南昌市PM_(2.5)中硫酸盐、硝酸盐及其气态前体物的分布特征与转化机制

2014年1月至2015年1月,在南昌市3种类型采样点(混合区、主干道旁侧、燃煤电厂附近),对大气PM_(2.5)中SO_4^(2-)和NO_3^-及其气体前体物SO_2、NO_2进行同步采样,通过分析硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR),对PM_(2.5)中硫酸盐和硝酸盐的来源、形成机制和影响因素进行探讨。结果表明,南昌市SO_2浓度18.9~74.8μg/m^3,NO_2浓度29.7~62.6μg/m^3,PM_(2.5)中SO_4^(2-)浓度13.7~28.4μg/m^3,NO_3^-浓度3.9~39.9μg/m^3,SOR值0.28~0.60,NOR值0.09~0.33。SO_2、NO_2、SO_4^(2-)、NO_3^-和SOR、NOR的季节分布和日分布,反映硫酸盐和硝酸盐的二次生成受气象条件、环境条件和排放源的影响。SOR与NOR的季节分布正好相反,日分布也差异较大,反映生成机制不同。SO_2、NO_2、SO_4^(2-)、NO_3^-和SOR、NOR在不同采样点的分布,反映燃煤烟气和机动车尾气增加SO_2、NO_2的浓度,促进SO_4^(2-)、NO_3^-的二次生成。[NO_3^-]/[SO_4^(2-)]春、夏、秋、冬分别为0.86、0.15、0.83、0.70,反映南昌市机动车尾气贡献比例较大;[NO_3^-]/[SO_4^(2-)]受硫酸盐和硝酸盐在不同季节的二次生成机制和速率的影响,也受排放源的影响。

气态前体物对城市雾霾的影响及治理对策研究

厘清气态前体物对城市雾霾的作用机理,对于提高城市雾霾污染治理水平具有重要意义。以186个城市为样本,采用动态空间面板模型分析了气态前体物SO_2、CO、NO_2和O_3对城市雾霾浓度的影响。研究发现,气态前体物对城市雾霾具有显著的影响,影响大小依次为NO2、SO_2、O_3和CO;雾霾污染具有显著的空间相关性,不同地区雾霾的空间相关性存在差异;气态前体物对城市雾霾的影响存在滞后效应和溢出效应。建议加强对气态前体物浓度的监测和源头的监控,制定大气污染的协同治理方案和季节性应急预案。

望都夏季大气细粒子中水溶性无机盐及相关气态前体物的观测研究

采用气态污染物与气溶胶在线测量装置(GAC),于2014年夏季对保定市望都县大气PM2.5中水溶性无机盐及其相关气态污染物进行为期30余天的在线测量。结果表明:观测期间站点为富氨环境,PM2.5平均质量浓度为68.2μg/m3,GAC测得的SO4_^(2-),NO_3^-,Cl^-,NH4^+和K^+分别是12.6,8.5,1.4,11.7和0.7μg/m3,占PM2.5总组分的51%。上述观测参数均呈现明显的日变化:SO2,SO42-,NO3-,NH4^+和Cl-均在早晨出现峰值,HCl和HNO3的峰值出现在下午,而NH3主要呈现昼夜变化。硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)的分析结果表明站点大气存在较强烈的二次转化过程,SOR和NOR的平均值分别为0.43和0.22。SOR与NOR的变化特征显示,气相氧化和液相反应均对颗粒物无机盐二次转化速率有显著贡献。

北京市PM_(2.5)和气态前体物相关关系分析

利用2012年全年北京市SO_2、NO_x、O_3、CO和PM_(2.5)监测数据,分析了其季节变化及日变化的差异,讨论PM_(2.5)与气态前体物的相关性及其来源。结果表明:PM_(2.5)质量浓度的频率分布在不同季节有显著差异,但总体趋势均为PM_(2.5)出现频率随着污染的加剧而逐渐降低;除春季CO与PM_(2.5)的相关性略低于夏季外,各气态前体物与PM_(2.5)的相关性均为冬季最为显著,其次为秋季,春季次之,夏季基本未表现出明显相关关系;冬季,PM_(2.5)和SO_2的相关性受相对湿度影响显著;北京本地的污染受局地源排放和污染远距离输送的共同作用,污染性的气团主要来自偏南方向,秋季污染远距离输送对北京本地污染的贡献最为显著,冬季本地排放是PM_(2.5)的主要来源;春、秋、冬季均表现出一定的周末效应。

