28.8%、6.8%、22.2%、0.7%和29.4%。

基于多种源解析技术的合肥市环境空气PM2.5来源解析

文章综合运用多种源解析技术针对合肥市颗粒物来源进行研究。以化学质量平衡(chemical mass balance,CMB)模型和化学质量平衡嵌套迭代(chemical mass balance-iteration,CMB-Iteration)模型为主解析一次排放源和二次源(包括硫酸盐、硝酸盐、二次有机物等,简称“二次源”)对PM2.5的贡献,将排放源清单法和CMB模型结果相结合解析二次粒子前体物排放源的贡献,采用空气质量模型评估区域影响的贡献,按照行业排放清单,综合得到燃煤、工业生产、机动车及其他源类对PM2.5的贡献,并运用正定矩阵因子法(positive matrix factorization,PMF)进行源类识别。研究结果显示:合肥市全年PM2.5中主要组分占比由高到低依次为SO42-、NO3-、有机碳(organic carbon,OC)、NH4+、元素碳(elemental carbon,EC)、Si、Ca、Al、Fe,SO42-占比最高(20.50%),碳组分(OC+EC)次之(19.59%),NO3-居于第3位(16.45%);采样期间PM2.5的全年本地各源类分担率从大到小依次为燃煤尘(21.7%)、二次硫酸盐(18.0%)、二次硝酸盐(16.7%)、城市扬尘(16.6%)、其他(12.6%)、机动车尾气尘(11.0%)、建筑尘(2.3%)、钢铁尘(1.1%,此处仅为钢铁制造工艺排放的贡献)。PM2.5本地来源综合源解析结果显示,机动车尾气尘占比为16.0%、工业生产(指工业锅炉与窑炉、生产工艺过程等排放)为31.0%、燃煤尘(指电厂燃煤、居民散烧等)为21.5%、扬尘(指裸露表面、建筑施工、道路扬尘、土壤风沙等排放)为18.9%、其他(指生物质燃烧、餐饮、农业生产等排放)为12.6%。PMF模型解析结果显示,PM2.5中的二次源(指二次硫酸盐和二次硝酸盐)、燃煤尘、机动车尾气尘及地壳尘等4个因子占比达到了96.3%。

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2~24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%~64.8%)对PM2.5的贡献最大,移动源(16.8%~24.8%)和燃煤源(5.6%~14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.

2021年南京市新冠疫情期间大气污染物变化特征及来源解析

为了解2021年南京市新冠疫情期间城市大气污染物浓度的变化和成因,利用南京大学SORPES站点2021年7月1日—2021年8月30日大气污染物在线监测数据,分析疫情前、中、后颗粒物及气态污染物的浓度变化,针对臭氧(O 3)的关键前体物,挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)采用正定矩阵因子分解法模型(Positive Matrix Factorization,PMF)、拉格朗日粒子输送与扩散模型(Lagrangian Particle Distribution Model,LPDM)分析其污染来源。结果表明:疫情封闭期间,南京市PM 2.5质量浓度较疫情前降低了40%~50%,组分中硝酸盐、有机物质量浓度降幅最为显著,分别下降了34.0%和16.5%。臭氧体积浓度不降反升,城中区域增幅最显著站点可达50%左右。其气态前体物氮氧化物(NO x)及VOCs浓度变化呈相反态势,分别较疫情前降低28%、升高49.6%。模型及卫星遥感结果表明,疫情期间南京市臭氧属于协同偏VOCs控制区。气团溯源结果显示,南京市受本地及周边区域传输的共同影响,疫情封闭期间省外上海方向、省内苏州-无锡-镇江-南通方向的气团贡献增大。PMF解析了南京市本地VOCs主要来源于机动车排放源、植物源、溶剂源、工业生产源以及油气挥发源,其中机动车源占比变幅最大,疫情封闭期间下降了15.1%,疫情后上升了4.3%。其次为油气挥发源、溶剂源,这两项污染源疫情封闭期间分别上升了11.2%、1.7%,疫情后则分别下降了4.8%、4.3%。

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.