湘潭市PM2.5中二次水溶性无机离子及其气态前体物的污染特征

2013年12月3日至2014年1月14日,在湘潭市2个功能区(交通、商业、居民区和工业区)采样点对大气PM2.5进行了采集,并同步采集了SO2、NO2;进而利用离子色谱法对PM2.5中二次水溶性无机离子(SO42-、NO3-和NH4+)的浓度进行测试分析。通过分析不同空气质量级别下硫、氮氧化速率(SOR和NOR),探讨了PM2.5中硫酸盐和硝酸盐的来源、形成机制和影响因素等。结果表明,采样期间湘潭市PM2.5及其二次水溶性无机离子(SO42-、NO3-和NH4+)的质量浓度分别为148.34、56.19μg/m3,其中SO42-、NO3-和NH4+分别占PM2.5浓度的15.26%、14.06%和8.57%,三者累计值占PM2.5质量浓度的37.88%。随着PM2.5浓度增加,二次水溶性无机离子及其气态前体物SO2、NO2的浓度也逐渐增加,且"重度"污染时SO42-、NO3-和NH4+浓度较"良"时分别上升了1.93、2.41、2.03倍。不同空气质量级别下PM2.5中的SO42-、NO3-主要以NH4NO3和(NH4)2SO4的形式存在,但在"轻度"和"中度"污染时可能存在其它的硫酸盐和硝酸盐。采样期间SOR和NOR的平均值分别为0.18和0.17,不同污染级别下二者均在0.15以上(大于0.1),表明湘潭市PM2.5中的硫酸盐和硝酸盐主要是经转化形成的二次污染物。大气PM2.5中NO3-/SO42-为0.89,不同空气质量级别下二者比值分别为0.78、0.99、0.82、0.97(均小于1),表明湘潭市冬季PM2.5污染以燃煤源排放为主。

南昌市PM_(2.5)中铵盐及其气态前体物的分布特征与转化机制

在南昌市三种类型环境区域(混合区、道路区域以及郊区)开展PM_(2.5)中NH_4^+和空气中NH_3的同步采样监测,分析PM_(2.5)中铵盐及其气态前体物的分布特征,探讨氨气的转化与细粒子铵盐的形成机制,结果显示:2014-2015年采样期间南昌不同区域空气中NH_3浓度和PM_(2.5)中NH_4^+浓度较高;NH_3浓度存在空间分布差异,反映了不同环境区域NH_3源强的差异;NH_4^+浓度的空间分布表现为道路区域、郊区高于混合区,源于道路区域和郊区的气态前体物浓度高;NH_3/NH_4^+比值郊区<道路区<混合区,反映NH_4^+的形成受前体物(SO_2、NO_x)影响大;NH_3浓度春>秋>冬>夏,说明NH_3源强受各季气象条件的影响大;NH_4^+浓度呈现秋冬高、春夏低的特征,反映不同季节的气象条件对铵盐的生成、清除和分解的影响不同;然而,NH_3/NH_4^+比值春>夏>秋>冬,NH_3/NH_4^+比值季节分布与NH_4^+浓度季节分布呈相反的趋势;NH_3浓度昼、夜分布有差异,受昼夜间温差、太阳辐射、源强、逆温等多种因素的影响;NH_4^+浓度日变化各季节有差异;NH_3/NH_4^+比值日分布与NH_3浓度日分布相似;不同季节PM_(2.5)中铵盐形成的受控因素有差异,主要影响因素是气态前体物和温度、湿度;NH_4^+/SO_4^(2-)的比值(>1.5),表明铵盐充足;铵盐形式主要为硫酸铵、硝酸铵,硫酸氢铵较少。

攀枝花市城区PM_(2.5)与气态前体物的变化特征研究

对2014年1月~12月攀枝花市城区五个测点PM2.5自动监测浓度及气态前体物浓度进行分析,主要探讨攀枝花市城区PM2.5浓度变化特征与气态前体物的关系。研究发现,攀枝花市PM2.5日均浓度变化呈双峰型,PM2.5浓度日变化趋势和NO2、SO2、CO的变化趋势相似,与O3变化趋势相反。PM2.5质量浓度季节变化趋势为：冬季〉春季〉夏季〉秋季。PM2.5浓度除与O3浓度相关性较差外,与其他气态前体物（NO2、SO2、CO）相关性明显。

北京市城区2018年PM2.5和气态前体物浓度季节与日变化特征

结合2018年北京市城区全年PM2.5、气态前体物(SO2、O3、NO2、CO)质量浓度数据和气象因素数据,分析了2018年北京市城区PM2.5和气态前体物浓度季节与日变化特征。结果表明:2018年北京城区PM2.5平均质量浓度为50.6μg/m3,灰霾污染事件频繁出现在春、秋、冬3个季节。SO2、NO2和CO与PM2.5质量浓度变化趋势一致,PM2.5质量浓度与风速呈负相关,相对湿度大于50%时,PM2.5迅速形成和累积。从季节与日变化特征来看,SO2、NO2、O3、PM2.5浓度在不同季节均呈现不同的日变化特征。春季偏南风和偏东风相对应的PM2.5浓度比较高,出现的雾霾污染事件较多。夏季雾霾污染事件多发生在南风和西风风向。

气态前体物对城市雾霾的影响及治理方法分析

随着社会经济的发展与城市化进程的加快,工业化进步给城市污染带来了不良影响,城市雾霾引起人们的关注,理清气态前体物对城市雾霾的作用机理至关重要。基于此,本文以气态前体物作为研究对象,分析气态前体物给城市带来的影响,分析影响背后的原因,分别从加强对气态前体物有效控制、完善空气质量监测、建立空气质量发布体系、天气预警机制以及相应的应急措施等方面详细阐述城市雾霾的有效治理方法。

催化型DPF对车用柴油机气态污染物的影响研究

基于催化器小样评价测试仪对催化型颗粒捕集器CDPF小样进行活性评价,再结合柴油机台架性能测试,采用AVL(Systemforemissionsamplingandmeasurement,SESAM)FT-IR傅里叶变换红外光谱仪对全尺寸CDPF进行柴油机气态污染物影响研究,综合分析不同催化剂的CDPF对柴油机排放(二次气溶胶)气态前体物的影响。结果表明,随贵金属含量的增加,CDPF小样对CO、C3H8的起燃温度t50依次降低。相同物种起燃温度因相同比例贵金属的剂量不同而异。在高温时,催化剂中贵金属含量、价态以及混合气组分协同作用对C3H8转换效率影响明显;在柴油机台架性能实验中,全尺寸CDPF对CO、THC具有更低的起燃温度。在适度反应温度范围内,增加Pt负载量会促进NO氧化,Pd多以氧化态PdO存在促进NO的氧化,并且PdO还原成的Pd会促进催化剂热稳定性。NO氧化生成NO2的过程受到NO2浓度的抑制,同时也受柴油机排气中氧浓度的影响。在Pt、Pd和Rh同在的催化剂中,Pd含量较低的CDPF对SO2的吸附量较大,但随温度升高,助剂中CeO2促进SO2脱附,使CDPF具有一定的抗硫性。

天津武清区PM_(2.5)与气态污染物SO_2及NO_2污染特征研究

利用2016年武清区大气污染物监测数据,研究了武清区PM_(2.5)及SO_2、NO_2等典型大气污染物浓度变化特征和相互关系。结果表明:2016年PM_(2.5)污染较严重,年均浓度分别为73μg·m^(-3),超标1.1倍。大气中SO_2年均值为25μg·m^(-3),NO_2年均值47μg·m^(-3)。冬季及春秋季节大气中存在明显的二次转化过程,大气中的SO_2和NO_2通过转化生成硝酸盐和硫酸盐,对PM_(2.5)浓度变化具有重要影响。