APCS-MLR结合PMF模型解析厦门杏林湾近郊流域沉积物金属来源

城市化、工业化和农业集约化的快速发展,导致排入近郊流域水体中的金属不断增多.为了及时阻断污染源头,制定有针对性的风险缓解措施,准确识别和量化复杂环境内沉积物中金属的污染来源显得尤其重要.对厦门杏林湾近郊流域水系表层沉积物中14个金属元素(Cd、Cu、Sr、Zn、U、Pb、Th、Ni、Be、Co、Cr、Rb、V和Mo)含量进行分析测定.综合运用相关性分析、聚类分析、绝对主成分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解法(PMF)等多种方法,识别和定量解析污染源及贡献.近郊流域水系沉积物中大部分金属元素含量超过厦门市C层土壤环境背景值,各金属在不同区域(许溪、苎溪、后溪和杏林湾)分布存在差异,平水期和丰水期的苎溪区域样点的表层沉积物中,变异系数大的Cr、Cu、Zn、Mo和Cd元素含量比其他区域的含量高,其中,Cu和Cd污染较为严重;丰水期的整体区域沉积物中金属的富集程度相比于平水期有所下降,Cu和Cd在两个时期均为显著富集;相关性分析、聚类分析和主成分分析表明,杏林湾近郊流域水系表层沉积物中金属污染来源较为复杂.Ni、Cu、Zn和Pb主要来源于采矿活动;Be、Rb、Th和U均由自然源控制;Mo和Cr主要来源于工业活动;Co、V和Sr以海源为主;Cd以农业生产影响为主.APCS-MLR和PMF模型分析结果表明,水系表层沉积物中金属来源分为5种,人类活动排放的贡献率达到52.57%,其中采矿活动、工业生产和农业活动的贡献率分别为17.72%、19.09%和15.77%;自然输入的贡献率为47.43%,其中自然源和海源的贡献率分别为16.73%和30.7%.

基于PMF模型的某铅锌冶炼城市降尘重金属污染评价及来源解析

为探究典型铅锌冶炼城市大气降尘重金属的污染特征和来源解析,于2021年逐月采集河南省某市不同功能区共22个点位511份有效降尘样品,分析了样品中重金属含量和时空分布特征,利用地累积指数法和健康风险评价模型评估降尘重金属污染程度,并采用正定矩阵因子分解模型(PMF)定量解析重金属污染源.结果表明,全市降尘中ω(Pb)、ω(Cd)、ω(As)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Mn)、ω(Ni)和ω(Zn)的平均值为3185.76、78.18、273.67、149.50、453.60、810.37、54.38和2397.38 mg·kg^(-1),均高于河南省土壤背景值.各重金属除Mn外均具有明显季节变化特征,其中铅锌冶炼工业区降尘中Pb、Cd、As和Cu含量显著高于其他功能区;Zn元素在居民混合区含量最高.地累积指数法结果显示Cd和Pb的污染最严重,其次为Zn、Cu和As,均为严重-偏极度污染.非致癌风险最主要暴露途径是手-口摄食,各功能区以Pb和As对儿童造成的非致癌风险最大;Cr、As、Cd和Ni经呼吸途径对人体的致癌风险均低于安全阈值.PMF模型源解析结果表明,降尘重金属主要来源为以金属冶炼为主的工业污染源(39.7%)、交通污染源(28.9%)、二次扬尘源(14.4%)、焚烧及燃煤源(9.3%)和自然源(7.8%).

基于多种新型受体模型的PM_(2.5)来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值(PMF/ME2-SR)、偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)、正定矩阵分解(PMF)和化学质量平衡(CMB)这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_(2.5))数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源(25%~26%)、扬尘源(19%~21%)、二次硝酸盐(17%~19%)、二次硫酸盐(16%)、机动车源(13%~15%)、生物质燃烧源(4%~7%)和钢铁源(1%~2%)这7种主要污染源对研究地区PM_(2.5)有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数(CD)和平均绝对误差(AAE),发现4种模型的解析结果具有较高的一致性(平均CD值在0.6~0.7之间),但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%;PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫酸盐的CD和AAE分别为0.25和17%,比PMF低55%和23%,获得了更"纯净"的二次源类并识别了其他模型未识别的钢铁源,对源类的精细化解析更具优势.

贵州草海表层沉积物重金属污染特征与源解析

为探明草海沉积物中重金属的污染水平和来源,将沉积物重金属与贵州表生沉积物地球化学背景值进行比较,阐述重金属沉积特征,以生物效应浓度为参考,评价重金属对水生生物的危害性;利用主成分分析法(PCA)、正定矩阵因子分析法(PMF)两种模型解析重金属污染源。结果显示,沉积物中只有Cu、Cr平均含量未超过背景值,Cd、Zn、Hg、As、Pb相对背景值的超标率分别为100%、95.23%、92.86%、83.33%、66.67%,Cu、Cr的含量大多低于效应浓度低值(ERL),部分样本的Cd、Hg、Zn含量大于效应浓度中值(ERM)限值范围;两种模型均识别出4种污染源,分别为地表径流源占13.31%,人为活动源占45.13%,地质背景源占38.32%,大气沉降源占3.24%。研究表明,两种模型解析的污染源均可得到很好的表达,说明沉积物中重金属来源明确,在制定污染防治措施时应重视人为活动的影响。