睢宁地区大气PM_(2.5)及气态污染物季节性变化特征

根据2014年全年实时在线观测数据,分析了徐州睢宁地区大气细颗粒物(PM_(2.5))和气态污染物(包括SO_2、CO、NO_x、O_3)质量浓度的季节性变化特征。结合后向轨迹模型,分析不同气团对该地区大气污染浓度的影响。PM_(2.5)与O_3值在夏季最低,呈显著相关,表明夏季PM_(2.5)主要受控于本地大气光化学活性。在冬季,除O_3外,PM_(2.5)、SO_2、CO、NO_x值最高,且大气颗粒物主要以细粒子为主。O_3在春季最高,并与远程传输的气团且经过我国东部污染源密集地区相对应。高浓度的PM_(2.5)主要与冬季缓慢移动的气团相对应,这可能将PM_(2.5)及其气态前体物传输至该地区进而加重大气污染程度。

2015年12月南京北郊细粒子的光学特性

于2015年12月采用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对PM_(2.5) 光学特性进行实时在线观测,同时采用大气粒子检测仪(BAM-1020)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)分别在线测量PM_(2.5) 和PM_(0.3)质量浓度.结果表明,观测期间南京北郊的气溶胶在532 nm波段的吸收、散射和消光系数分别为(56.34±27.09)Mm-1、(461.68±267.97)Mm^(-1)和(518.02±290.94)Mm^(-1),其中,散射系数高于上海、广州等地的观测值,明显低于西安、沈阳等地的观测值,而吸收系数均低于其他城市.气溶胶散射和吸收系数的日变化呈双峰特性,且与NOx和CO日变化趋势一致,说明其主要受交通排放影响.气溶胶消光系数与ρ(PM_(2.5) )呈显著的线性正相关,与大气能见度呈反比例负相关.PM_(2.5) 的质量消光效率为4.43 m^2·g^(-1).ρ(PM_(0.3))占ρ(PM_(2.5) )的质量百分比越高,其质量消光效率越大.

2013~2020年北京大气PM_(2.5)和O_(3)污染演变态势与典型过程特征

细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013~2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_(2.5)与O_(3)污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消除”规律.研究表明,PM_(2.5)污染过程的发生频次、持续时间、峰值浓度均逐年下降;相比之下,O_(3)污染过程的年际变化趋势不明显,在历年的5~7月中大约1/3时间处于O_(3)污染过程;且在2018年,O_(3)超标天数首次超过PM_(2.5)超标天数,暗示O_(3)可能正在取代PM_(2.5)成为北京空气质量超标的主要污染物.通过剖析3次PM_(2.5)污染过程、3次O_(3)污染过程、3次PM_(2.5)与O_(3)双污染过程,发现PM_(2.5)爆发时和O_(3)爆发前对应着高氮氧化物(NO_(x))浓度.PM_(2.5)超标天多发生在冬季及其前后,且一个污染过程持续时间较长,PM_(2.5)浓度变化呈现横跨多天的山峰型或阶梯型;而O_(3)超标天多发生在夏季及其前后,O_(3)浓度呈现明显的日变化规律,即日间高夜间低;当O_(3)污染持续时间较长时,可能发展成O_(3)与PM_(2.5)双超标,此时两种污染物的浓度会在时间序列上呈现一定的峰谷交替现象,且与温湿度的昼夜变化规律较为吻合.本研究结果可为相关部门明晰与协同控制PM_(2.5)和O_(3)提供一定的理论依据,在现阶段大气污染防治已取得长足进展的基础之上,进一步提升空气质量.

青岛沿海地区夏季和冬季新粒子生成特征对比

利用宽范围粒径谱仪(WPS)和电迁移率粒径分析仪(SMPS)对青岛沿海地区夏、冬两季大气颗粒物数浓度和粒径谱分布进行了实时测量,同时结合无机和有机气态前体物、大气颗粒物化学组分、气象参数以及后向气流轨迹,对新粒子生成(NPF)特征进行了分析对比.结果表明,在夏季,NPF事件发生频率较低,为18%.夏季NPF事件发生时,大气颗粒物数浓度可增加1~4倍,新粒子表观生成速率和增长速率(除7月20日特殊事件)分别为(5.2±4.3) cm^(-3)·s^(-1)和(6.5±2.2) nm·h^(-1),相关分析结果暗示生物源有机物(BVOCs)对新粒子生成有促进作用,人为源有机物(AVOCs)起抑制作用.冬季,NPF事件发生频率为27%,新粒子表观生成速率和增长速率分别为(3.3±3.1) cm^(-3)·s^(-1)和(5.3±3.3) nm·h^(-1),大气颗粒物总数浓度在NPF天和非NPF天无显著差异.与夏季相反,相关分析结果暗示冬季人为源有机物(AVOCs)对新粒子生成有促进作用,而生物源有机物(BVOCs)与新粒子生成的关系不明显.此外,新粒子增长到CCN粒径范围(>50 nm)的增长特征呈现季节性差异:在夏季,新粒子生成后可在光化学作用下直接增长到CCN粒径范围,而在冬季,新粒子需经历两阶段增长,第二阶段增长中颗粒态硝酸铵的生成方可使新粒子增长至CCN粒径范围.

成都夏冬季PM2.5中水溶性无机离子污染特征

利用大气细颗粒物水溶性组分及气态前体物在线监测设备(GAC-IC)对成都市2017年夏、冬两季大气PM2.5中水溶性无机离子(WSIIs)及气态前体物进行了连续观测,对其污染特征及冬季一次典型污染过程进行了深入分析.结果表明,成都冬季PM2.5质量浓度为100.2μg·m-3,显著高于夏季(34.0μg·m-3).WSIIs是PM2.5的重要组成,对夏、冬季PM2.5的贡献分别可达52.9%和53.3%.夏、冬季的二次离子(SNA)占WSIIs的比例分别为73.2%和87.6%,其中,SO42-和NO-3分别是夏、冬季SNA的主导组分,对SNA的贡献分别为37.7%和59.7%.冬季NO-3/SO42-比值(2.7)显著高于夏季(0.8),体现了移动源(尤其是机动车源)对该季节PM2.5的重要贡献.受来源及气象条件差异的影响,两季节SNA的日变化规律明显.在冬季,随着污染加重,各化学组分及主要气态前体物浓度均显著增加,NO-3是引发重污染的关键组分.后向轨迹分析表明,成都两季节气团来向差异明显,夏、冬季聚类对应的WSIIs分别以SO42-和NO-3为主导,成都周边地区的近距离低空传输对该城市PM2.5污染贡献重大.

城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成(New Particle Formation,NPF)是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异,研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J3和J10、增长速率GR3~10和GR10~25及凝结汇分别为3.30~51.39 cm^(-3)·s^(-1)和3.37~35.21 cm^(-3)·s^(-1)、0.10~2.89 nm·h^(-1)和1.84~11.16 nm·h^(-1)及0.030~0.054 s^(-1),黄山的新粒子生成速率J10、增长速率GR10~25及凝结汇分别为0.31~4.32 cm^(-3)·s^(-1)、2.95~10.65 nm·h^(-1)及0.0014~0.040 s^(-1),主要受到气态前体物浓度、气象要素和背景颗粒物浓度的影响.气态硫酸H2SO4浓度是北京城市新粒子生成事件发生的限制因素,而非决定因素;黄山新粒子生成天的SO_(2)浓度是非新粒子生成天的2倍,是黄山新粒子生成事件的主要影响因素.在降水和大风天气后,北京和黄山大气中颗粒物质量浓度较低、太阳辐射强、相对湿度低的静稳条件下有利于新粒子生成事件的发生,此外,高山清洁地区的气态前体物浓度在大风天气后由于跨界输送的影响会显著上升.